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1. k if a r fp Toe Ses 3 41 q 1 r 1 j 1 OR NB pour une distribution f donn e les pond rations sont calcul es et utilis es pour l ensemble des observations issues de f avec le traitement d crit en section 3 3 2 pour l tablissement du vecteur des poids pour le 1 niveau de d tail reconstruit Le tableau 3 1 pr sente les r sultats obtenus en terme de MSE pour chacune des ondelettes aux niveaux de d composition consid r s Les l ments en rouge dans le tableau indiquent les valeurs minimales du crit re de s lection MSF pour chaque niveau de d composition Les r sultats indiquent que hormis pour l ondelette de Haar les autres ondelettes proposent des estimations comparables De plus un r sultat important est qu augmenter l ordre de d composition n assure pas de meilleurs esti mations Ainsi le premier ordre de d composition est choisi impliquant une estimation de seulement 2 param tres de r gularisation Bien que le choix de l ondelette n ait pas d influence significative sur l estimation finale sur la base de ces r sultats une Symlet d ordre 5 sym5 est s lectionn e et sera utilis e dans le reste de cette dissertation Ayant apport des r ponses aux questions 1 et 2 pos es pr c demment en section 3 3 2 il est pr sent temps de se focaliser sur l estimation des param tres de r gularisation d sormais au nombre de 2 r duisant le crit re global minimi
2. IRSN INSTITUT DE RADIOPROTECTION ET DE S RET NUCL AIRE Faire avancer la s ret nucl aire Contribution aux traitements des incertitudes application la m trologie des nanoparticules en phase a rosol Loic COQUELIN Octobre 2013 ISRN IRSN 2014 167 Laboratoire de physique et de m trologie des a rosols Si ge social 31 av de la Division Leclerc 92260 Fontenay aux Roses Standard 33 on 58 35 88 88 RCS Nanterre B 440 546 018 l ge social 31 av de la Division Leclerc 92260 Fontenay aux Roses Standard 33 0 1 58 35 88 88 RCS Nanterre B 440 546 018 Sup lec N d ordre 2013 17 TH SUPELEC ECOLE DOCTORALE STITS Sciences et Technologies de l Information des T l communications et des Syst mes TH SE DE DOCTORAT DOMAINE STIC Sp cialit Traitement du Signal Soutenue le 4 Octobre 2013 par Loic COQUELIN CONTRIBUTION AUX TRAITEMENTS DES INCERTITUDES APPLICATION A LA METROLOGIE DES NANOPARTICULES EN PHASE AEROSOL Directeur de th se Composition du jury Pr sident du jury Rapporteurs Examinateurs Membres invit s Gilles FLEURY Directeur de la Recherche et des Relations Industrielles SUPELEC Jean Yves TOURNERET Professeur l ENSEEIHT C dric RICHARD Professeur l Universit de Sophia Antipolis Evelyne GEHIN Professeur au CERTES Universit Paris Est J r me YON Ma tre de conf rences INSA de Rouen Fran ois GEN
3. tre effectu e par l algorithme du point int rieur Fiacco and McCormick 1990 qui consiste ap procher le probl me de minimisation sous contraintes par un probl me de minimisation sans contraintes pour lequel toutes les solutions sont dans le domaine acceptable c est dire qu elles v rifient i gt 0 Vj Une autre m thode pour r soudre ce probl me est l algorithme NNLS pour Non Negative Least Squares d velopp par Bro and De Jong 1997 Cet algorithme sera pr f r pour l estimation de la solution du probl me de minimisation sous contraintes que nous d finirons dans la section suivante L estimateur Jos diff re de la solution au sens classique des moindres carr s par la connaissance de la dispersion des observations Cette dispersion sera mod lis e pour N 1 et sera inf r e le cas ch ant comme nous le verrons dans les sections 4 2 4 et 4 2 4 du chapitre 4 de ce manuscrit D finition du nouvel a priori Conscient des limitations relatives l utilisation d un a priori homog ne dans une proc dure de r gu larisation classique nous proposons de construire un a priori afin de p naliser diff remment chaque chelle du signal Une d composition multi chelles sur une base d ondelettes W est propos e Soient D lw AM V approximation reconstruite au niveau ny et les d tails reconstruits du signal lo l s v pour les niveaux de d composition allant de 1 n associ s l ondelette W
4. 0 3 0 2 0 1 0 i 10 10 l E A fi OO Sisin 7 i O Oo x m Figure 2 15 Fonction de transfert diffusive et non diffusive pour diff rentes valeurs du diam tre de mobilit lectrique est la plus couramment utilis e pour repr senter w Cela s explique surtout par sa facilit de mise en uvre ainsi que par le nombre d auteurs qui l ont valid num riquement et exp rimentalement Certains comme Hagwood et al 1999 ont consid r une approche de type Monte Carlo en simu lant les trajectoires al atoires des particules soumises au mouvement brownien l int rieur de la colonne Ils d montr rent que la th orie de Stolzenburg qui ne prend pas en compte les pertes par diffusion sur les parois restait valide pour les particules dont le diam tre d passait environ 10 nm Plus tard Mamakos et al 2007 emploie une m thode par diff rences finies au 4 ordre afin de r soudre num riquement l quation 2 77 et confirme la th orie de Stolzenburg Ces tudes th oriques ont t corrobor es par des tudes exp rimentales notamment une tude r cente Jiang et al 2011 com parant les performances de 5 DMA qui conc de un bon accord entre les pr dictions de Stolzenburg pour des particules d un diam tre allant jusqu 1 16 nm ce qui d passe m me les r serves th oriques faites initialement par Hagwood et al Une autre m
5. 0 PU Li A 0 50 100 150 200 250 Nombre de simulations Figure 4 6 Temps d apparition des pics crit res 3 5 et 7 pour l ensemble des simulations 12000 T T T T z pic 1 pic 2 pic 3 10000 Pa 8 A 8000 D on 5 F 6000 8 IL E 5 L A E 4000 N gt a 2000 ar a i 0 li 0 50 100 150 200 250 Nombre de simulations Figure 4 7 Valeur du comptage aux pics crit res 4 6 et 8 pour l ensemble des simulations Les figures 4 8 4 11 montrent l cart type sur les 10 r plicats des effets l mentaires en fonction de la moyenne des effets pour les crit res 1 2 7 et 8 Les r sultats sugg rent de nombreuses interactions entre les divers param tres De plus d un crit re l autre la hi rarchisation est quasi identique 3 groupes de param tres se distinguent e le premier groupe pr sentant les plus fortes interactions est compos des param tres num rot s 6 7 9 10 11 12 20 21 e le deuxi me groupe pr sentant des int ractions dont l intensit est environ 2 ordres de grandeur plus faible que celles du premier groupe est compos des param tres num rot s 1 3 5 8 13 15 16 17 18 19 85 valuation des incertitudes 6 Crit re 1 10 a1 40 10 i 6 Bi 10 0 6 8 610 gt a 44 10 10 10 10 10 10 10 Figure 4 8 Ecart type esti
6. Flagan R C and Seinfeld J H 1995 Asymmetric instrument response resulting from mixing effects in accelerated dma cpc measurements Aerosol science and technology 23 4 491 509 Sem 2002 Sem G J 2002 Design and performance characteristics of three continuous flow con densation particle counters a summary Journal of Atmospheric Research 62 3 267 294 Standard 2008 Standard I I 2008 Nanotechnologies terminology and definitions for nano objects nanoparticle nanofibre and nanoplate Standard 2009 Standard I I 2009 Determination of particle size distribution differential electrical mobility analysis for aerosol particles Stolzenburg 1988 Stolzenburg M R 1988 An Ultrafine Aerosol Size Distribution Measuring Sys tem PhD thesis University of Minnesota Minneapolis Sung et al 2007 Sung J C Pulliam B L and Edwards D A 2007 Nanoparticles for drug delivery to the lungs TRENDS in Biotechnology 25 12 563 570 Taguchi 1986 Taguchi G 1986 Introduction to Quality Engineering Designing Quality Into Products and Processes 125 R F RENCES BIBLIOGRAPHIQUES Talukdar and Swihart 2003 Talukdar S S and Swihart M T 2003 An improved data inversion program for obtaining aerosol size distributions from scanning differential mobility analyzer data Aerosol Science and Technology 37 2 145 161 Tautenhahn and H marik 1999 Tautenhahn U and H marik
7. Qsh Qa E Qsh Zu LU 2 Q h Qa TL ri unes Cet indicateur est d termin partir de l quation de convection diffusion brownienne d crite en 2 11 adimensionn e dans le cas stationnaire Toutefois l int r t tant la d termination de la fonction de transfert avec prise en compte de la diffusion brownienne des particules travers la colonne du DMA il s agit de r soudre l quation traduisant le mouvement des particules l int rieur de la zone de s lection L quation traduisant ce d placement est donn e par Otto et al 1996 par l quation aux d riv s partielles suivante ve V DVc V c V c 2 77 qui n est autre que l quation de convection diffusion brownienne avec ajout du terme relatif la migration des particules dans le champ lectrique V vec Stolzenburg proposa tout d abord de sim plifier quation 2 77 en consid rant un gaz porteur incompressible de flux laminaire et un champ lectrique stationnaire de profil axial uniforme sur toute la longueur L de la colonne Ces conditions assurent une vitesse du flux d air filtr exprim e uniquement sur sa composante axiale u une vitesse lectrophor tique des particules exprim e uniquement sur sa composante radiale ve r de sorte que l quation 2 77 se r crive sous la forme Oc dc c c Oc ZaU D D z 2 u QE ar 2 2 78 ot Don Or Il est noter que l expression de u d pend de
8. Vrtala A E Wagner P E Winklmayr W and Zagaynov V 2002 Particle size dependent response of aerosol counters Journal of Atmospheric Research 62 3 209 237 Barry 1973 Barry J M 1973 Splins and smooth two fortran smoothing routines Technical report Australian Nuclear Science and Technology Organisation Bauer and Lukas 2011 Bauer F and Lukas M A 2011 Comparing parameter choice methods for regularization of ill posed problems Mathematics and Computers in Simulation 81 9 1795 1841 Belge et al 2002 Belge M Kilmer M E and Miller E L 2002 Efficient determination of multi ple regularization parameters in a generalized I curve framework Inverse Problems 18 4 1161 1183 Bemer et al 2011 Bemer D Chazelet S Masson A Subra I and Cavadig Rodriguez M C 2011 Charge lectrique des a rosols mesure et influence de ce param tre Technical report INRS D partement ing nierie des proc d s Binnig and Rohrer 1986 Binnig G and Rohrer H 1986 Scanning tunneling microscopy BM Journal of Research and Development 30 4 355 Birmili et al 1997 Birmili W Stratmann F Wiedensohler A Covert D Russell L M and Berg O 1997 Determination of differential mobility analyzer transfer functions using identical instruments in series Aerosol Science and Technology 27 2 215 223 Boulaud and Diouri 1988 Boulaud D and Diouri M 1988 A new inerti
9. chaque seconde Le tableau 4 3 r sume l information sur les Tableau 4 3 Moyennes et cart types mesur s par d bitm tre massique pour les 3 configurations Qsh 3 6 10 lpm Exp Minl Moyl Maxl1 Std 1 Min2 Moy2 Max 2 Std 2 Min3 Moy 3 Max3 Std 3 2 9800 3 0008 3 0200 0 0099 5 9300 5 9971 6 0500 0 0183 9 9100 9 9965 10 1000 0 0334 2 9800 2 9983 3 0200 0 0091 5 9200 5 9985 6 0800 0 0230 9 9200 9 9893 10 0900 0 0328 2 9800 2 9990 3 0300 0 0081 5 9200 6 0001 6 0600 0 0235 9 9000 9 9936 10 1000 0 0394 2 9800 2 9977 3 0300 0 0085 5 9000 5 9945 6 0500 0 0233 9 8900 9 9937 10 0800 0 0358 2 9800 2 9989 3 0200 0 0071 5 9000 5 9958 6 0800 0 0298 9 9100 9 9924 10 0900 0 0356 2 9800 2 9992 3 0200 0 0082 5 9000 5 9935 6 0900 0 0288 9 9100 9 9968 10 0900 0 0342 2 9800 2 9984 3 0200 0 0080 5 9000 5 9970 6 0500 0 0254 9 8900 9 9906 10 0700 0 0317 2 9800 3 0010 3 0300 0 0087 5 9000 5 9953 6 0700 0 0245 9 8700 9 9967 10 1400 0 0398 2 9700 2 9981 3 0300 0 0086 5 9000 5 9976 6 1300 0 0254 9 9300 9 9997 10 1000 0 0278 2 9800 3 0000 3 0300 0 0087 5 9500 5 9959 6 0600 0 0212 9 8600 9 9948 10 0900 0 0383 BSewmrankwnr d bits mesur s pour chaque configuration par l interm diaire de 4 param tres statistiques que sont le minimum le maximum la moyenne et l cart type Les figures 4 12 4 13 et 4 14 montrent la r partition de ces m mes d bits mesur s pour chacune des configurations et chacune d
10. coif2 0 0914 3 coif3 0 0915 3 coif4 0 0924 3 coif5 0 0917 3 dmey 0 0949 73 D E haar 0 0959 13 Da 3 3 3 Estimation de multiples param tres de r gularisation L estimation de multiples param tres de r gularisation est une t che complexe pour laquelle notre connaissance seule la g n ralisation du crit re de la courbe en L n dimensions Belge et al 2002 a permis d entrevoir une solution Seulement cette m thode n cessite le calcul de la courbure d hypersur faces et par cons quent rallongerait consid rablement le temps de calcul pour l obtention d une estima tion de f De plus la robustesse de la m thode est faible en pr sence de bruit d observations important remarque d j vraie pour l estimation d un seul param tre car le coin de la courbe biais versus variance n est pas forc ment bien d fini ou encore de multiples coins apparaissent comme c est le cas ici Il est donc n cessaire de d finir une m thodologie pour l estimation de A4 et A4 dans l quation 3 42 Connaissant respectivement la position des pics et la correction appliquer sur la p nalisation associ e au premier niveau de d tail reconstruit sections 3 3 2 et 3 3 2 il faut maintenant estimer les poids 61 L inversion de donn es de r gularisation associ s aux r gions pr sentant des variations lentes Ces bosses pr sentent des variations d amplitude et de dispersion autour du mod
11. lw 2 Il est noter que l ondelette W a t choisie arbitrairement dans ce cas La prochaine section offre une comparaison de diff rentes ondelettes pour plusieurs niveaux de d composition ny r pondant par la m me occasion aux questions 1 et 2 soulev es en section 3 3 2 S lection de l ondelette W et du niveau de d composition nw Le nouveau crit re sous entend un choix pour la base d ondelettes Une justification num rique pour ce choix de base est effectu e ici L int r t est de discriminer la fois la base la plus adapt e l estimation de f apr s inversion et de statuer d un niveau de d composition ny Pour valuer les performances de l estimation il est n cessaire de d finir un crit re de performance Le crit re de performance globale le plus couramment employ e est celui de l erreur quadratique moyenne not e MSE Mean Square Error en anglais Nous utilisons une version normalis e du crit re MSE not MSE et d fini comme suit Dali pl MSE Dot Il Fl 3 39 NB fjet fi font r f rences aux valeurs respectivement de la fonction originale f et l estimateur f au point de reconstruction log x 57 L inversion de donn es 0 3 a DALAN 10 10 10 Figure 3 8 500 estimations par m thode des moindres carr s connaissant le jeu d observations de la figure 3 7 La proc dure utilis e pour la comparaison requiert la connaissance des poids de r gularis
12. tant pas unique un choix dit de jauge est r alis Cela consiste ajouter une contrainte suppl mentaire Le choix de jauge le plus couramment utilis est celui dit de Lorentz qui consiste poser poco ge divA 0 A 7 ce qui ram ne A 6 a A 8 2 AU L10 0 Sat AA geo mo H0 0 Bz Hod De plus le syst me est quasi stationnaire ce qui signifie que le temps de propagation des ondes lec tromagn tiques est n gligeable devant la p riode du signal En effet soit Y le nombre sans dimension tel que T 2 o L est la distance entre la source ici l lectrode centrale du DMA et le r cepteur la particule entrante dans la colonne c est la vitesse de l onde consid r e et Te est le temps carac t ristique d volution de p et J Le cas d tude est tel que Y lt lt 1 du fait de la g om trie du DMA la largeur de la colonne est de l ordre du cm La quasi stationnarit du syst me implique donc la nullit des termes de propagation autrement dit a 0 De plus les distributions de charge et de courant ne d pendent pas du temps par cons quent les quations du champ lectrique et magn tique sont d coupl es Le champ magn tique est par con s quent ind pendant du temps donc rotE 0 d o la nouvelle expression du champ lectrique F E grad u A 9 Dans le cadre du calcul de la mobilit lectrique seul l expression du champ lectrique nous int resse
13. tat de l art de l instrumentation pour la mesure de la distribu tion granulom trique des a rosol ultra fins L int r t port aux a rosols de particules fines et ultrafines depuis plus de 50 ans a engendr de nombreux d veloppements en ce qui concerne l instrumentation La caract ristique dimensionnelle pr f rentielle du fait des corr lations mises en vidence entre taille des particules et probl mes de sant est la concentration en nombre de particules les particules ultra fines interviennent de fa on pr pond rante dans l expression de la concentration en nombre alors que leur masse est souvent n g ligeable et donc une caract risation massique n est pas adapt e Une notion primordiale lorsqu il s agit de caract riser un a rosol est celle de diam tre quivalent voir l exemple sur la figure 2 1 La physique Figure 2 1 Exemple illustrant la notion de diam tre quivalent des a rosols est principalement tablie en supposant que les particules ont une forme sph rique cepen dant en r alit la morphologie des particules est tr s vari e Pour la m trologie des a rosols l id e est de caract riser des diam tres de particules sph riques pr sen tant certaines propri t s quivalentes mobilit lectrique a rodynamique thermodynamique diffu 9 Mod lisation du processus de mesure sion de la lumi re etc La description d une particule de forme quelconque se fait g n ra
14. tre r crite sous la forme suivante Uv 1 rurdz ruzdr 2 47 f La fonction flux lectrique d est li e quant elle au champ lectrique E appliqu l lectrode centrale du DMA dont les composantes axiale F et radiale E sont donn es par les relations l Bee 2 48 Er r Oz Comme pour la fonction courant la fonction flux lectrique se r crit P f rE dz rE dr 2 49 U T2 Tr Le champ lectrique tant uniforme entre les deux lectrodes EF 0 et FE De plus rin le flux d air filtr entra nant les particules est suppos laminaire dans la direction axiale sa vitesse radiale est donc nulle uy 0 Ces hypoth ses ajout es au fait que I est constante sont utilis es par Knutson and Whitby 1975b pour d finir la fonction de transfert du DMA dans le cas statique En notant 6 et 6 les 2 ratios de flux tels que ga QetQm y Qn Qe Qsh Qer i Qm Qa ils donnent l expression de w en fonction de la mobilit nominale d extraction Z pour une tension consid r e par l quation suivante Z Z 22 2 max on hE EE 2 51 2 50 B B5 B B6 28 2 2 Mod le de r ponse du SMPS Fonction de transfert id ale pour un champ lectrique non stationnaire Dans le cas dynamique autrement dit pour un champ lectrique voluant continuellement au cours du temps il s agit de d finir comment les particules d a rosol vont migrer vers la zone de c
15. un a rosol r side dans la r solution d une quation int grale dite de Fredholm La premi re partie de ce chapitre se concentre sur la notion de probl me math matiquement mal pos associ ces quations int grales de premi re esp ce en consid rant les op rateurs lin aires compacts dans les espaces de Hilbert En deuxi me partie de chapitre l attention se porte sur la proc dure de r gularisation classique d crite par Tikhonov and Arsenin 1977 ainsi que les limitations de ce type de m thode La derni re partie est alors consacr e la d finition d une nou velle proc dure d inversion permettant d estimer de fa on plus fiable et plus robuste la granulom trie des a rosols lorsque celle ci pr sente la fois des profils variations lentes appel s des bosses et variations rapides appel s des pics En effet la m thode propos e offrira un gain substantiel dans les conditions limites d utilisation de la r gularisation classique Une comparaison num rique sur des distributions simul es fournira une premi re justification de cet apport 3 1 Introduction au probl me mal pos Soit f x une fonction inconnue telle que b Fe Kley fody he 3 1 a l inversion est le probl me qui connaissant les fonctions K h et la constante consiste trouver f L quation int grale d inconnue f d crite en 3 1 se r crit Af h on parle alors d quation int grale de Fredholm
16. 300 250 Nombre de simulations 50 N Q O oa O Q O MSE 0 5 300 250 Nombre de simulations 50 N Q T ou ao T Oo O T 0 4 0 5 MSE Figure 3 24 Histogrammes des valeurs prises par le crit re MSE r gularisation avec a priori homog ne figure de gauche et nouvelle proc dure figure de droite pour Ng 100 distributions simul es et N 100 observations g n r es pour chacune des distributions d finies en figure 3 21 72 Chapitre 4 Evaluation des incertitudes associ es l estimation de la granulom trie en nombre d un a rosol par SMPS La caract risation des incertitudes associ es un r sultat de mesure r sultat qui peut tre obtenu de fa on direct ou apr s une inversion de donn es donc indirectement comme c est le cas pour la granulom trie en nombre tudi e ici fait l objet d une attention toute particuli re depuis plusieurs ann es Cet attrait est principalement d l explosion de la simulation num rique comme m thode se substituant aux mesures r elles souvent co teuses en temps et en ressources Le d veloppement des codes num riques pour repr senter des ph nom nes physiques complexes pose alors naturellement la question d un niveau de confiance accorder la sortie dudit code En effet diff rentes sources d incertitude apparaissent dans la cha ne de mod lisation engage
17. D bit d air filtr l int rieur de la colonne du DMA Longueur de la colonne du DMA Rayon interne des lectrodes de la colonne du DMA Rayon externe des lectrodes de la colonne du DMA Param tre de Fuchs probabilit de collision entre un ion positif ou n gatif et la particule Coefficient d attachement des ions positifs ou n gatifs avec une particule portant p charges Rayon de la sph re limite Libre parcours moyen des ions positifs ou n gatifs nergie potentielle lectrostatique d un ion quand il se d place dans le champ lec trostatique de la particule charg e Concentration en ions positifs ou n gatifs Concentration en nombre des particules portant p charges l mentaires de signes positifs ou n gatifs Coefficient de diffusion des ions positifs ou n gatifs Les temp ratures et les pressions P Po T To Ta Les constantes physiques o e kp Te Stk Les autres symboles Qel pen D E QI Ys a w E D Masse des ions positifs ou n gatifs Vitesse thermique des ions positifs ou n gatifs Mobilit lectrique des ions positifs ou n gatifs Pression du gaz porteur Pression de r f rence du gaz porteur Temp rature du gaz porteur Temp rature de r f rence du gaz porteur Temp rature absolue Constante di lectrique du vide Charge de l lectron Constante de Boltzmann Nombre de Peclet Constante universelle des gaz Constante de S
18. La p nalisation est alors construite comme d pendante de l chelle en d finissant non plus un param tre de r gularisation mais cette fois un jeu de param tres de r gularisation AO a Un a priori de douceur pour chaque chelle est mod lis par l interm diaire de la matrice D2 qui n est autre que l approximation par diff rences finies de l int grale de l quation 3 18 pour un nouveau crit re de r gularisation qui s exprime par le probl me de minimisation suivant trouver f tel que f arg min INC y P D Mal D2 DRI Anu all D2 AND 3 34 Iw 1 53 L inversion de donn es Les d tails du 1 niveau pv permettent de discriminer le bruit haute fr quence du signal utile Cependant lorsque la solution estimer f pr sente des pics et du bruit haute fr quence tous deux se retrouvent dans l expression de DM Les petites chelles vont donc tre sensibles de larges p nalisations fortes valeurs de 14 qui auront pour effet de lisser les pics Suivant cette remarque un traitement particulier est op r sur le 1 niveau de d tail pour d tecter les pics et viter ce biais induit par une trop forte p nalisation De plus un certain nombre de points sont claircir quant la d finition de ce nouveau crit re 1 Quelle ondelette W choisir pour la d composition 2 Quel niveau de d composition n est le plus adapt 3 Comment estimer le jeu de param tres de r gularisatio
19. Rader 1990 65 200 1 260 0 450 1 080 65 300 1 246 0 420 0 870 66 000 1 234 0 414 0 870 67 400 1 207 0 440 0 780 Hutchins et al 1995 67 300 1 231 0 4695 1 1783 Kim et al 2005 67 300 1 165 0 483 0 997 0 05 oop Knudsen et Weber 1911 0 04 Millikan 1923b amp Davies 1945 a 0 03 DeMarcus Thomas 1952 eM Reif 1958 Og 0 02 Fuchs 1964 a Dahneke 1973 5 8 0 01 Allen et Raabe 1982 S E Allen et Raabe 1985 w9 0 Rader 1990 SR Hutchins et al 1995 T U H 0 01 W P 3 0 02 g 5 8 0 03 5 7 A 0 04 4 0 05 mu 10 10 10 10 x m Figure 2 3 Diff rence relative la fonction corrective de Cunningham calcul e par Kim et al par rapport aux valeurs donn es par les auteurs du tableau 2 1 To et la pression atmosph rique Py Am 0 Po To 2 snes EGGE a 67 3 x 107 m 101 3 kPa 296 15 K 110 4 K 12 2 1 tat de l art de l instrumentation La viscosit dynamique 7 est calcul e de fa on similaire partir de 7 et To 1 83245 x 10 kgm 8 n no Finalement la mesure de l a rosol qui est effectu e par ce type d instrument est une mesure massique la quantit de particules d pos es sur chaque plaque de collecte correspondant chaque tage de l impacteur en cascade est pes e Le r sultat s exprime alors comme une valeur moyenne pour u
20. a rosolisation est couramment effectu e par atomisation partir d une suspension liquide Ainsi bien que les billes de latex soient des nanoparticules de r f rence en solution aucun a rosol de r f rence n existe ce jour du fait du processus de g n ration En pr sence de cet a rosol de r f rence l valuation du biais sur l estimateur de la granulom trie en nombre serait possible et une correction pourrait alors tre appliqu e Nous comptons sur les avanc s dans le domaine de l instrumentation pour disposer d une telle r f rence Citons d sormais les perspectives d am lioration relatives aux 3 axes de d veloppement pr sent s dans la section pr c dente Le mod le physique peut bien videmment tre am lior prenant en consid ration des effets jusqu alors n glig s On pense par exemple la prise en compte de la distribution des temps de transport des particules du DMA vers le CNC sachant que dans le mod le propos un scalaire sens repr senter la valeur moyenne de ce temps de transport est consid r On peut par la m me occasion citer les distributions des mobilit s ioniques qui devraient int grer le mod le et remplacer leurs valeurs scalaires La proc dure d inversion propos e permet la d tection des r gions pr sentant des variations rapides et associe alors au premier niveau de d tail une fonction poids pour laquelle ces zones sont moins r gu laris es afin de conserver la structu
21. ation et le partitionnement gaz particule forment des particules d un diam tre variant cette fois de 100 nm environ 2 5 um le terme mode d accumulation est choisi dans ce cas les particules dont le diam tre caract ristique d passe 2 5 um appartiennent au mode dit grossier et les l ments de ce groupe sont d origine naturelle La figure 1 2 extraite de Brasseur et al 2003 montre de mani re g n rique que les particules d a rosols ont une gamme de tailles une gamme de formes mais aussi comment la composition chimique diff re g n ralement parmi les gammes de taille et m me parmi les particules individuelles dans une gamme de taille donn e Les a rosols sont en d finitive de natures tr s diverses taille surface forme structure cristalline solubil it concentration composition chimique etc Pour autant doit on craindre de s exposer ce type de polluants de l atmosph re Le d bat est lanc depuis quelques ann es suite l utilisation massive de produits manufactur s par la nanotechnologie Selon Roco 2005 le march mondial avoisinerait le trillion de dollars US en 2015 Comme pour toute innovation scientifique les d veloppements ont pr c d les inqui tudes quant aux risques pour la sant Particules dont la taille est inf rieure 2 5 um Introduction g n rale Figure 1 1 Photo de la ville de Mexico prise partir d un avion DC 8 de la NASA au cours de l exp rience s
22. ces param tres qui restent valides pour tout type d instruments et d a rosols 39 Mod lisation du processus de mesure RESUME Comme d crit dans l quation g n rale du mod le donn e en 2 22 la fonction de transfert du DMA est moyenn e sur un temps de comptage des particules relatif chaque canal Pendant cet intervalle de temps on consid re une valeur moyenne du champ lectrique appliqu e lors de la s lection des particules sous entendant la connaissance des temps de plomberie et de r sidence l int rieur de la colonne du DMA respectivement ty et ty ces deux param tres permettent de prendre en consid ration le temps de retard du syst me correspondant au temps de transport des particules travers le DMA et entre la sortie du DMA et la chambre de d tection du CNC Il est noter que contrairement Russell et al 1995 qui consid re une distribution des temps de transfert les valeurs d crites dans le mod le sont scalaires Pour chaque canal le champ lectrique est donc consid r constant ainsi le mod le de Stolzenburg peut tre utilis car il part de l hypoth se d un champ lectrique stationnaire et uniforme le long de la colonne pour sa d finition de w Nous choisissons d int grer la th orie de Stolzenburg pour plusieurs raisons cette approche a t valid e par de nombreux auteurs aussi bien th oriquement que sur des donn es exp rimentales cette approche est rapide mettre en
23. e 12272x Ba Bu i aa 2 Ou Nee cx pre 122 ICa Cel es La figure 4 20 pr sente l erreur relative la fonction de correction de Cunningham obtenue avec le triplet Ax Br Ck lorsque la fonction Ce est obtenue pour 100 tirages du triplet de variables al atoires Diff rence relative la fonction Ce x calcul e a partir des coefficients de Kim et al 0 02 te tt nd 10 10 10 10 Figure 4 20 Erreur relative la fonction de correction de Cunningham calcul e partir des coefficients de Kim et al pour 100 tirages du triplet de variables al atoires A B C Les temps de transport et de r sidence des particules Le temps de r sidence des particules l int rieur du classificateur lectrostatique DMA est calcul comme le temps moyen de r sidence du gaz dans la colonne Ce temps moyen ty d pend des d bits et de la g om trie du DMA utilis par l quation suivante TDL Qsh Qa Sachant que les param tres g om triques du DMA et de d bits sont incertains la valeur moyenne de t est donn e comme la valeur calcul e pour ces param tres fix s leurs valeurs nominales Sa variance est estim e par simulations de Monte Carlo sur les 5 param tres r1 r2 L Qsh Qa La figure 4 21 montre l histogramme des effectifs des valeurs calcul es pour
24. en consid rant qu une solution r gularis e doit tre telle que la norme du r sidu obtenu pour une valeur correcte de doit tre quivalente au niveau de bruit sur les observations Autrement dit soit le niveau de bruit sur les observations si on consid re 44 3 2 La r gularisation 4 une suite de valeurs d croissantes pour le param tre de r gularisation pour lesquelles on obtient la suite d estimations m solutions de moins en moins r gularis es parmi les l ments de n 1 N la suite le param tre de r gularisation calcul not est le premier l ment qui satisfait AR hlu Seno 0o21 3 21 o op est un param tre d ajustement Cette m thode de s lection a l inconv nient d tre d pendante du bruit sur les observations et donc instable pour des niveaux de bruit extr mes Des d riv s de ce principe ont donc vu le jour notamment le principe de discr pance modifi d velopp par Raus 1984 La m thode repose sur la minimisation d une borne sur l erreur quadratique de la solution r gularis e est alors d fini comme v rifiant l quation suivante pour la r gularisation classique de Tikhonov MIA A AD SR en e2 gt 1 3 22 Le crit re de l erreur monotone Tautenhahn and H marik 1999 Lorsque la r gularisation est trop forte et donc que l on consid re les fortes valeurs de correspondant un indice n faible pour la suite On 4 l erreur d
25. n 1 it Outre la non unicit de la solution un autre aspect relatif la d finition du probl me bien pos est la stabilit En consid rant une perturbation dh sur les donn es en consid rant la solution f de norme 41 L inversion de donn es minimale donn e par l quation 3 9 on peut expliciter la solution perturb e f df et ainsi traduire la sensibilit de la solution cette perturbation des donn es S h Ynn Oh Ynn J FAT _ 1 on 3 10 gt On h PnH Le terme bruit sur signal mod lis par le terme etn engendre les probl mes de stabilit En effet m me lorsque le bruit est faible par rapport au signal les composantes du bruit sont divis es par les valeurs singuli res de l op rateur qui tendent vers 0 en l infini La compacit des op rateurs int graux dans les espaces de Hilbert induit donc un probl me math matiquement mal pos en ce sens de non unicit de la solution mais aussi de non stabilit Pour r pondre a ce probl me des techniques dites de r gularisation permettent d outrepasser ce probl me comme nous le verrons dans la prochaine section 3 2 La r gularisation L unicit et la stabilit des solutions pour les quations int grales de premi re esp ce ne sont pas garanties respectivement en raison de la compacit de l op rateur entra nant la non continuit de Vop rateur inverse et du niveau de bruit sur les observations qui entra ne
26. tres la loi de Boltzmann pouvait tre employ e selon Fuchs la condition d applicabilit des quations de Boltzmann se limite aux particules dont le diam tre x gt 600 nm sous conditions de pression atmosph rique La th orie de Fuchs La loi de Boltzmann s applique aux tats d quilibre alors que les interactions entre les ions et les particules sont des processus d tat stationnaire Fuchs consid ra ce probl me en traitant le flux d ions travers une particule d a rosol sph rique en utilisant la m thode dit de la sph re limite introduite initialement par Arendt et Kallmann en 1926 La th orie de la sph re limite suppose deux r gions s par es par une sph re imaginaire concentrique la particule A l ext rieur de la sph re le mouvement ionique est d crit par les quations de diffusion mobilit relatives au r gime continue Les ions mergeant de la sph re et se d pla ant l int rieur sont suppos s ne pas entrer en collision avec les mol cules de gaz de ce fait la th orie cin tique des gaz ainsi que la dynamique hamiltonienne peuvent tre appliqu es on est alors dans le cadre du r gime mol culaire libre Le nombre de collisions entre les ions et les particules d pend de la mobilit des ions de leur masse mais aussi du diam tre des particules et du signe des charges l mentaires qu elles portent Ce taux de collision est quantifi par les coefficients d attachement ou de combinai
27. trie en nombre de l a rosol partir des mesures CNC revient consid rer un probl me inverse sous incertitudes Une revue des mod les existants pour repr senter les comptages CNC en fonction de la granulom trie en nombre de l a rosol est pr sent e dans le premier chapitre de cette th se et cette analyse bibli ographique montre l existence de th ories concurrentielles pour mod liser la physique intervenant lors du processus de mesure Dans le m me temps cette revue de litt rature r v le la n cessit de consid rer l incertitude qu elle soit param trique ou fonctionnelle Le mod le physique que nous proposons a t cr dans un premier temps pour repr senter avec pr cision les ph nom nes physiques intervenant lors de la mesure et dans un second temps de sorte que le temps requis pour un appel ce mod le soit court La premi re exigence est vidente car elle caract rise la fid lit du mod le repr senter les mesures r elles D autre part la contrainte de temps est commune tous les probl mes de grande dimension pour lesquels une valuation de l incertitude est demand e Pour effectuer l estimation de la granulom trie en nombre un nouveau crit re qui couple les techniques de r gularisation et de la d composition sur une base d ondelettes est d crit La r gularisation est largement utilis e pour r soudre des probl mes mal pos s La solution r gularis e tant calcul e co
28. uvre et reste valide sur l ensemble de la gamme de mesure de l instrument Les techniques de simulation de Monte Carlo qui mod lisent les trajectoires des particules soumises la diffusion brownienne sont co teuses en temps de calcul et ne sont pas consid r es ici En effet sachant que la probl matique est l incertitude de mesure associ e la mesure par SMPS un appel au mod le de mesure ne peut pas se permettre de n cessiter trop de temps CPU car de tels appels peuvent tre r p t s des milliers de fois comme nous le verrons dans le dernier chapitre De plus sachant que l estimation de la granulom trie est obtenue apr s une proc dure d inversion qui consiste en la minimisation d un crit re comme nous le verrons dans le chapitre 2 il est important de s assurer que ce crit re n est pas entach e de l incertitude associ e au nombre fini de simulations n cessaires la cr ation de la fonction de transfert du DMA Nous rejetons par la m me occasion la technique qui consiste param trer la fonction de transfert par les param tres d largissements et de p n tration car il est difficile de d finir des valeurs restant valides pour tout a rosol et tout instrument alors que l approche de Stolzenburg fait consensus dans le domaine 2 2 3 Le mod le pour l expression de l efficacit de d tection du compteur Contrairement aux mod les pr sent s dans les sections 2 2 1 et 2 2 2 l efficacit de d tection du
29. 3575 0 4272 2 0 4109 0 4273 0 3649 0 5399 3 0 3769 0 4171 0 2893 0 5849 4 0 3540 0 4167 0 3540 0 4446 5 0 3748 0 4266 0 3784 0 5929 6 0 3750 0 4623 0 2772 0 4921 T 0 1888 0 4069 0 3413 0 4694 8 0 3871 0 4301 0 3787 0 4428 Tableau 4 5 Erreur relative l estimation originale de la tension maximale Umax pour divers temps de scanning ts 30 s 60 s 120 s 180 s Exp r mazslts 60 s Ermar ts 120 s rmaz ts 180 s r mazlts 30 s 1 0 1034 0 1007 0 1019 0 1153 2 0 1033 0 0976 0 1024 0 0931 3 0 1050 0 1000 0 0951 0 1086 4 0 0969 0 0982 0 0984 0 1160 5 0 1112 0 0977 0 0977 0 0974 6 0 0976 0 0992 0 0978 0 1180 T 0 0999 0 0994 0 1028 0 0957 8 0 1035 0 1009 0 0990 0 1116 91 valuation des incertitudes originaux est alors effectu e de la fa on suivante Umin Umin 1 T Ermin 4 13 Umax Umaz 1 a Ermar 4 14 O Ermin t Er max repr sentent les moyennes sur les 8 r plicats de mesure de r min et Er maz Ne pouvant caract riser exp rimentalement chacune des sources d incertitude du syst me l tude que ce soit par la non mesurabilit des sources sources d finies par des mod les approchant la r alit par exemple ou le manque de moyens techniques pour leurs mesures mesure de la distribution des mobilit s ioniques pour chaque mesure ou du temps de transport et de r sidence des particules ty et tf la mod lisation intervient pour caract riser le reste
30. Experimental results within the diameter range 4 30 nm Journal of Aerosol Science 14 5 671 677 lijima 1991 Iijima S 1991 Helical microtubules of graphitic carbon Nature 354 6348 56 58 JCGM 1995 JCGM 1995 Evaluation of measurement data guide to the expression of uncertainty in measurement JCGM 2008 JCGM 2008 Evaluation of measurement data supplement 1 to the guide to the expression of uncertainty in measurement propagation of distributions using a monte carlo method Jiang et al 2011 Jiang J Attoui M Heim M Brunelli N A McMurry P H Kasper G Flagan R C Giapis K and Mouret G 2011 Transfer functions and penetrations of five differential mobility analyzers for sub 2 nm particle classification Aerosol Science and Technology 45 4 480 492 Junge 1955 Junge C 1955 The size distribution and aging of natural aerosols as determined from electrical and optical data Journal of Meteorology 12 1 13 25 Keefe et al 1959 Keefe D Nolan P J and Rich T A 1959 Charge equilibrium in aerosols according to the boltzmann law Proceedings of the Royal Irish Academy Section A Mathematical and Physical Sciences 60 27 45 Keller 1976 Keller J B 1976 Inverse problems The American Mathematical Monthly 83 2 107 118 123 R F RENCES BIBLIOGRAPHIQUES Kern 2003 Kern M 2002 2003 Probl mes Inverses INRIA Rocquencourt BP 105 78153 LE CHESN
31. Liitkemeier E Feldpausch M and Helsper C 1986 Investigation of the bipolar charge distribution at various gas conditions Journal of Aerosol Science 17 3 413 416 Wright 1960 Wright P G 1960 On the discontinuity involved in diffusion across an interface Discussions of the Faraday Society 30 100 112 Wu et al 2003 Wu Y P Rahm E and Holze R 2003 Carbone anode materials for lithium ion batteries Journal of Power Sources 114 2 228 236 www mathworks com matlabcentral fileexchange 52 regtools www mathworks com matlabcentral fileexchang regtools Yah et al 2012 Yah C S Simate G and Iyuke S E 2012 Nanoparticles toxicity and their routes of exposures Pakistan journal of pharmaceutical sciences 25 2 477 491 126
32. Pour justifier de la v racit d une telle d marche une validation num rique est mise en uvre en simulant une distribution granulom trique Connaissant f il sera alors possible de d terminer si le transfert de la m connaissance au niveau de l inversion alternative propos e affecte l estimateur f de la m me mani re que lorsque celle ci est pr sente lors de la g n ration des observations Pour expliciter la proc dure mise en uvre les notations d finies en section 4 1 3 sont conserv es Soit 103 valuation des incertitudes me AO le tirage de chaque l ment dans le groupe de la dispersion exp rimentale associ au s tirage de chaque l ment appartenant au groupe de la m connaissance not Aoli Les observations simul es not es y5 sont obtenues pour un s donn de la fa on suivante ls e yY Koopas paoa f 6 i 1 N 4 30 o N repr sente le nombre de tirages maximum pour le groupe de la dispersion exp rimentale Partant de ce jeu de N vecteurs d observations apr s inversion mod le fix Ko l estimateur moyen sur le nombre de tirages MN not fl est calcul La proc dure est alors r p t e pour s allant de 1 a N pour finalement obtenir un ensemble d estimateurs moyens fi La dispersion de cet el ensemble repr sente alors la m connaissance telle qu elle est obtenue par la m thode dite classique de propagation Pour comparer avec l alternative pr
33. T tae 3 37 nalz i Hitt fre eeu o A est le param tre de r gularisation initialement estim et est une constante arbitraire choisie pour assurer une bonne reconstruction du pic le choix est ici x 1075 N anmoins un tel choix pour la fonction poids ne convient pas la proc dure de r gularisation mise en uvre car un changement brusque de p nalisation engendre des discontinuit s de l estimateur f Afin de solutionner ce probl me de transition un lissage par spline cubique est op r comme d crit par Barry 1973 La figure 3 10 montre la fonction par morceaux a x et la fonction liss e par le spline cubique associ e pour une fonction f estimer pr sentant 2 pics Le lissage assure la continuit de la fonction poids pour la r gularisation et supprime les discontinuit s sur l estimation finale L int gration de la fonction 56 3 3 R gularisation et d composition sur une base d ondelettes 4 14X10 12 10 O 10 20 30 40 50 60 70 80 90 100 110 120 t s Figure 3 7 500 observations simul es nombre de particules compt es en fonction du temps associ es la distribution f de la figure 3 6 poids dans le crit re global est obtenue en valuant la fonction aux points de reconstruction de f la transformant ainsi en vecteur de poids not Aja Le nouveau crit re prend alors la forme suivante f arg min ITCH WI Anal DaD D Anal DDR IP Anall DARI 3 38
34. calcul de la mobilit lectrique mobilit qui est ensuite utilis e pour la d termination du diam tre de mobilit lectrique d o le choix r alis Mesure de l volution du d bit d air filtr l int rieur de la colonne du classificateur DMA Avant chaque exp rimentation il est demand l utilisateur de fixer une valeur nominale pour le d bit d air filtr Qsn l int rieur de la colonne du DMA G n ralement pour l tude de fines particules dont la taille n exc de pas une centaine de nanom tres il est recommand de choisir un d bit important Qsn gt 10 lpm afin de se pr munir du d pot par diffusion sur les parois du classificateur A contrario pour l tude de particules dont la taille garantit un impact moins significatif de la diffusion diam tre sup rieur 100 nm un d bit plus faible est statu 3 lpm ou 6 lpm Soucieux de caract riser l volution du d bit Q r dans les conditions proches de l exp rimentation 3 valeurs nominales sont tudi es Qsyn 3 lpm Qin 6 lpm et enfin Q 10 lpm Le DMA disposant d un d bitm tre massique interne talonn au LNE et dont le certificat d talonnage est fourni en annexe la mesure consiste uniquement en la r cup ration des donn es fournies par ce d bitm tre interne Le temps d une exp rience est fix e 100 s et 10 r plicats pour chacune des configurations sont r alis s avec une r cup ration de la valeur du d bit
35. choix afin d estimer la fonction inconnue f Il faut d finir les mesures associ es respectivement la fid lit aux donn es et l a priori Le choix de l a priori tant sp cifique aux signaux estimer il n existe pas d autres issues que celles d acqu rir une certaine expertise au niveau de l application afin de justifier du choix de la fonctionnelle r gularisante A la suite de cette tape il reste encore d finir une m thode pour le calcul du param tre de r gularisation qui traduit le compromis entre biais et variance pour reconstruire f Le choix de la m thode de s lection du va d pendre de l information disponible Par information on entend la connaissance sur la variabilit de la mesure dispersion des signaux mesur s ou comptages pour l application qui nous int resse et sa quantification exprim e en terme de loi statistique ou simplement par une borne majorante Pour un compl ment d information sur le probl me associ au choix du param tre de r gularisation une tude comparative des m thodes les plus employ es pour un probl me r gularis par la m thode TSVD et la m thode de Tikhonov a t r alis e en 2011 par Bauer and Lukas 2011 Pour cette tude 3 cas sont tudi s un probl me en dimension infinie o A est un op rateur lin aire compact entre 2 espaces de Hilbert s parables un probl me en dimension finie o est une matrice de rang finie pr sentant un conditionnement
36. collision b de distance apso dale minimale comme d crit par Natanson 1960 Ainsi a s exprime comme le quotient ot Prin 2 32 O bmin est le minimum de 2 2 2 1 2 P r 14 CO or 2 33 et y s exprime comme l int grale de la force d interaction entre ion et particule Fint une distance r du centre de la particule Foe 1 fie e 1 e a Eintdr 2 34 A AT 0 r e 1 2r r 5 een Le premier terme entre parenth se dans l quation 2 34 fait r f rence aux forces de Coulomb alors que le second terme correspond la force de l interaction d image induite par l ion En posant a 0 on peut alors calculer le param tre de collision minimal Fuchs consid ra b 1 dans le cas de forces lectriques agissant entre ions et particules Hoppel and Frick 1986 d montr rent l inexactitude de l hypoth se de Fuchs et propos rent de nouvelles estimations de la probabilit de collision Connaissant les coefficients d attachement entre les ions et les particules le processus d acquisition de charges par les particules a roport es pour un a rosol monodispers est mod lis par le syst me d quations diff rentielles suivant Marlow and Brock 1975 dc oe ee a Bop 1r 1 Pipa St Spa Be Sp Piper Cp 2 35 o Cp et cf repr sentent respectivement la concentration en nombre de particules portant p charg
37. comme son nom le sous entend d une s rie d impacteurs autrement dit d une succession de plaques de collecte ou d impaction entre lesquelles les flux d air sont constamment acc l r s par la r duction de la taille du nez d impaction l tage suivant L a rosol passe travers des buses dont la sortie est dirig e vers la plaque d impaction correspondant un tage donn Le support d vie alors l coulement d un angle de 90 ainsi si une particule n est pas capt e sur la premi re plaque d impaction de par une trop faible inertie celle ci suit les lignes de courant et on tente alors de la collecter l tage suivant par le m me principe Ce proc d permet de bloquer les plus fines particules au dernier tage de collecte La th orie de l impaction inertielle en cascade est bas e sur l expression du nombre de Stokes not Stk qui repr sente l efficacit de collection pour le geme tage et est donn par la formule suivante Sips 2 2 1 rj o Tp U et rj repr sentent respectivement le temps de relaxation de la particule la vitesse moyenne du fluide dans l ajutage et le rayon de la j buse L expression pour le temps de relaxation de la particule 7 est quand elle fonction du diam tre a rodynamique 2 a de la particule consid r e de la fonction corrective de Cunningham Ce de la viscosit dynamique du fluide 7 ainsi que de la masse volumique de r f rence p par la rel
38. comp teur sp cifique chaque instrument n est pas mod lis e mais bien mesur e Dans cette partie nous consid rons les 3 mod les de CNC les plus couramment utilis s les mod les TSI 3022 TSI 3010 et TSI 3025 Caract riser les performances de chaque compteur revient valuer l efficacit de d tection en fonction du diam tre des particules L efficacit de d tection de chacun des compteurs consid r s a t calcul e en utilisant la m thode d talonnage d velopp e par Liu and Pui 1974 Dans cette m thode le CNC calibrer et un lec trom tre a rosol servant de r f rence mesurent simultan ment la concentration en nombre de par ticules d un a rosol monodispers un a rosol de composition particuli re est g n r par exemple base de particules d argent et passe ensuite par le classificateur DMA op rant en mode stepping une tension fix e correspondant un seul diam tre Le ratio des concentrations mesur es par le CNC sur celles mesur es par l lectrom tre pour le diam tre consid r donne l efficacit de d tection du CNC ce diam tre L op ration est enfin r p t e pour un nombre de points pour lesquels une valuation de l efficacit est souhait e La figure 2 16 montre les courbes d efficacit pour les 3 compteurs Les CNC sont caract ris s g n rale ment par leur diam tre de coupure qui est le diam tre partir duquel 50 des particules sont d tect es Pour
39. confiance 95 10 10 J 8 al f mi z m z m ner moyen Estimation moyenne R gion de confiance a 95 R gion de confiance amp 95 i m ss LE fm x Ss Pa g m z m Figure 4 31 Estimateur moyen sur l ensemble des simulations de Monte Carlo et la r gion de confiance associ e pour le 1 essai figures du haut et pour le 2 essai figures du bas avec prise en compte de la m connaissance figures de gauche et sans prise en compte de la m connaissance figures de droite 107 valuation des incertitudes 108 Chapitre 5 Conclusion g n rale Au cours de cette th se nous nous sommes int ress s l valuation de l incertitude associ e l estimation de la granulom trie en nombre d un a rosol par technique SMPS La granulom trie en nombre exprime la concentration en nombre de particules en fonction du diam tre des particules c est par cons quent l incertitude associ e une fonction que nous avons t amen s caract riser Le probl me de l estimation de la granulom trie en nombre est un probl me inverse en effet celle ci n est pas mesur e directement mais estim e partir des comptages de particules en fonction du temps et du mod le physique exprimant la relation entre les comptages mesur s et la granulom trie estimer Face ce probl me d inversion sous incertitudes
40. courbe correspond aux faibles valeurs de alors que la partie horizontale repr sente les fortes valeurs Le crit re de s lection du repose sur la recherche de la valeur du associ e au coin de cette courbe L utilisation accrue de cette technique de discrimination du meilleur compromis biais variance a donn naissance plusieurs algorithmes Parmi eux on peut donner 3 techniques bas es sur 1 le calcul du point de courbure maximale 2 le calcul du point le plus proche d un point r f rent comme l origine 3 le calcul du point tangent avec une droite de pente n gative 45 L inversion de donn es Belge et al 2002 ont prouv en tentant de g n raliser la technique de la courbe en L pour le calcul de multiples param tres de r gularisation que les deux premi res approches sont telles que le point qui se rapproche le plus de l origine est en r alit proche du point de courbure maximale Certains algorithmes plus r cents comme celui d velopp par Hansen et al 2007 s int resse la fois au comportement local tude de langle qui se rapproche le plus de la valeur 7 pour 3 points cons cutifs de la courbe et global calcul du point le plus proche de l origine de la courbe afin de d finir le coin correspondant au meilleur Toutefois l inconv nient majeur de cette m thode est qu elle suppose l existence de ce coin et ce n est pas toujours le cas en pratique Une variante qui porte le nom de
41. de s lection par mobilit lectrique On rappelle que D est d fini par l quation 2 7 pe he 2 72 STIL pe SL coulement piston mod lise un coulement turbulent limite o la vitesse globale est primordiale par rapport aux tourbillons qui ne font qu assurer l homog n it transversale de la veine fluide Il est caract ris par une progression du fluide en tranches parall les et ind pendantes sans change de mati re la diffusion axiale tant n gligeable la mani re d un piston dans un cylindre 32 2 2 Mod le de r ponse du SMPS Pour une tension fix e U et donc une intensit du champ lectrique FE Pe est alors calcul pour un DMA cylindrique Flagan 1999 comme suit r2 r1 Ve Pe 2 73 e De 2 73 pelra r1 E 4 2 74 e 2 74 ie Sate 2 75 kT r Tifa Ce param tre est surtout utilis pour la comparaison des performances des DMA Les premiers observer les pertes par diffusion et les effets d largissement occasionn s sur la fonction de transfert du DMA furent Kousaka and Okuyama 1985 qui utilis rent 2 DMA connect s en s rie on parle alors d un syst me de tandem DMA Ils propos rent alors un autre indicateur de l impact de la diffusion qui est le ratio entre les effets de la diffusion brownienne mod lis s par le terme D et le mouvement lectrostatique des particules en mouvement dans le classificateur repr sent par le param tre E DL
42. de S sont mod lis es comme 2 2 d et lognormales respectivement consid r es Li hj O suit e Ay U 5 x 104 2 x 1012 e A2 U 5 x 1011 2 x 10 e y U 50 x 1079 70 x 10 e pig U 170 x 10 9 250 x 1079 e c U 1 x 107 10 x 107 e o2 U 1 x 107 10 x 107 1 x 10 Lx 101 U 80 x 107 150 x 1079 e o U 1 1 1 3 Les distributions granulom triques sont alors simul es en tirant al atoirement chacun des param tres de S La figure 3 5 illustre quelques chantillons de f Connaissant f des observations sont g n r es 54 3 3 R gularisation et d composition sur une base d ondelettes partir du mod le de dispersion d crit dans le premier chapitre La prochaine section s int resse au w premier niveau de d tails Di ms et la d tection des pics x10 16 14 12 f m Figure 3 5 Exemples de distributions granulom triques simul es W D tection des pics sur le premier niveau de d tail Dj s Avant de distinguer les ondelettes et de statuer sur le niveau de d composition choisir le premier traitement op rer est la discrimination des r gions d apparition des pics En examinant un exemple de distribution f nous allons illustrer l utilit de la d composition sur la base d ondelette W pour cette tape de d tection Dans un premier temps l ondelette de Daubechies d ordre 4 db4 est consid r e Part
43. de fonctionnement associ figure de droite L Aerodynamic Particle Sizer L Aerodynamic Particle Sizer ou APS dispositif de mesure cr e par Agarwal and Fingerson 1979 propose une nouvelle m thode pour dissocier les particules du fluide L a rosol passe a travers un orifice tr s troit et donc sa vitesse augmente consid rablement on parle alors d orifice d acc l ration Au cours de l acc l ration du fluide porteur les particules ajustent leur vitesse celle du fluide toutefois un retard d ajustement op re Ce retard est fonction du temps de relaxation et donc du diam tre a rodynamique de la particule En sortie de buse la vitesse de chaque particule est calcul e par l interm diaire d un faisceau laser d doubl Lors du passage travers les faisceaux les particules diffusent la lumi re et un miroir elliptique plac 90 de l axe des lasers collecte la lumi re et la focalise sur un photo d tecteur en avalanche Les impulsions lumineuses sont alors converties en signaux lectriques Pour chaque particule le temps de vol est estim partir du signal lectrique pr sentant deux pics un pour chaque faisceau laser comme l intervalle de temps entre ces deux pics Pour les APS les plus r cents la r solution temporelle pour l estimation du temps de vol est de 4 ns ce qui assure une estimation pr cise du diam tre a rodynamique des particules partir de ce temps de vol La figure 2 6 pr sen
44. de loi de charges en section 2 2 1 comme vu dans le premier chapitre de cette th se L inversion permet enfin l estimation du mesurande de nature fonctionnel partir des observations mesurande qui n est pas unique comme nous le verrons par la suite Tentant de r pondre ces divers probl matiques ce chapitre s articule selon les 3 axes suivant 1 D finition des mesurandes en section 4 1 1 classement des sources d incertitude en section 4 1 2 mise en vidence des limitations de la propagation classique de l incertitude face ce probl me d inversion et enfin proposition d une nouvelle m thode de propagation en section 4 1 3 et 4 1 4 2 Discrimination des sources les plus influentes en section 4 2 2 mod lisation des sources d incertitude par une caract risation exp rimentale en section 4 2 3 ou par l interm diaire des divers th ories existantes en section 4 2 5 3 Application de la m thodologie d velopp e sur des signaux r els en section 4 2 8 La section suivante d crit la m thodologie g n rale envisag e pour r pondre au probl me d valuation de l incertitude associ e un mesurande fonctionnel en pr sence d un nombre lev de sources d incertitude de natures vari es dans le cas d un probl me d inversion de donn es 4 1 M thodologie g n rale Avant toute chose pour toute mesure il est n cessaire de statuer sur l objet tudier Ce qui para t vident dit de cette fa o
45. de premi re esp ce ou encore Af f h l appellation deuxi me esp ce est cette fois 39 L inversion de donn es employ e A est nomm l op rateur int gral lin aire de noyau K et h est le terme source Dans un premier temps nous consid rons l tude des probl mes inverses lin aires dans les espaces de Hilbert Ainsi soient F et H deux espaces de Hilbert on a A F H ou encore not A E L F H f F et h H Les propri t s alg briques des espaces vectoriels de dimension finie s tendent aux espaces de Hilbert pourvu de se limiter aux applications lin aires continues et aux sous espaces vectoriels ferm s Se placer dans ces espaces vectoriels topologiques particuliers va permettre de d finir si un probl me math matique est bien ou mal pos dans le cadre des op rateurs lin aires Voici un rappel de quelques d finitions d analyse fonctionnelle qui seront utiles pour la suite D finition 1 Espace pr hilbertien Un espace pr hilbertien est un espace vectoriel muni d un produit scalaire r el ou produit scalaire hermitien selon si l on consid re l espace des r els ou des complexes D finition 2 Espace de Hilbert Un espace de Hilbert est un espace pr hilbertien dont la norme associ e le rend complet Soit H un espace pr hilbertien il est dit Espace de Hilbert si sa norme associ e en fait un espace complet et donc si toute suite de Cauchy dans H converge au sens de la norm
46. des entr es la moyenne et l cart type de ces effets sont ensuite calcul s pour chacun des param tres sur l ensemble des trajectoires correspondant au nombre de r plicats choisi pour le plan d exp rience La repr sentation graphique de l cart type des effets l mentaires en fonction de la moyenne des effets l mentaires offre finalement un moyen de hi rarchisation relative de l influence des param tres Discr tisation de l espace des entr es Le tableau 4 2 expose la discr tisation de l espace des entr es effectu e pour la mise en uvre de la m thode de Morris Il est noter que contrairement la description de m thode de Morris o le pas de discr tisation A est identique pour chaque param tre 04 cette fois le pas d pend du param tre A Ax Les plages de variations des diff rents param tres ont t d finies suite discussion avec les experts dans le domaine d application Plut t que de statuer pr cis ment de ces bornes de variations il est important de traduire le poids de la perturbation d une entr e si infime soit elle sur la sortie Consid rant la fonction f d finie en figure 4 4 les comptages CNC simul s pour le plan de Morris Tableau 4 2 Liste des param tres incertains du mod le physique et leurs plages de variations pour l analyse de sensibilit Type Variable Unit Borne inf Valeur Borne sup Num
47. donn de la fa on suivante g Ze fre T i Jozi 2 peU t 2 82 ou G est le facteur g om trique d fini par la relation 448 r gr G 13 gate F 2 83 La fonction J d pend du profil de vitesse son expression diff re donc en fonction du type d coulement consid r Soient Jp et I les fonctions pour un coulement piston et un coulement laminaire com pl tement d velopp alors 5 1 3 1 a In w 4 1 24 In x 2 84 2 et enfin e x est l int grale de la fonction d erreur de Gauss not e erf x E x er f u du zer f x Es exp x 2 85 0 VT La figure 2 15 illustre l volution des fonctions de transfert id ale et diffusive pour diff rentes valeurs des diam tres de mobilit lectrique Hauteur et largeur de la fonction de transfert diffusive tendent vers les valeurs prises par la fonction de transfert id ale lorsque le diam tre des particules consid r es augmentent La diffusion devient n gligeable partir de quelques centaines de nanom tres Stolzenburg f t donc le premier d velopper une quation semi analytique pour l expression de la fonction de transfert du DMA avec prise en compte de la diffusion brownienne Cette approche 34 2 2 Mod le de r ponse du SMPS Fonction de transfert 0 9 id ale du DMA 0 8 0 7 Fonction de transfert diffusive du DMA U 0 6 30 5 0 4
48. donn es Selon Keller 1976 repris par Kern 2003 deux probl mes sont dits inverses l un de l autre si la formulation de l un met l autre en cause les deux probl mes jouent alors un r le sym trique Plus commun ment le concept de probl me inverse repose sur le fait de d terminer des causes connaissant des effets Ainsi par opposition on parle de probl me direct lorsque connaissant les causes on d duit les effets Dans le domaine des sciences exp rimentales notamment pour lesquelles une mesure est r alis e il est commun d observer indirectement une quantit scalaire vectorielle ou encore fonction nelle Les probl mes li s l inversion interviennent donc dans de nombreuses applications telles que l imagerie m dicale chographie scanners la chimie estimation des constantes de r action le traitement d image reconstruire une image partir d une version flout e de celle ci par exemple et bien d autres encore Comme explicit par Kern 2003 ces probl mes se r partissent en deux grands groupes que sont e les probl mes lin aires chographie traitement d image qui se ram nent la r solution d une quation int grale de premi re esp ce e les probl mes non lin aires par exemple l estimation des param tres dans les EDP Cette dissertation se focalise sur les l ments du premier groupe En effet la d termination de la distribution granulom trique en nombre d
49. du DMA m Rayon interne des lectrodes r x Rayon externe des lectrodes To x Longueur du DMA L x D bits lpm D bit d air filtr Qsh x D bit d a rosol Qa x D bit de l chantillon Qepe x D bit en exc s Qoz x Temp rature K Temp rature absolue du gaz porteur T x Pression kPa Pression absolue du gaz porteur P x Facteurs de Cunningham Il Facteur 1 A x Facteur 2 B x Facteur 3 C x Masse ionique amu Masse des ions positifs my x x Masse des ions n gatifs mr x x Mobilit ionique em V 7 371 Mobilit des ions positifs ZT x x Mobilit des ions n gatifs Zr x x Autres Humidit relative x x Sources fonctionnelles Mod lisation physique Loi de charges O x x Fonction de transfert DMA Q x x Efficacit de d tection du CNC W x G n ration de l a rosol Impuret s dans la solution x x Instabilit du processus de g n ration x x Autres Effets de charges x x Le tableau 4 1 r sume l ensemble des sources d incertitude et pour celles consid r es donnent leurs appartenances respectives au groupe mod lisant la dispersion exp rimentale A6 et ou au groupe mod lisant la m connaissance Afm Les param tres environnementaux d bits pression temp rature sont mesur s pour chaque essai et pour le d bit celui ci est m me mesur par un d bitm tre interne au DMA pour chaque acquisition voir la caract risation exp rimentale de cette sour
50. e de la premi re particule dans le canal i Suivant le m me raisonnement la fonction K est mod lis e par sa valeur moyenne sur le canal repr sent e par la fonction k de sorte que 2 21 se r crive 00 vid eA Mie CES 2 22 Me tant le nombre de classes La fonction k repr sentante de la physique mod lise les 3 phases majeures de la mesure que sont la neutralisation des charges la s lection des particules et leur d tection Soient p x la fraction des particules de diam tre x portant p charges la fin de la phase de neutralisation amp w p x la fonction de transfert moyenne du classificateur DMA pour le canal pour une particule de diam tre x portant p charges et enfin v x l efficacit de d tection du compteur pour une particule de diam tre x alors ki est d finie par la relation 00 ki x QaTeli X p 2 i p x v x 2 23 p 1 Dans cette expression l volution temporelle initialement repr sent e par K est remplac e par l expression de la fonction de transfert moyenne w dans k d finie par Wang and Flagan 1990 comme 1 TT ilp Ti i w p x t dt 2 24 Les fonctions v et sont quand a elles invariantes en temps la premi re ne d pend que du diam tre des particules et la seconde du diam tre et du nombre de charges port es Il est important de noter que le temps de comptage pour chaque canal n est pas constant mais calcul comme le temps n cessaire la m
51. effectu es respectivement sur une solution de DEHP huile et une suspension collo dale de SiO2 toutes deux mises en suspension par atomisation Dans les exemples tudi s la corr lation temporelle est importante En effet l alternance entre blocs de corr lation valeurs fortement positives et n gatives s explique par le fait que lorsqu une d viation temporelle intervient en amont de la bosse centrale elle se propage sur la partie en aval Il est noter que les correlations sont plus faibles pour les plus fortes valeurs de comptage autrement dit au niveau du mode De part et d autre du mode les corr lations prennent des valeurs comparables au signe pr s La pr sence de multiples bosses comme c est le cas pour la suspension collo dale de SiO2 confirme l analyse faite concernant la corr lation temporelle dans le cas d une seule bosse Les figures 4 18 et 4 19 proposent une comparaison graphique des r alisations du processus avec les mesures r elles y pour chacun des 2 exemples consid r s a rosol de DEHP et suspension collo dale de SiO2 Inf rer les param tres du processus gaussien est une t che simplifi e par l augmentation du nombre de r plicats de mesure Dans les exemples propos s ce nombre N est respectivement de 18 et 40 Cas du second Mesurande Mod lisation des param tres du processus gaussien non stationnaire Une seule observation yi i 1 m est disponible cette fois car le mesurande
52. es partir des 10 fonctions respectivement pour p 1 p 2 et p 3 charges La discr tisation de l espace des diam tres est r alis e par 500 points r partis en chelle logarithmique entre 107 m et 1076 m d o la dimension des matrices d autocorr lation I 4 Pog et T3 R500 500 correspondant respectivement p 1 p 2 et p 3 charges Plus le nombre de charges augmentent plus l apparition de particules multi charg es est retard e r duisant par la m me occasion la dimension d int r t de la matrice d autocorr lation La discr tisation tant fine par rapport 4 la discr tisation d origine moins de 200 points d valuations de la fonction une interpolation sera effectu e partir des r alisations de chacun des processus gaussiens mod lis s pour chaque charge La figure 4 25 pr sente quelques r alisations des processus gaussiens respectivement pour p 1 p 2 et p 3 charges ainsi que la r gion de confiance 4 95 calcul e a partir de 1000 trajectoires du processus pour chaque charge Mod lisation de l incertitude sur la fonction de transfert du DMA par m lange de mod les Plusieurs mod les existent pour la mod lisation de la fonction de transfert du DMA Q Pour sim plifier on peut dire qu il existe un mod le qui ne prend pas en compte la diffusion des particules l int rieur de la colonne du DMA et un mod le qui prend cet aspect en consid ration Ainsi lorsque l a rosol
53. es sont fournies par le logiciel AIM pour chaque essai tous les param tres mis disposition de l exp rimentateur pour chaque essai ne sont pas list s dans le tableau r plicats Pour chaque essai un tirage de Monte Carlo va correspondre une estimation de la granulom trie en nombre 2 configurations pour la reconstruction de f sont pr sent s pour chaque essai La premi re consiste propager toutes les sources d incertitude dispersion exp rimentale et m connaissance et la seconde ne propager que la dispersion exp rimentale Ainsi il sera possible de d finir la source ayant le plus d influence sur l estimation finale La repr sentation de l incertitude choisie est la r gion de confiance 95 associ e l estimation moyenne sur l ensemble des tirages de Monte Carlo La figure 4 30 montre les trajectoires de Monte Carlo estim es avec et sans prise en compte de la m con naissance pour chaque essai La figure 4 31 pr sente l estimation moyenne et la r gion de confiance 95 estim es partir des trajectoires de Monte Carlo pour chaque configuration et chaque essai Ces r sultats mettent en vidence la pr dominance de la m connaissance quant la variance de l estimateur final Cela traduit simplement le fait que pour un essai effectu dans des conditions de laboratoire contr l es comme c est le cas pour les essais pr sent s les acquisitions sont tr s r p tables et que la source principale d i
54. est caus par une sous estimation de Umin et Umax ts n ayant pas d effet Les estimations de Umin et Umax sont not es respectivement a et mar Ces nouveaux param tres sont calcul s comme ceux qui minimisent l erreur quadratique moyenne aux mesures exp rimentales pour chaque temps t comme suit Coin Umax arg min Uni exp G x log z Uezplt 4 12 Umin Umas ts max Ces estimations r alis es les erreurs relatives aux valeurs Umin et Umax utilis es pour la d finition du mod le de tension original not es respectivement min t Er max Sont calcul es Les tableaux 4 4 et 4 5 pr sentent respectivement les valeurs calcul es de r min et Er max pour la tension 90 4 2 Estimation de la granulom trie en nombre d un a rosol par SMPS 12000 T 10000 8000 6000 4000 2000 t s Figure 4 15 10 Mesures de la tension l lectrode centrale du DMA pour diff rents temps de scanning ts 30 s 60 s 120 s 180 s minimale et la tension maximale pour les 4 temps de scanning consid r s et chaque r plicat de mesure Pour un temps de scanning donn la correction du biais sur chacun des param tres Umin et Umax Tableau 4 4 Erreur relative l estimation originale de la tension minimale Umin pour divers temps de scanning ts 30 s 60 s 120 s 180 s Exp Er min ts 60 s rmin ts 120 s Gents 180 s rmin ts 30 s 1 0 3916 0 3986 0
55. estim des effets l mentaires en fonction de la moyenne estim e des effets l mentaires pour le crit re num ro 2 cart type estim des effets l mentaires en fonction de la moyenne estim e des effets l mentaires pour le crit re num ro 7 cart type estim des effets l mentaires en fonction de la moyenne estim e des effets l mentaires pour le crit re num ro 8 Histogrammes du d bit mesur par d bitm tre massique pour Qsan 3 lpm pour les 10 RS La EK SEDER eR tte DR DU a Histogrammes du d bit mesur par d bitm tre massique pour Qsan 6 lpm pour les 10 PMPETIONCER a nk a ae Naf ue kg hace de mob h RR DE den ee UE mA Oe Ge eS Histogrammes du d bit mesur par d bitm tre massique pour Qs 10 lpm pour les 10 GRP ENOG ie RE ges hae de hae heed PE EE BRO ne de e 10 Mesures de la tension l lectrode centrale du DMA pour diff rents temps de scanning a OD Soe Dia D o se RE eS ED Ee eae bo Phe a Valeurs de l autocorr lation empirique pour chaque l ment de la matrice I et les comp tages mesur s pour un a rosol stable base d huile DEHP en premier plan Valeurs de l autocorr lation empirique pour chaque l ment de la matrice I et les comp tages mesur s pour une suspension collo dale de SiO2 en premier plan 500 R alisations du processus et observations r elles y pour l exemple du DEH
56. estimation de la DGN fait comme nonc pr c demment intervenir une inversion des donn es du CNC Proposer une m thode d inversion adapt e la mesure par SMPS d un a rosol donn et donc adapt e un certain type de signaux d entr e encore une fois sp cifique l application est l objectif du deuxi me chapitre de cette th se Avant de se focaliser sur la m thode propos e l id e est de comprendre pourquoi les techniques d inversion pr sentes dans la litt rature ne r pondent pas convenablement ou seulement partielle ment nos attentes en terme de reconstruction Une vue d ensemble des proc dures d inversion est alors expos e Le propos se tourne ensuite sur la technique mise au point qui sugg re de coupler les m thodes de r gu larisation classiques avec une d composition sur une base d ondelettes discr tes La r sultante tant la mise au point d un nouveau type d a priori et donc la minimisation d un nouveau crit re Apports et performances de la m thode sont valu es sur diff rents cas tests pour justifier de son utilisation future A ce niveau de lecture l int r t se porte sur les incertitudes d une part li es au processus de mesure et d autre part li es l inversion Encore une fois aucune m thodologie n existe ce jour pour valuer l incertitude correspondante ce type de mesure il s agit donc de pr senter une m thodologie innovante g n rique et de s a
57. gularisant not R conduit l expression de l estimation f f Ki Ko AR KGY 4 5 KE Koo AR KG Koo f V Ko 2 f A0 6 Sous les hypoth ses que E A 0 et E e 0 on obtient l esp rance de l estimateur E f Ki Ko AR Ki Koo f 4 7 La variance de l estimateur par rapport aux variations A0 not e Vag f s exprime ensuite commme Vao f EUY HK4 VKo 2 f To V Ko 82 f Ko H 4 8 2On ne consid re pas les fonctions dans l explication qui suit pour simplifier les critures math matiques 3Le cas o une seule acquisition est disponible est pr sent e ici cas du second mesurande ainsi K R lt alors r Nr que Ky RNv eX en pr sence d un jeu d observations v pour le premier mesurande i Me 78 4 2 Estimation de la granulom trie en nombre d un a rosol par SMPS o H K bo Koo AR et l y est la matrice de variance covariance des 0 Moyenne et variance de l estimateur d pendent de la valeur du mesurande f que l on souhaite estimer L objectif ici est de caract riser le biais et la variance de l estimateur f Caract riser la variance de l estimateur n cessite de connaitre f comme vu dans l quation 4 8 De plus caract riser le biais requiert des mesures r alis es pour un a rosol de r f rence qui n existe pas l heure actuelle Conscient de ces difficult s nous proposons une alternative d taill e dans la proch
58. l a rosol sur plusieurs ordres de grandeur Les particules sont enfin regroup es par canaux de mobilit lectrique o chaque canal correspond un intervalle de diam tres Une fois s lectionn es les particules apr s transport entre la zone d extraction de la colonne du classificateur lectrostatique vers la chambre de d tection du CNC sont d nombr es La figure 2 10 pr sente le SMPS mod le 3936 de la soci t TSI utilis au laboratoire et le sch ma de fonctionnement associ Pour r sumer la Polydisperse Optional Bypass Computer Figure 2 10 Photo d un SMPS mod le 3936 figure de gauche et le sch ma de fonctionnement associ figure de droite extraite du manuel d utilisation de instrument th orie de l analyse diff rentielle de mobilit lectrique se base sur la relation entre temps t tension appliqu e l lectrode centrale du DMA U t mobilit lectrique Z U t correspondant la valeur de la tension partir de laquelle en posant Z U t Za p x on retrouve le diam tre quivalent de mobilit lectrique x Knutson and Whitby 1975b d finirent en premier la relation entre la mobilit lectrique nominale d extraction Z pour une tension fix e U un d bit d a rosol Qa un d bit d air filtr Qsn et les param tres g om triques de la colonne DMA L r1 r2 longueur de la colonne et rayons des lectrodes int rieur et ext rieur comme za m a 2 20 Pou
59. la discrimination des sources influentes par analyse de sensibilit 4 2 2 Analyse de sensibilit Lorsque l estimation de la sortie d un code num rique est trop co teuse en temps de calcul et que le nombre de param tres incertains est lev les m thodes d analyse de sensibilit doivent permet tre moyennant un nombre limit d appels au code num rique de discriminer les param tres les plus influents L ambition de ce type de d marche est la r duction de la dimension du probl me Par dimension il faut comprendre nombre de param tres ayant une influence significative sur la sortie du code num rique L influence des param tres est souvent quantifi e par la variabilit induite sur la sortie tudi e Soit un syst me M d pendant d un ensemble de param tres 0 avec 0 01 02 Ok 0p l analyse de sensibilit tudie l influence des param tres de l espace d entr e sur la sortie y sachant la relation y M Oi dass 0k tis GO 4 10 Pour cette analyse on consid re une granulom trie en nombre f mod lis e par une distribution log normale A 10 m 200 x 1079 o 1 1 Ce choix est sens repr senter un cas classique de granulom trie en nombre que l on peut obtenir partir d un a rosol monodispers compos de billes de latex billes pr sentes en solution liquide que l on met en suspension par atomisation La figure 4 4 pr sente la fonction f et les comptages associ s lorsq
60. la co ncidence La co ncidence est un ph nom ne intervenant lorsque plusieurs particules arrivent en un laps de temps suffisamment court pour rendre le compteur aveugle au passage de nouvelles particules Le temps de paralysie du compteur Tp est sp cifique chaque mod le de compteur Pour certains compteurs une correction de la co ncidence est r alis e ils pr sentent alors des r sultats de comptage d j trait s Ce 94 4 2 Estimation de la granulom trie en nombre d un a rosol par SMPS 120 0 20 40 60 80 100 120 Figure 4 18 500 R alisations du processus et observations r elles y pour l exemple du DEHP 5 5 jet 18219 16 16 14 14 12 12 J 10 10 a gt gt a 8 el 6 al al 2 2 0 1 1 L L 0 L L L L 0 20 40 60 80 100 120 0 20 4 60 80 100 120 t s t s Figure 4 19 500 R alisations du processus et observations r elles y pour exemple du SiO2 n est pas le cas pour le CNC 3022 utilis lors de l tude La th orie de la co ncidence d crit les non lin arit s entre comptages mesur s y et comptages vrais Yyrai COMME suit Yorai Y XD YoraiTp 4 19 NB la fonction W de Lambert Corless et al 1993 est utilis e pour l estimation not e Gurai Notre int r t se porte alors sur la variance des observations pour ce type de compteur avec paralysie Le mo
61. la relative compacit Partant des d finitions donn es ci dessus selon Hadamard 1902 le probl me de l estimation de f 40 3 1 Introduction au probl me mal pos sachant que Af h est dit bien pos s il admet une solution si celle ci est unique et si enfin elle est stable Math matiquement cela se traduit par 3 conditions sur le probl me Af 1 Existence Vh H Tm A4 Af F tel que Af h 2 Unicit Af 0 f 0 lt Ker A 0 3 Stabilit Zm A Zm A Ker A ou encore soient f et F solutions respectives de Af h et Af h alors h h 0 f FI G0 La question qui se pose est alors de comprendre pour quelles raisons les op rateurs int graux de premi re esp ce conduisent des probl mes mal pos s ou autrement dit pourquoi ces op rateurs ne sont pas inversibles L explication provient des propri t s spectrales des op rateurs compacts dans les espaces de Hilbert La d composition spectrale des op rateurs int graux s apparente la d composition en valeurs singuli res dans le cas de la dimension finie fournit les explications n cessaires comme nous allons le voir Soit L F H un op rateur int gral lin aire compact dans H alors d apr s Br zis 1983 il existe 02 bn Vn nen le syst me singulier de l op rateur A tel que chaque l ment de Zm A et Zm 4 dans ce syst me soit donn comme suit Vf F YR E H Af o n
62. le fil conducteur des travaux entrepris s est articul autour de 3 axes majeurs que sont e La d finition du mod le physique le plus adapt e Le d veloppement d une proc dure d inversion sp cifique l estimation de la granulom trie en nombre e La proposition d une m thodologie de propagation des sources d incertitude L analyse bibliographique relative la mod lisation physique du processus de mesure fait l objet du premier chapitre de cette th se Cette analyse a permis de mettre en vidence l existence d un mod le g n ral commun d fini par une quation int grale de Fredholm de premi re esp ce pour exprimer les observations en fonction de la granulom trie en nombre de l a rosol tudier La d finition des fonc tions noyaux de cet op rateur int gral repr sentant la physique sous jacente du syst me s est av r e quant elle plus ardue En effet cette t che a consist entre autres d finir la th orie ou valeur du param tre faisant consensus parmi un ensemble de th ories concurrentes pour la mod lisation d un m me ph nom ne physique ou parmi un ensemble de valeurs mesur es et publi es pour le m me param tre Il faut aussi souligner que les choix de mod lisation que nous pr sentons dans le premier chapitre de cette th se ont t conditionn s la fois par les contraintes li es au temps de calcul contrainte in vitable pour un probl me d valuation de l incertit
63. lev et enfin un probl me en dimension infinie pour lequel on dispose uniquement de quelques valeurs discr tes des observations Pour chaque cas deux mod les de bruit additifs sont choisis bruit blanc et bruit color Les avantages et inconv nients de chacune des m thodes ainsi que leurs cadres d application respectifs y sont d taill s Toutefois bien que la r gularisation soit tr s utilis e en pratique elle n est toutefois pas sans limite comme nous le verrons dans le paragraphe suivant 3 2 5 Cas du SMPS limitations de la r gularisation avec a priori homog ne La r gularisation classique consid re un a priori dit homog ne sur toute la gamme de mesure En effet la p nalisation induite par le choix du param tre de r gularisation s op re uniform ment sur toute la plage d di e la reconstruction de f Pour certains signaux d entr e cette p nalisation doit s adapter op rant une r gularisation plus ou moins forte en fonction de la forme du signal en pr sence p nalisation faible au niveau des pics du signal correspondant aux fortes concentrations et forte au niveau des bosses C est le cas pour l inversion des donn es mesur es par technique SMPS En effet 48 3 2 La r gularisation deux l ments pr pond rants entra nent la n cessit d une p nalisation ajustable e les distributions granulom triques peuvent pr senter une association de profils variations rapides et lentes pics e
64. ma simplifi de la colonne DMA 115 vi Liste des tableaux LI 2 1 i2 2 3 3 1 4 1 4 2 4 3 4 4 4 5 4 6 Estimation des missions annuelles Tg an o Tg repr sente un t ragramme sachant que 1 Tg 10 kg des principaux types d a rosols pour l ann e 2000 IPCC 2001 Valeurs des coefficients de Cunningham A B et C donn s par divers auteurs pour la correction de la loi de Stokes Valeurs des propri t s ioniques utilis es dans la litt rature par diff rents auteurs pour de air Seg ocra dwp aeu w gag be dm EEE REL DS Be bee a ea Epa a Valeur des coefficients a p de l quation 2 43 calcul s par Wiedensohler et al 1988 R sultats num riques de la comparaison des ondelettes pour N 100 N 500 et Liste des sources d incertitude identifi es lors de la mesure d un a rosol par technique SMPS et classement des sources dans les groupes mod lisant respectivement la dispersion exp rimentale et ou la m connaissance Liste des param tres incertains du mod le physique et leurs plages de variations pour l analyse de sensibilit 4 4 seb awo sce ma de dada do die ue pe he Moyennes et cart types mesur s par d bitm tre massique pour les 3 configurations Dim e Lie du da au eee Ee UMR AE Rs Erreur relative l estimation originale de la tension minimale Umin pour divers temp
65. matrice la somme de ses l ments diagonaux Grandement utilis e cette m thode pr sente n anmoins des insta bilit s li es au bruit sur les observations notamment en pr sence de bruit color D autres techniques voient alors le jour comme la version dite robuste de la validation crois e g n ralis e ou RGCV Soit B1 A A A mA l A en posant B2 X Trace B est d fini en tant que minimum de la somme pond r e suivante VO r 0 y B X V OA 3 26 o Yr 0 1 est un param tre de robustesse Quand 1 on retrouve la m thode GCV et lorsque Yr d croit progressivement vers 0 le crit re assure une meilleure stabilit Lukas et al 2010 que celui d fini par l quation 3 25 Certains de ces crit res sont pr sent s sur un cas test de reconstruction d image en dimension 1 le probl me dit de Shaw Les r sultats sont extraits du package regtools d velopp par Christian Hansen sous MATLAB et disponible en ligne www mathworks com matlabcentral fileexchange 52 regtools Le probl me est une quation int grale de Fredholm de 1 esp ce dont le noyau et la solution f sont donn s par les quations suivantes 2 K s t cos s cos t m sin s sin t a exp ci t t1 az exp co t t2 f t Les crit res que nous illustrons pour l estimation du param tre de r gularisation A not pour ce probl me donn sont le cr
66. of Signal Processing Second Edition Wavelet Analysis and Its Applications Academic Press Mamakos et al 2007 Mamakos A Ntziachristos L and Samaras Z 2007 Diffusion broadening of dma transfer functions numerical validation of stolzenburg model Journal of Aerosol Science 38 7 747 763 Mamakos et al 2008 Mamakos A Ntziachristos L and Samaras Z 2008 Differential mobility analyser transfer functions in scanning mode Journal of Aerosol Science 39 3 227 243 124 R F RENCES BIBLIOGRAPHIQUES Marlow and Brock 1975 Marlow W H and Brock J R 1975 Unipolar charging of small aerosol particles Journal of Colloid and Interface Science 50 1 32 38 Martinsson et al 2001 Martinsson B G Karlsson M N A and Frank G 2001 Methodology to estimate the transfer function of individual differential mobility analyzers Aerosol Science and Technology 35 4 815 823 Mertes et al 1995 Mertes S Schr der F and Wiedensohler A 1995 The particle detection efficiency curve of the tsi 3010 cpc as a function of the temperature difference between saturator and condenser Aerosol Science and Technology 23 2 257 261 Montgomery 1984 Montgomery D C 1984 Design and Analysis of Experiments Morris 1991 Morris M D 1991 Factorial sampling plans for preliminary computational experi ments Technometrics 33 2 161 174 atanson atanson G L n the theory of the chargi
67. on devrait th oriquement obtenir 100 mesures identiques si le mesurande ne change pas d une mesure l autre Ce point de vue d terministe a toutefois t balay par Heisenberg au printemps 1927 Heisenberg 1927 et le principe d ind termination ou principe d incertitude La vulgarisation de ce principe revient dire qu il est impossible de conna tre la fois la position et la quantit de mouvement d un objet de mani re certaine La mesure de la DGN d un a rosol par un SMPS est ici soumise diverses sources d incertitude de natures vari es et en grand nombre La seconde probl matique faisant l objet de cette th se est donc l estimation de la DGN sous incer titudes R soudre ce probl me revient d velopper une proc dure d inversion int grant des signaux d entr e observations incertains Assimil e une propagation d erreur travers la repr sentation math matique d un ph nom ne physique la propagation d incertitude consiste traduire sous hy poth ses comment les erreurs de mesure et les erreurs de mod lisation affectent l estimation de la DGN dans l espace des sorties Le guide pour l expression de l incertitude de mesure GUM JCGM 1995 ne permet gu re de r pondre cette probl matique En effet le mesurande n tant ni scalaire ni vectoriel mais bien fonctionnel il est par nature exclu du champ d application de ce guide A ce jour notre connaissance aucun laboratoire nati
68. ont t d crites dans la litt rature Une des plus simples est celle qui consiste valuer tour de r le l effet de la variation d un param tre 6 sur la sortie y sachant que les autres param tres 0 tels que 0 6 sont fix s leurs valeurs nominales L tude des d riv s y partielles 2 conduit l estimation de la sensibilit locale de la sortie chaque param tre k 1 p 82 4 2 Estimation de la granulom trie en nombre d un a rosol par SMPS Encore une fois de telles techniques permettent de hi rarchiser l influence des param tres sensibilit relative et non de quantifier la part de variabilit sur la sortie y induite par chaque param tre On parle de techniques OAT pour One At a Time Morris 1991 d finit un plan exp rimental pour lequel l exploration de l espace des entr es est r alis e par des parcours OAT al atoires individualis s Pour se faire l espace des param tres d entr e est discr tis en nm niveaux avec un pas A Par exemple si on note y1 le repr sentant scalaire correspondant au 1 crit re d fini pr c demment soit el effet l mentaire de la variable 44 associ ce crit re alors el est approxim par diff rences finies comme suit Oyl 0 1 01 02 0k 0 y1 0 e1 0 Y y 1 42 k A p y 4 11 06 A Le plan de Morris permet de d finir al atoirement diff rentes trajectoires d exploration de l espace
69. p 1 charges capturant un ion de signe oppos En effet par collision avec les particules d air sous l effet de la source les particules neutres d a rosol vont acqu rir une cer taine charge alors que les particules qui taient initialement charg es vont perdre un certain nombre de charges du fait de l agitation thermique et de la force lectrostatique La distribution stationnaire de charges apr s la phase de neutralisation a tout d abord t mod lis e par la loi de Boltzmann de OP p 207 a VaT olx L quilibre de la distribution bipolaire des charges port es par les particules d a rosol lorsque trait uniquement comme un probl me de diffusion des ions sur les particules suit la loi de Boltzmann 22 2 2 Mod le de r ponse du SMPS 0 9 0 8 0 7 pe oo oa e eemi oo naad 10 10 10 10 z m Figure 2 11 volution du temps de comptage T en fonction des diam tres g om triques x repr sentant chacun des canaux de mesure Bricard 1949 Gunn 1954 Junge 1955 ou encore Keefe et al 1959 pour ne citer qu eux ont utilis cette approche Fuchs 1963 critiqua la d marche entreprise par ces auteurs en sugg rant que la distribution de charges ne pouvait tre obtenue qu en consid rant les d tails relatifs aux m canismes de collisions entre les ions et les particules pour les a rosols ultra fins et il conc da que pour les particules de plus gros diam
70. particules x pour diff rentes propri t s ioniques d finies dans le tableau 2 2 Sch ma simplifi de la colonne DMA Illustration des 4 trajectoires limites l int rieur de la colonne du DMA Fonction de transfert diffusive et non diffusive pour diff rentes valeurs du diam tre de mobilit lectrique 2 0 0 4 eek di due eR ROE pie 08 VE RE em 4 Efficacit de d tection v en fonction des diam tres x pour 3 mod les de CNC utilis s au LNE eta TIRON se musee ne La ne BOR ee Oe ge mont pe Effets de la composition de l a rosol sur l efficacit de d tection des CNC 3010 et mes Lien etal SU oe ee as Lure du dus ee ee bene de d Crit re de la courbe en L pour le probl me de Shaw Crit re GCV pour le probl me de Shaw Crit re de quasi optimalit pour le probl me de Shaw 11 12 13 14 15 17 19 20 23 26 30 30 39 37 37 47 47 48 Hi LISTE DES FIGURES 3 4 3 9 3 6 3 7 3 8 3 9 3 10 3 11 3 12 3 13 3 14 3 15 3 16 su 3 18 3 19 3 20 3 21 3 22 3 23 3 24 4 1 4 2 4 3 4 4 4 5 4 6 4 7 4 8 Effets de la valeur du param tre de r gularisation dans l estimation de f augmentation d un ordre de grandeur pour d une figure l autre sachant que 1071 sur la figure du h
71. points de reconstruction que sont les repr sentants de chaque classe de diam tres de sorte que f R Rappelons tout d abord que FL Ne les observations uh i N tant le nombre de r plicats de mesure disponibles sont telles que i 1 Me 00 Yi ki x f log x dlog x e t 1 Me 3 32 0 Soient Ti mn les diam tres choisis pour l estimation de f on pose alors f f log x kij ki x L valuation num rique de l int grale donn e dans l quation 3 32 est r alis e par quadrature de Simpson o wj j 1 n repr sente le vecteur des poids de la quadrature Ainsi le syst me se r crit sous la forme discr te y H f o y E Re f R e Re et chaque l ment i 7 de la matrice He R not H est tel que H wjki L attache aux donn es est choisie ici comme la solution du probl me aux moindres carr s pond r s sous la contrainte de positivit de f En effet f repr sentant une concentration en nombre de particules on doit garantir que f gt 0 Vj La pond ration sera ici traduite par la pr sence de la matrice de variance covariance des erreurs d observations not e Le En posant F1 Y Y d composition de Cholesky de T1 la solution ce probl me not e ae R est d finie comme suit trouver f tel que fr arg min TUL y 3 33 Le probl me d fini par l quation 3 33 est une minimisation sous contrainte dont la r solution peut
72. pr sence de 1 2 ou plus de charges ce qu illustre la figure 2 9 Pour conf rer un tat de charges aux particules une cr ation artificielle d ions dans le gaz est effec tu e par le biais de chargeurs Deux cat gories de chargeurs sont employ s les chargeurs unipolaires 5Le diam tre de mobilit lectrique est le diam tre de la sph re dont la mobilit lectrique Za est gale celle de la particule tudi e 18 2 1 tat de l art de l instrumentation 10 nn 7 10 10 10 10 Figure 2 9 Mobilit lectrique Zq en fonction du diam tre x et du nombre de charges p pour p 1 2 3 4 5 qui utilisent l effet couronne et les chargeurs bipolaires ou lt neutraliseurs qui utilisent une source ra dioactive Les chargeurs effet couronne utilisent les m canismes dit de charge par diffusion et par champ lectrique Con us avec une ou plusieurs pointes m talliques aliment es par une haute tension quelques kV et balay es par un d bit d air ils permettent la cr ation d un plasma froid pression atmosph rique par d charge entre deux lectrodes Goldman et al 1985 La tension est appliqu e pendant un temps inf rieur au temps de passage l arc qui produirait un plasma thermique Les ions au voisinage de la pointe sont transmis aux particules dans les r gions d ionisation cr es par la d charge La production d ions est tr s importante dans ce t
73. priori sur la solution est bien videmment d pendant du probl me trait il s agit toutefois de d finir les propri t s des fonctionnelles r gularisantes pour s assurer d un choix adapt au probl me en question Voici quelques exemples d a priori commun ment rencontr s en inversion de donn es R gularisation quadratique avec a priori de douceur Parmi les fonctionnelles r gularisantes utilis es pour les probl mes d inversion la plus courante est celle qui selon un crit re dit nerg tique va p naliser l nergie de la d riv e seconde Cela se traduit f x par la fonction Jp donn e par I SE L a priori consiste ici p naliser dans la multitude de solutions celles qui sont variations rapides De cette mani re l estimation finale pr sentera des variations adoucies par rapport la solution obtenue 2 dz 3 18 par moindres carr s Ce crit re comme la mesure Ja est quadratique et s av re facile mettre en uvre ce qui explique son succ s 43 L inversion de donn es R gularisation p Lorsque le signal reconstruire est suppos parcimonieux ce qui signifie que la repr sentation faite de ce signal dans une base pr sente des coefficients majoritairement nuls une fonctionnelle r gularisante appropri e est la r gularisation sur les espaces p d finie par l int grale suivante Ip f F a Rae 3 19 o p repr sente la norme sur l espace
74. s inversion une translation de l estimation f sur l espace des diam tres Comme pr c demment pour la mesure du d bit d air filtr Q plusieurs configurations sont tudi es afin de couvrir les conditions op ratoires les plus couramment utilis es Le temps de scanning ts est alors fix pour 4 configurations respectivement 30 s 60 s 120 s et enfin 180 s La mesure est effectu e par l interm diaire d un pont diviseur de tension et d un multim tre haute r solution HP 3458A Multimeter pour une valeur mesur e toutes les 100 ms en accord avec le rafraichissement du CNC qui offre une mesure de comptage toutes les 100 ms 8 r plicats de mesure pour chaque configuration sont r alis es La tension exp rimentale mesur e est not e Uexp t La figure 4 15 montre la tension mesur e exp rimentalement pour les 8 r plicats de mesure pour chaque configuration trait bleu ainsi que le mod le pour la rampe exponentielle de tension utilis dans le mod le physique trait rouge Ind pendamment du temps de scanning fix un offset appara t Le mod le de tension sous estime la valeur de tension appliqu e l lectrode centrale du DMA L erreur d estimation est donc syst matique et doit tre corrig e Afin de corriger cette erreur qui va induire un biais sur le calcul de la mobilit lectrique il est n cessaire de r estimer les param tres du mod le de tension ts Umin et Umax Parmi ces 3 param tres l offset
75. synth se du signal Transformer un signal revient simplement repr senter diff remment ce signal sans perdre l information qu il contient En traitement du signal il est commun d utiliser la transform e de Fourier du signal afin d en obtenir une nouvelle repr sentation temps fr quence Pour un signal donn f fonction du temps la transform e de Fourier de f est donn e par la relation suivante 00 F w f ET 3 27 00 Les coefficients de la transform e de Fourier F w sont alors multipli s par une exponentielle de pulsation w afin de d finir les composantes harmoniques du signal original cette fr quence 00 mos 1 et 3 28 00 Une extension de la transform e de Fourier pour l tude locale d un signal est la transform e de Fourier fen tre glissante Short Time Fourier Transform STFT en anglais qui utilise cette fois une fonction de fen trage g fonction support compact ou d croissance rapide Ses coefficients not s C r w sont donn s dans le cas continu par la relation suivante 00 Gas OTC Cones 3 29 cCo Plut t que de pr senter le signal par sa d composition temps fr quence la transform e en ondelettes ou TO utilise une repr sentation temps chelle La transformation repose sur la multiplication du signal initial f non plus par une exponentielle complexe mais par une ondelette wy translat e et mise l chelle par l interm diaire de a param tre d chelle et b param
76. tension l lectrode centrale DMA e roe a Pas A his m a e aua Le ee Mod lisation de la dispersion exp rimentale G n ration des fonctions noyaux al atoires chantillonnage de Monte Carlo pour la propagation des sources Validation num rique de la propagation des incertitudes Mise en uvre sur des donn es r elles 39 39 42 42 42 43 A4 48 51 51 53 61 69 73 74 75 77 78 79 79 80 81 TABLE DES MATI RES 5 Conclusion g n rale 6 Perspectives A Calcul de la valeur du champ lectrique dans le cas non stationnaire B Calcul de la fonction de transfert de Stolzenburg 109 113 115 119 Liste des figures Ie 12 1 3 2 1 2 2 2 3 2 4 2 5 26 2 7 2 8 2 9 2 10 A 2 12 2 13 2 14 2 15 2 16 Zot 3 1 3 2 3 3 Photo de la ville de Mexico prise partir d un avion DC 8 de la NASA au cours de l exp rience sur le terrain INTEX B au printemps 2006 Cli 2009 Quelques caract ristiques des a rosols atmosph riques forme taille et composition Photo du SMPS mod le 3936 extraite du manuel d utilisation de instrument Exemple illustrant la notion de diam tre quivalent volution de la fonction corrective de Cunningham C en fonction du diametre x pour des valeurs de A B C Kim et al 2005 4 444
77. thode consiste param trer la fonction de transfert en utilisant g n ralement 2 param tres correspondant respectivement aux deux principaux effets de la diffusion d une part les pertes de particules dues aux connections par tuyaux notamment l entr e de la colonne DMA r duisant ainsi l aire de la fonction de transfert et d autre part l largissement des trajectoires des particules l int rieur de la colonne qui augmente la largeur de la fonction de transfert Diff rents auteurs comme Birmili et al 1997 Fissan et al 1998 ou Martinsson et al 2001 se sont ainsi int ress s exp rimentalement ces deux param tres que sont le coefficient d largissement a et de p n tration pen Ainsi la fonction de transfert incluant le comportement diffusif des particules peut s exprimer en fonction de ces deux param tres de la fa on suivante Qm Za p x Qa Za p x el pen 1 Qel Qa Zu U t 1 vl Ge1Qm ZCO lt oami agiapen kaag la 1S H Slt adie 2 66 0 Sinon Coefficients de p n tration et d largissement sont en g n ral d duis d exp riences pour une taille donn e de particules et donc pour une tension fix e En effet partant du mod le th orique d crit par la relation 2 86 une m thode d optimisation permet de d finir les valeurs optimales de a j et Apen pour des exp riences sp cifiques Il n existe pas notre connaissance aujourd hui de d finition pour
78. tre de position Les coefficients d ondelettes not s C a b associ s au signal f sont alors donn s par la relation suivante Cena 106 dt acRt beR 3 30 L ondelette a pour avantage d tre une onde JiS Ww t dt 0 localis e dont l nergie finie JiS Pult dt lt oo est concentr e en temps afin d tudier les signaux non stationnaires La TO f t cr e initialement 5l L inversion de donn es pour suplanter la transform e de Fourier 4 temps court Short Time Fourier Transform ou STFT En effet alors que la STFT utilise la m me r solution 4 tous les niveaux de fr quence du signal diff rentes chelles sont analys es a diff rentes r solutions par la TO Pour les petites chelles rela tives aux hautes fr quences la TO offre une bonne r solution temporelle mais une faible r solution fr quentielle alors que pour les grandes chelles relatives aux basses fr quences elle fournit une bonne r solution fr quentielle mais une faible r solution temporelle Cette r solution adaptative l chelle sied parfaitement aux signaux qui pr sentent des variations rapides pour des laps de temps courts d o la haute r solution temporelle Concernant les signaux avec pisodes de basses fr quences sou vent plus long ils ne n cessitent pas une r solution temporelle lev e L quation 3 30 pr sente la version continue de la transformation nous nous int ressons par la suite sa version
79. tudi pr sente une population de particules dont le diam tre est inf rieur une centaine de nanom tres alors le premier mod le est choisi et au contraire pour des diam tres sup rieurs ce seuil de quelques centaines de nanom tres le second mod le est s lectionn Dans le premier chapitre de cette th se certaines r f rences validant le mod le diffusif de Stolzenburg sont cit es Pour autant la validation num rique se focalise sur des particules dont le diam tre est inf rieur 100 nm en g n ral Ne connaissant pas la granulom trie en nombre de l a rosol caract riser lors d une exp rience il est important de statuer sur le mod le le plus adapt utiliser La mod lisation arbitraire propos e dans 99 valuation des incertitudes g AS 45 5 Fr 0 8 Q 5 0 6 a Q 2 2 4 0 4 4 8 3 0 2 D 5150 E 0 2100 0 2 m Z 50 100 150 200 250 300 350 400 450 500 Num ro de ligne de la matrice d autocorrelation Figure 4 22 Visualisation de la valeur des coefficients de la matrice d autocorrelation T1 calcul e partir des 10 valeurs du quadruplet pour p 1 charge partir desquelles plusieurs sont calcul es et pr sent es en premier plan 500 8 B 3 g 0 8 2 5 0 6 be 8 E 0 4 a s S200 0 2 z 5150 8 0 2100 0 2 2 50 5 Z 50 100 150 200 250 a 300 350 400 450 500 Num ro de ligne de la matric
80. tudier les trajectoires limites de s lection des particules entrantes dans la colonne pour une position radiale donn e Soient et Aout respectivement les largeurs des tubes d entr e et d extraction de la colonne DMA pr sent s sur la figure 2 13 en annexe Une particule est s lectionn e si et seulement si r4 lt r to tf lt ry Ant 4 configurations sont alors tudi es Les figures 2 13 et 2 14 montrent respectivement un sch ma simplifi de la colonne du DMA ainsi que les 4 configurations correspondant aux trajectoires limites Les 4 configurations illustr es graphiquement sur la figure 2 14 sont traduites num riquement par les conditions aux limites suivantes Configuration 1 To T2 2 58 r to tf r A 29 Mod lisation du processus de mesure Z Figure 2 13 Sch ma simplifi de la colonne DMA Configuration 2 Configuration 1 4 il Z Configuration 4 Conies 3 r a N hr Figure 2 14 Illustration des 4 trajectoires limites l int rieur de la colonne du DMA 2 59 Configuration 2 To r2 Aint r to ts Tis 30 2 2 Mod le de r ponse du SMPS Configuration 3 ro T2 ga 2 60 r to tr r Aout Configuration 4 To T2 2 61 r to ts fr Il s agit de r soudre l quation 2 57 pour chacune des configurations Nous ne d taillons que la configuration 1 la r solution est a
81. utilis et de variations lentes le terme bosses sera employ Nous rappelons que l objectif est d ajuster les poids associ s l a priori p nalisation faible au niveau des zones de pics de concentration et de p nalisation forte pour les zones de bosses La section 3 3 1 d crit bri vement les ondelettes et la d composition multi chelles ensuite nous d finissons en section 3 3 2 l attache aux donn es intervenant dans le nouveau crit re minimiser qui sera pr sent dans la section 3 3 2 La minimisation de ce crit re va n cessiter l estimation de multiples param tres de r gularisation or aucune m thode ne permet actuellement une estimation robuste pour ce type de probl me Une heuristique a par cons quent t d velopp e et est d crite au travers des sections 3 3 2 3 3 3 Elle permet tout d abord de d tecter les zones d apparition des pics Ensuite l utilisateur est mis con tribution pour aider la d tection des bosses Par l interm diaire d une surface de r ponse simul e les param tres de ces bosses cart type et amplitude vont permettre l estimation des param tres de r gularisation requis pour l estimation de la granulom trie via le nouveau crit re La section 3 3 4 compare finalement les estimateurs de la r gularisation classique avec les estimateurs obtenus via la minimisation du nouveau crit re sur des donn es simul es 3 3 1 Les ondelettes la transformation et la
82. 1 0 u r2 0 respectivement les valeurs nominales de L r et r2 et les incertitudes standards associ es alors la mod lisation r alis e est la suivante L U Lo u Lo Lo u Lo 4 25 r U rio ulrio r1 0 u rio 4 26 ro N uU r2 0 u r2 0 T2 0 u r2 0 4 27 NB les valeurs nominales des param tres g om triques du DMA sont celles transmises par le constructeur 98 4 2 Estimation de la granulom trie en nombre d un a rosol par SMPS Bien que la plupart des composantes incertaines soient de nature param trique certaines composantes sont de nature fonctionnelle C est en effet le cas pour la loi de charges la fonction de transfert du DMA et l efficacit de d tection du CNC Ce sont des fonctions qui d pendent du diam tre des particules tudi es Q est fonction de la mobilit lectrique mais la correspondance entre mobilit et diam tre a d ors et d j t explicit e en quation 2 19 Les 2 sections suivantes se focalisent sur la mod lisation de l incertitude sur la loi de charges et la fonction de transfert du DMA Q par l interm diaire respectivement d un processus al atoire et d un param tre de m lange Mod lisation de l incertitude sur la loi de charges par processus gaussiens Dans le premier chapitre d crivant le mod le physique la th orie de Fuchs pour la mod lisation de la loi de charges est pr sent e la fonction peut tre calcul e connais
83. 10 niveaux est utilis ici pour caract riser les pond rations La discr tisation des 2 facteurs illustr e en figure 3 11 est respectivement lin aire pour o min o 1 1 max o 2 et lin aire en chelle logarithmique pour A min A 10 max A 10 2 A chaque point du plan factoriel complet va correspondre une distribution simul e f pour un total sur tout le plan de 10 simulations pr sent es en figure 3 12 Ensuite pour chacune des distributions simul es alo A sera estim L estimation est r alis e de la m me mani re qu en section 3 3 2 pour la s lection de l ondelette m re le param tre est estim comme minimisant le crit re MSE et ceci pour chaque fonction f simul e Le m me plan et le m me proc d sont utilis s pour l estimation de A4 o A en conservant la contrainte 14 o A gt Aiala A V o A Les figures 3 13 et 3 14 montrent respectivement les valeurs calcul es de A1a et 1 4 sur les n uds d finis par le plan factoriel complet et la surface de r ponse calcul e par interpolation lin aire entre les n uds 62 3 3 R gularisation et d composition sur une base d ondelettes b H H 1 1 1 2 1 3 1 4 1 5 1 6 1 7 1 8 1 9 2 Figure 3 11 Plan factoriel complet pour le pavage de l espace 2 dimensions o A 63 L inversion de donn es x10 10 Figure 3 12 Distributions
84. 130 130 Hoppel et Frick 1986 1 20 1 35 150 90 Wiedensohler et al 1986 1 35 1 60 148 130 Hoppel et Frick 1990 1 33 1 84 200 100 Wiedensohler et Fissan 1991 1 40 1 60 140 101 Reischl et al 1996 1 15 1 425 290 140 0 25 Reischl et al 1996 Vohra 1969 Mohnen 1977 0 2 Hussin et al 1983 Hoppel et Frick 1986 Porstend rfer et al 1983 Wiedensohler et al 1986 015 Hoppel et Frick 1990 E Wiedensohler et Fissan 1991 Wen et al 1984 plp x 0 1 0 05 Figure 2 12 Fraction de charges p 1 x en fonction du diam tre des particules x pour diff rentes propri t s ioniques d finies dans le tableau 2 2 Les mod les de Wiedensohler et Gunn Wiedensohler propose une expression empirique de la loi de charges pour des particules de diam tre x portant au maximum p 2 charges en se basant sur le mod le de Fuchs Pour cette approx imation masses et mobilit s lectriques des ions sont tir es des travaux de Hussin et al 1983 et de Wiedensohler et al 1986 pour une probabilit de collision extraite de Hoppel and Frick 1986 Sur la base de ces choix Il exprime moyennant certaines conditions sur le couple x p L x p p 1 0 1 x p x 20 nm 1 um p 2 2 26 2 2 Mod le de r ponse du SMPS Si x p h U D alors NB les diam tres x doivent tre exprim s en nm Les coe
85. 17 de sorte que eCelx i Qsh Qa In ri zi FER a 2 26 Le temps de comptage dans le canal i est alors donn comme la diff rence entre t i 1 et t i en r solvant 2 26 T i m ET si D In Ge 2 27 La figure 2 11 illustre l volution du temps de comptage pour chaque canal repr sent par son diam tre g om trique x i On observe une diminution du temps de comptage pour les plus grands diam tres Cela s explique car le temps de comptage est calcul comme le temps de passage travers une classe en terme de mobilit lectrique Or la mobilit lectrique est inversement proportionnelle au diam tre A pr sent il s agit d expliciter les mod les retenus pour les fonctions w et v dans l quation 2 23 Les sections 2 2 1 2 2 2 2 2 3 proposent la fois un bref tat de l art des mod les existants pour repr senter math matiquement chacun des ph nom nes physiques ainsi que les choix r alis s 2 2 1 Mod lisation de la loi de charges Les particules d a rosols en suspension dans une atmosph re ionique bipolaire se chargent par cap ture d ions gazeux Quelle que soit la distribution de la charge initiale sur les particules apr s un certain temps un r gime stationnaire s tablit dans lequel le nombre de particules portant p charges l mentaires positives ou n gatives capturant un ion de m me signe par unit de temps est gal au nombre de particules portant
86. 48 Nitrate issus des NOx anthropique 12 4 1 8 14 2 9 6 19 2 issus des NOx biog niques 2 2 1 7 3 9 1 9 7 6 Carbone organique issus des COV anthropique 0 15 0 45 0 6 0 3 1 8 issus des COV biog nique 8 2 7 4 16 8 40 AEROSOLS PRIMAIRES Mati re organique Feux de biomasse 28 26 54 45 80 Combustion fossiles 28 0 4 28 10 30 D bris biog niques 56 0 90 Carbone suie Feux de biomasse 2 9 2 7 5 7 5 9 Combustions fossiles 6 5 0 1 6 6 6 8 Poussi res industrielles 100 40 130 Sels de mer 1440 1900 3340 2000 6000 Poussi res d sertiques 1800 349 2150 1000 3000 Total sources anthropiques 153 18 271 134 403 Total sources naturelles 3320 2326 5704 3097 9393 de l air pousse P kin accepter plus de transparence En effet des taux records de pr sence de particules PM 2 5 P kin suscitent l inqui tude des populations quant aux risques sanitaires Mais pourquoi une telle m fiance l gard de ces particules fines Pour commencer il faut savoir que les particules fines sont principalement de nature anthropique alors que les particules de plus grandes tailles sont d origine naturelle les m canismes de nucl ation homog ne de condensation nucl ation h t rog ne et de coagulation induisent la formation de particules dont le diam tre caract ristique varie de 1 100 nm environ on utilise alors la d nomination mode de nucl ation la coagulation de partic ules initialement form es dans le mode de nucl
87. 5 545505566 ete eet Diff rence relative la fonction corrective de Cunningham calcul e par Kim et al par rapport aux valeurs donn es par les auteurs du tableau 2 1 Photo d un impacteur en cascade figure de gauche et le sch ma de fonctionnement associ figure de droite 2 44 44 dun 4 at Fe ee wR din ew Ee Photo d un impacteur basse pression d tection lectrique figure de gauche et le sch ma de fonctionnement associ figure de droite Photo d un Aerodynamic Particle Sizer 3321 figure de gauche et le sch ma de fonc tionnement associ figure de droite extraits du manuel d utilisation de l instrument Exemple de syst me de mesure utilisant une batterie de diffusion grille et un CNC Photo d un CNC mod le 3022A de la compagnie TSI figure de gauche et le sch ma de fonctionnement associ figure de droite extraite du manuel d utilisation de l instrument Mobilit lectrique Z4 en fonction du diam tre x et du nombre de charges p pour p LAS Sin ee SOU RE aE LUN oS bee HO Re Ie Photo d un SMPS mod le 3936 figure de gauche et le sch ma de fonctionnement associ figure de droite extraite du manuel d utilisation de instrument Evolution du temps de comptage Te en fonction des diam tres g om triques x repr sen tant chacun des canaux de mesure Fraction de charges p 1 x en fonction du diam tre des
88. AL CP 3 12 Le calcul de la solution tant facilit pour des mesures J et Jp quadratiques Tikhonov les choisit comme suit Ig Af h AF hl 3 13 Inf IFIP 3 14 Le probl me se r crit comme un probl me des moindres carr s augment Soit L F F x H avec A An et ee alors l quation 3 12 devient fy min Af hey 3 15 La solution du probl me 3 12 s crit alors comme suit f A A AD A 3 16 Comme pour le probl me des moindres carr s classique la d composition en valeurs singuli res de l op rateur offre une solution r gularis e f qui satisfait l quation normale A Af Af A h et s exprime comme OO A On h 3 ein Vn HOn 3 17 De nombreuses approches r gularisantes qui utilisent le sch ma initialement introduit par Tikhonov ont t propos es en effet chaque application la question est alors de statuer sur la mesure d ad quation aux donn es et la mesure associ e l a priori sur la solution Le dernier point tr s important est la s lection du param tre de r gularisation qui conf re un poids plus ou moins cons quent la fid lit aux donn es ou l a priori La mesure d ad quation aux donn s tant choisie comme une distance L les sections 3 2 3 et 3 2 4 traitent respectivement des choix d a priori ainsi que des m thodes existantes pour l estimation du param tre de r gularisation 3 2 3 Le choix de l a priori Le choix de l a
89. AY Kerouanton et al 1996 Kerouanton D Tymen G and Boulaud D 1996 Small particle diffusion penetration of an annular duct compared to other geometries Journal of Aerosol Science 27 2 345 349 Keskinen et al 1992 Keskinen J Pietarinen K and Lehtim ki M 1992 Electrical low pressure impactor Journal of Aerosol and Science 23 4 353 360 Kim et al 2005 Kim J H Mulholland G W Kukuck S R and Pui D Y H 2005 Slip correction measurements of certified psl nanoparticles using a nanometer differential mobility anal yser nano dma for knudsen number from 0 5 to 83 Journal of Research of National Institute of Standards and Technology 110 1 31 54 Kinney et al 1991 Kinney P D Pui D Y H Mulholland G W and Bryner N P 1991 Use of the electrostatic classification method to size 0 1 u m particles a feasibility study Journal of Research of the National Institute of Standards and Technology 96 2 Kleitz and Boulaud Kleitz A and Boulaud D Granulometrie des Particules en Mouvement et des Aerosols Ed Techniques Ing nieur Knutson 1999 Knutson E O 1999 History of diffusion batteries in aerosol measurements Aerosol Science and Technology 31 2 3 83 128 Knutson and Whitby 1975a Knutson E O and Whitby K T 1975a Accurate measurement of aerosol electric mobility moments Journal of Aerosol Science 6 6 453 460 Knutson and Whitby 1975b Kn
90. Ana lytical and empirical transfer functions of a simplified spectrometre de mobilite electrique circulaire smec for nano particles Journal of Aerosol Science 29 3 289 293 Fissan et al 1983 Fissan H J Helsper C and Thielen H J 1983 Determination of particle size distributions by means of an electrostatic classifier Journal of Aerosol Science 14 3 354 357 Flagan 1999 Flagan R C 1999 On differential mobility analyzer resolution aerosol Aerosol Science and Technology 30 6 556 570 Fuchs 1963 Fuchs N A 1963 On the stationary charge distribution of aerosol particles in a bipolar ionic atmosphere Geofisica Pura e Applicata 56 1 185 193 Fuchs and Sutugin 1970 Fuchs N A and Sutugin G A 1970 Highly Dispersed Aersols Ann Arbor Science Geim and MacDonald 2007 Geim A K and MacDonald A H 2007 Graphene Exploring Car bon Flatland Physics Today 60 8 35 41 122 R F RENCES BIBLIOGRAPHIQUES Gensdarmes 2008 Gensdarmes F 2008 La m trologie des nanoparticules sous forme d a rosol Technical report Institut de Radioprotection et de S ret Nucl aire Goldman et al 1985 Goldman M Goldman A and Sigmond R S 1985 The corona discharge its properties and specific uses Pure and Appl Chem 57 9 1353 1362 Gunn 1954 Gunn R 1954 Diffusion charging of atmospheric droplets by ions and the resulting combination coefficients Journal of Me
91. Enfin pour assurer une p nalisation plus faible des r gions variations rapides trop p nalis e dans le cadre de la r gularisation classique nous proposons que le param tre de r gularisation associ au premier niveau de d tail prenne la forme d une fonction poids o le poids associ ces r gions est faible la p nalisation associ e aux r gions variations lentes est donn e par la valeur estim e via la surface de r ponse L avantage d une telle proposition est que d une part elle va permettre l estimation de granulom tries en nombre plus vari es et d autre part elle contourne le probl me li l estimation de multiples param tres de r gularisation pour chaque observation en fixant les valeurs des poids de la r gularisation pour un ensemble d observations Dans le dernier chapitre de cette th se l effort se porte sur la propagation des incertitudes travers l algorithme d inversion L objectif est alors de caract riser la fois la variance et le biais de l estimateur f Ne disposant d aucun a rosol de r f rence l valuation du biais n est pas possible autrement celui ci serait corrig Nous mettons en avant dans la premi re partie de ce chapitre l incompatibilit de la m thodes classique de propagation des incertitudes avec le probl me pos Cette m thode consiste faire porter toute l incertitude sur les observations et de proc der une inversion mod le fix Dans ce cas p
92. Les deux effets majeurs des 4 55X10 i 3 5 y 4 Y 2 5 105 t s Figure 4 5 R ponses simul es pour un plan de Morris 21 param tres 5 niveaux par param tre et 10 r plicats pour un total de 210 simulations perturbations des param tres d entr e sont la translation temporelle et un changement d amplitude des pics A pr sent il s agit d utiliser ces r sultats pour s lectionner les param tres pr pond rants Discrimination des param tres d influence Les simulations issues du plan de Morris permettent le calcul de chacun des 8 crit res pr c demment explicit s L interrogation quant la redondance des crit res va par la m me occasion pouvoir tre lev e Les figures 4 6 et 4 7 illustrent respectivement les valeurs prises pour les crit res 3 5 7 et les crit res 4 6 8 Comme attendu les profils sont similaires pour chacun des pics aussi bien pour les crit res traduisant la translation temporelle que ceux caract risant la valeur du comptage Ainsi le choix des param tres influents se fera sans redondance en liminant les crit res 3 4 5 et 6 84 4 2 Estimation de la granulom trie en nombre d un a rosol par SMPS 3 T pic 1 pic 2 rpic 3 2 5 2 Z 2 1 s isl d F 4 a ndi 8 4b J E i ps N jj i
93. Ly telle que f p f da P Ce type de r gularisation est utilis e en traitement d images compression par exemple avec p 1 notamment Candes et al 2008 L objectif est alors dans ce cadre d application de pouvoir estimer un signal partir d une information limit e sur celui ci ou encore de s lectionner l information utile et ainsi laisser de c t l information redondante Ce crit re n tant plus quadratique hormis pour p 2 la complexit pour l estimation de f est accrtie R gularisation au sens du maximum d entropie Sous l hypoth se d une solution telle que f x gt 0 Vx la solution est choisie comme celle qui maximise l entropie donn e par Shannon en th orie de l information comme l int grale f f x log f x dx ou par quivalence qui minimise l oppos de l entropie et offre la fonctionnelle r gularisante J suivante Et f f a log f x de 3 20 L utilisation de ce type de fonctionnelle permet parmi un nombre de solutions possibles de choisir celle qui va satisfaire toutes les contraintes sur la solution et qui sera la moins sujette l information inconnue ce qui se traduit math matiquement comme la fonction qui maximise l entropie Toutefois cette mesure n tant plus quadratique et la fonctionnelle r gularisante tant non lin aire le temps de calcul n cessaire l tablissement de la solution s en trouve rallong en comparaison avec les crit res construi
94. Oc 5 ae V DVc V o 2 11 15 Mod lisation du processus de mesure C est une quation aux d riv es partielles EDP parabolique non stationnaire o le terme de diffusion est repr sent par le produit V DVc La diffusion est alors dite normale La relation entre m canismes de d p t par diffusion et taille des particules via l expression du param tre de diffusion D offre une nouvelle perspective pour la discrimination particule fluide et est accompagn e par le d veloppement de dispositifs de mesure comme les batteries de diffusion La notion de diam tre quivalent intervenant cette fois revient consid rer un diam tre thermodynamique Les batteries de diffusion Congues l origine en 1900 pour le calcul du coefficient de diffusion des ions dans divers gaz par Townsend 1900 le d veloppement des batteries de diffusion pour la mesure des a rosols a fait l objet de nombreuses recherches conduisant la cr ation de dispositifs g om tries diverses faisceau de tubes cylindriques ou de plaques parall les des grilles des lits granulaires L histoire de cet instrument est retranscrite par Knutson 1999 Le principe de base de fonctionnement de ce dispositif consiste introduire un a rosol dans un syst me o le d p t par diffusion sur les parois d un flux laminaire d a rosol est en cours Mesurer la concentration en particules filtres CNC amont et aval permet alors une estimation du co
95. P 500 R alisations du processus et observations r elles y pour l exemple du SiO Erreur relative la fonction de correction de Cunningham calcul e partir des coeff cients de Kim et al pour 100 tirages du triplet de variables al atoires A B C Histogramme des chantillons des valeurs calcul es pour t pour un million de simula tions de Monte Carlo pour la configuration standard o les valeurs nominales des d bits sont donn es par Qay 3 Ipm et Q 08 lpm 4 4 4 44 4 48 ass mama au Visualisation de la valeur des coefficients de la matrice d autocorrelation T1 calcul e partir des 10 valeurs du quadruplet pour p 1 charge partir desquelles plusieurs sont calcul es et pr sent es en premier plan Visualisation de la valeur des coefficients de la matrice d autocorrelation l2 calcul e partir des 10 valeurs du quadruplet pour p 2 charges partir desquelles plusieurs sont calcul es et pr sent es en premier plan Visualisation de la valeur des coefficients de la matrice d autocorrelation l3 calcul e partir des 10 valeurs du quadruplet pour p 3 charges partir desquelles plusieurs sont calcul es et pr sent es en premier plan Quelques trajectoires des processus gaussiens mod lisant l incertitude sur la fonction pour p 1 2 3 en fonction du diam tre des particules x et leurs r gions de confiance 95 asso
96. R Cocker D R Flagan R C and Seinfeld J H 2004 The scanning dma transfer function Aerosol Science and Technology 38 8 833 850 Corless et al 1993 Corless R M Gonnet G H Hare D E G and Jeffrey D J 1993 On lambert s w function Technical report Department of Computer Science of Waterloo Daubechies 1992 Daubechies I 1992 Ten lectures on wavelets conference series in applied math ematics Siam edition Daubechies 1994a Daubechies I 1994a Ten lectures on wavelets volume 61 of CBMS pages 258 261 Daubechies 1994b Daubechies I 1994b Ten lectures on wavelets volume 61 of CBMS pages 198 202 D Errico 2006 D Errico J 2006 Surface fitting using gridfit MATLAB Central File Exchange Faraday 1857 Faraday M 1857 The bakerian lecture Experimental relations of gold and other metals to light Philosophical Transactions of the Royal Society of London 147 145 181 Feynman 1960 Feynman R P 1960 There s plenty of room at the bottom Engineering and Science 23 5 22 36 Fiacco and McCormick 1990 Fiacco A V and McCormick G P 1990 Nonlinear Programming Sequential Unconstrained Minimization Techniques Fisher 1926 Fisher R A 1926 The arrangement of field experiments Journal of the Ministry of Agriculture of Great Britain 33 503 513 Fissan et al 1998 Fissan H Pocher A Neumann S Boulaud D and Pourprix M 1998
97. Re Surface de r ponse initiale pour Malo A dia doi amp etek Reed Be oe Surface de r ponse apr s lissage par la fonction gridfit pour Malo A ae D termination des param tres A et o de la bosse conduisant aux pond rations les plus faibles partir de l estimation moyenne par moindres carr s fns bd ga a e o eS Sch mas r capitulatifs de heuristique d velopp e respectivement pour une seule obser vation sch ma du haut et pour plusieurs observations sch ma du bas en entr e du BRON oo Ok din ee Gave don fe BO SE ee OS a we ai Ne e ds Ensemble de distributions simul es avec 1 pic pour la comparaison entre la proc dure de r gularisation avec a priori homog ne de douceur et la nouvelle proc dure d inversion Histogrammes des valeurs prises par le crit re MSE r gularisation avec a priori ho mog ne figure de gauche et nouvelle proc dure figure de droite pour N 100 distributions simul es et N 100 observations g n r es pour chaque distribution Ensemble de distributions simul es avec 2 pics pour la comparaison entre la proc dure de r gularisation avec a priori homog ne de douceur et la nouvelle proc dure d inversion Histogrammes des valeurs prises par le crit re MSE r gularisation avec a priori ho mog ne figure de gauche et nouvelle proc dure figure de droite pour Nz 100 distributions simul es et N 100 observations g n r es pour chacune des distributions d nmies en Me
98. SDARMES Responsable du Laboratoire de Physique et de M trologie des A rosols IRSN Nicolas FISCHER Responsable du service Math matiques et statistiques au LNE Jean Pascal BORRA Directeur de recherche au Laboratoire de Physique des Gaz et des Plasmas Universit Paris Sud Tatiana MACE Responsable du d partement Qualit de l Air et D bitm trie Gazeuse au LNE Charles MOTZKUS Ing nieur chercheur au d partement Qualit de l Air et D bitm trie Gazeuse au LNE Table des mati res 1 Introduction g n rale Mod lisation du processus de mesure 2 1 tat de l art de l instrumentation hel 212 2 1 3 2 2 Mod le 2 2 1 2 2 2 225 3 L inversion Mesure de la distribution en diam tre a rodynamique Mesure de la distribution en diam tre diffusionnel ou thermodynamique Mesure de la distribution en diam tre de mobilit lectrique de r ponse du SMPS Mod lisation de la loi de charges Mod lisation de la fonction de transfert du DMA Le mod le pour l expression de l efficacit de d tection du compteur de donn es 3 1 Introduction au probl me mal pos moe ba DOUAI eoe ie EL de dE ta D etais ue se te ee dei era 3 2 1 Bidet 3 2 3 3 2 4 3 2 5 La methode Dave soc nai ee y Oe E a E ee ee ee La r gularisation
99. Temps d apparition du 2 pic 6 7 Temps d apparition du 3 pic 8 Valeur du comptage au 3 pic On peut penser que les 6 derniers crit res peuvent se r duire seulement 2 crit res En effet les crit res 3 5 et 7 tendent traduire la translation temporelle des pics et si une translation s op re sur le 1 pic alors elle devrait s appliquer aussi sur le 2 et ainsi de suite Les crit res 4 6 et 8 quant eux expriment le changement d amplitude au niveau des pics et de la m me mani re on sait qu une baisse de la valeur du comptage au pic pr sentant les valeurs les plus fortes pic 3 se traduira par une baisse respective des pics aux valeurs les plus faibles pics 2 et 1 relatifs aux particules multi charg es Toutefois il sera int ressant de confirmer ces hypoth ses Jusqu alors la sortie est caract ris e par diff rentes quantit s scalaires mais pour autant le temps de calcul requis pour une simulation reste important il est donc primordial de r duire le nombre d appels au code num rique n cessaire l analyse de sensibilit La prochaine section traite d une m thode dite de criblage ou plus connue sous son terme anglais screening qui pr sente l avantage d un faible co t computationnel Cependant ce faible nombre d appels au code a une contrepartie puisque la mesure de sensibilit est qualitative Plan de Morris d finition de la m thode Diff rentes techniques de criblage
100. U 1999 The use of monotonicity for choosing the regularization parameter in ill posed problems Inverse Problems 15 6 1487 1505 Tikhonov and Arsenin 1977 Tikhonov A N and Arsenin V Y 1977 Solutions of Ill Posed Problems Tikhonov and Glasko 1965 Tikhonov A N and Glasko V B 1965 Use of the regularization method in non linear problems USSR Computational Mathematics and Mathematical Physics 5 3 93 107 Toumey 2008 Toumey C 2008 Reading feynman into nanotechnology A text for a new science Techn 13 3 133 168 Townsend 1900 Townsend J S 1900 The diffusion of ions into gases Philosophical Transactions of the Royal Society 193 A 129 158 Vogel 1986 Vogel C R 1986 Optimal choice of a truncation level for the truncated svd solution of linear first kind integral equations when data are noisy STAM Journal on Numerical Analysis 23 1 109 117 Wahba 1977 Wahba G 1977 Practical approximate solutions to linear operator equations when the data are noisy SIAM Journal on Numerical Analysis 14 4 651 667 Wang and Flagan 1990 Wang S C and Flagan R C 1990 Scanning electrical mobility spec trometer Aerosol Science and Technology 13 2 230 240 Wiedensohler 1988 Wiedensohler A 1988 An approximation of the bipolar charge distribution for particles in the submicron size range Journal of Aerosol Science 19 3 387 389 Wiedensohler et al 1986 Wiedensohler A
101. a rosols industriels a rosols de combustion automobile etc ils sont pr sents en grand nombre dans l atmosph re Les a rosols an thropiques compenseraient pour un tiers du r chauffement de la plan te due aux gaz effets de serre Pour faire simple ils bloquent l arriv e des UV qui sont d habitude pi g s dans l atmosph re par les gaz effet de serre une fois renvoy par la terre C est par cons quent un m canisme de refroidissement La caract risation des a rosols devient et on le comprend assez ais ment une pr occupation scientifique majeure L appellation a rosols primaires est utilis e lorsque les particules sont mises directement dans l atmosph re et le terme a rosols secondaires lorsque les particules mises r sultent de r actions chimiques en phase gazeuse oxydation par l ozone par exemple ou ionique Le tableau 1 1 pr sent dans un rapport de l IPCC Intergovernmental Panel on Climate Change en 2001 recense les missions annuelles relatives aux principaux types d a rosols pour l ann e 2000 On apprend alors que 90 des a rosols sont d origine naturelle contre seulement 10 produits par l activit humaine les poussi res d sertiques et les sels marins repr sentant eux seuls pr s de 97 du total d missions naturelles aussi bien dans l h misph re nord que dans l h misph re sud Il est noter que les missions de nature anthropique sont plus de 8 fois sup rieu
102. a figure 4 26 illustre la fonction de m lange g pour 100 tirages de x 0 9 0 7 Bost D 0 3 0 2 0 1 x m Figure 4 26 Fonction de m lange g pour 100 tirages de x 4 2 6 chantillonnage de Monte Carlo pour la propagation des sources La m thodologie compl te de propagation des incertitudes repose sur un chantillonnage par Monte Carlo En effet dans le cas d un a rosol stable la dispersion exp rimentale instabilit de la g n ration variabilit param trique partielle et bruit de mesure est mod lis e par un processus gaussien non sta tionnaire autocorr l ainsi un grand nombre d observations simul es peuvent tre g n r es Pour un a rosol instable la dispersion exp rimentale bruit de mesure seulement est aussi mod lis e par un processus gaussien non stationnaire mais non autocorr l cette fois La m connaissance est quant elle mod lis e travers la cr ation de matrices al atoires pour l inversion Soit Ng le nombre d observations que l on souhaite simuler Ng matrices al atoires sont alors cr es 102 4 2 Estimation de la granulom trie en nombre d un a rosol par SMPS conduisant N estimations de f noter que la m connaissance est mod lis e de fa on identique pour les 2 mesurandes La figure 4 27 pr sente un sch ma bloc simplifi de la d marche de propagation propos e reprenant graphiquement les propos t
103. acun des mesurandes Cas du premier Mesurande Inf rence des param tres du processus gaussien non sta tionnaire Dm Un ensemble d observations y ont t effectu es pour caract riser la granulom trie en nom LA j lee bre de l a rosol l tude Pour rappel ce mesurande est suppos stable sur l ensemble des mesures Certains auteurs distinguent les mod les statistiques pour repr senter les comptages en fonction de la concentration faible ou forte en particules vue par le compteur Un processus poissonnien non station naire est alors utilis pour les faibles concentrations tandis qu un processus gaussien non stationnaire est pr f r pour les fortes concentrations Toutefois le DMA lorsqu il op re en mode scanning vient scruter un ensemble de diam tres associ s des r gions du mesurande et par cons quent au cours d une m me acquisition la concentration en particules passe d un stade de faibles concentrations pour certaines r gions du mesurande de fortes concentrations pour d autres r gions et vice versa Sachant que la mod lisation par processus pois sonnien n offre une meilleure repr sentation qu de tr s faibles niveaux de concentration le choix est fait de consid rer une mod lisation par processus gaussiens qui pr sentera un avantage sur la majeure partie des mesures commun ment r alis es De plus les exp rimentateurs souhaitent une estimation fid le aux plus fortes concentrati
104. agation Une fois les divers sources d incertitude regroup es l tape suivante est la mise en place d une strat gie pour propager ces sources travers l algorithme d inversion Usuellement l incertitude porte sur les mesures et une inversion mod le fix est effectu e Soient 6 RP l ensemble des param tres du mod le physique not Mp 0 RP l ensemble des param tres du mod le fix s leurs valeurs nominales e R le bruit de mesure A4 RP et Afm RP respectivement la dispersion exp rimentale et la m connaissance alors les observations y sont mod lis es connaissant f comme suit y M 9 f 6 0 0o Aba Abm 4 1 L inversion consiste alors estimer f connaissant y N gligeant la contrainte de positivit sur f une expression analytique de l estimateur f peut tre calcul e En effet si on simplifie l criture en notant AO Aba Afm et Ko R la matrice repr sentant la discr tisation bi dimensionnelle temps diam tres du mod le M alors y s exprime comme y Kitao f 4 2 Un d veloppement de Taylor l ordre 1 conduit approcher Kjg a9 par Koo VKo 3 A0 le produit tensoriel amp correspond la contraction du tenseur d ordre 3 sur la dimension en tenseur d ordre 2 de sorte que y Ko VKo 83 A6 f e 4 3 Ko f VKo Q2 f A6 4 4 Minimiser l erreur quadratique moyenne pour un mod le fixe K9 sous l a priori r
105. aine section 4 1 4 Alternative pour la propagation des sources Nous avons vu dans la section pr c dente que faire porter toute l incertitude sur les observations y n cessitait une caract risation du biais de mesure Dans l incapacit d valuer pr cis ment ce biais la m thodologie mise en uvre associe la dispersion exp rimentale et le bruit de mesure aux observations alors que la m connaissance est mod lis e par la cr ation d un mod le d inversion non plus fixe comme pr c demment mais al atoire Ainsi en conservant les notations d finies dans la section pr c dente les observations sont cette fois mod lis es comme suit y Mp0 f 6 8 0o Aba Abm 4 9 o Afm traduit le fait que pour une acquisition disponible cas trait ici les l ments du groupe de la m connaissance sont fix s une valeur donn e L inversion par r gularisation sera cette fois effectu e par l interm diaire du mod le al atoire Kg o 0 05 Ab qui remplacera la matrice Ko de la propagation classique Transf rer la m connaissance Am au niveau du mod le d inversion va permettre de caract riser le biais d la mauvaise estimation de certains param tres et autres fonctions ou encore de traduire la pr sence de plusieurs th ories pour d finir le m me processus physique Toutefois pour valider cette approche il est n cessaire de v rifier que la variance de l estimateur obtenue par cette alternative est
106. al and diffusional device sdi 2000 Journal of Aerosol and Science 19 927 930 Box et al 1978 Box G E P Hunter W G and Hunter J S 1978 An Introduction to Design Data Analysis and Model Building Brasseur et al 2003 Brasseur G P Prinn R G and Pszenny A A P 2003 Atmospheric Chem istry in a Changing World An Integration and Synthesis of a Decade of Tropospheric Chemistry Research Bricard 1949 Bricard J 1949 L Equilibre ionique de la basse atmosph re Journal of Geophysical Research 54 1 39 52 121 R F RENCES BIBLIOGRAPHIQUES Bricard 1965 Bricard J 1965 Problems of Atmospheric and Space Electricity Bro and De Jong 1997 Bro R and De Jong S 1997 A fast non negativity constrained least squares algorithm Journal of Chemometrics 11 5 393 401 Br zis 1983 Br zis H 1983 Analyse fonctionnelle th orie et applications Candes et al 2008 Candes E J Wakin M B and Boyd S 2008 Enhancing sparsity by reweighted 1 minimization Journal of Fourier Analysis and Applications 14 5 877 905 Cohen and Ryan 1995 Cohen A and Ryan R D 1995 Wavelets and Multiscale Signal Processing Applied Mathematics Chapman and Hall CRC Coleman et al 2006 Coleman J N Khan U and Gun ko Y K 2006 Mechanical reinforcement of polymers using carbon nanotubes Advanced Materials 18 6 689 706 Collins et al 2004 Collins D
107. anismes mis en jeu lors de la mesure Le mod le pr sent exprime la relation entre le comptage y du CNC un temps t et la DGN f lorsque la mesure n est entach e d aucune erreur Soit x le diam tre de particule et K la fonction spatio temporelle diam tre temps repr sentant la physique du syst me reliant f y t alors la r ponse de l instrument un instant t donn s exprime de la fagon suivante 00 y t L K t x f log x dlog x 2 21 La mod lisation prend en compte l aspect dynamique de la mesure sous hypoth se de stationnarit de la distribution en taille de particule f ce qui se justifie par le temps r duit n cessaire la mesure entre 30 s et 180 s g n ralement Le CNC d nombre les particules et produit une mesure toutes les 100 ms Ces comptages sont ensuite regroup s en canaux de mesure afin de fournir une mesure sur un intervalle de temps plus long de l ordre d une seconde L instrument offre la possibilit de choisir le nombre de canaux pour la repr sentation des r sultats de mesure ainsi l utilisateur peut choisir entre 16 32 et 64 canaux par ordre de grandeur La gamme de mesure couvrant 3 ordres de grandeur la r solution maximale est 3x64 soit 192 canaux DL observation pour le i canal not Y 2 va donc correspondre la moyenne des observations dans l intervalle de temps T i Tli Telil Tefi et Ti tant respectivement le temps de comptage et le temps d arriv
108. ans l quation 2 3 par exemple Elle peut aussi provenir de param tres non mesur s avant la mesure ou jamais mesur s comme c est le cas pour les param tres g om triques du DMA le temps de transport et de r sidence des particules Cette m connaissance est aussi fonctionnelle lorsque plusieurs mod les existent pour d crire un m me ph nom ne physique Un exemple est la fonction de transfert du DMA avec ou sans prise en compte de la diffusion des particules M me si un mod le para t de prime abord plus volu que l autre mod le de Stolzenburg plus labor que celui de Xutson et Whitby par exemple il est difficile de statuer sur le choix d un mod le plut t qu un autre lorsque la diffusion est quasi absente Pour mod liser la m connaissance param trique et fonctionnelle nous recourons diff rents outils les variables al atoires les processus al atoires et le m lange de mod les La mod lisation envisag e qu elle soit pour un param tre ou une fonction va d pendre de l information disponible Ainsi pour le triplet de Cunningham pour lequel on dispose pour chaque l ment d une valeur centrale et de bornes uniquement 3 valeurs au total pour chaque param tre une mod lisation par variables al a toires gaussiennes tronqu es sera envisag e comme nous le verrons en section 4 2 5 D un autre cot disposant de 10 valeurs pour chaque l ment du quadruplet Z 7 Zro M t my pour l expression de
109. ant d une distribution simul e pr sentant un pic et deux bosses cf figure 3 6 500 observations sont g n r es une estimation na ve fe par moindres carr s pond r s pour chaque observation est obtenue et enfin le 1 niveau de d tail est reconstruit pour chaque observation Les figures 3 6 3 9 illustrent ce cheminement La figure 3 9 r v le le proc d de d tection mise en place Le premier niveau de d tail reconstruit confond hautes fr quences et pics de concentration On comprend donc plus ais ment pourquoi une p nalisation forte sur ce niveau entra ne le lissage du pic La tache accomplir est donc la d termination de la zone ne pas trop r gulariser autrement dit la zone du pic L heuristique d velopp e pour la WA La r gion d tect e est constitu e des points pour lesquels la probabilit de conservation du signe est sup rieure ou gale 95 Si on note S l chantillon des signes de Dy f pour un point de l espace des diam tres x donn notations pour les signes signe positif not 1 d tection de cette r gion tudie le signe de D s Pour un ensemble d observations issues d une m me distribution granulom trique signe n gatif not 1 x est consid r comme appartenant la zone du pic si et seulement si P Sz 1 ou P S 1 gt 0 95 3 36 NB on dispose ici de 500 observations simul es pour d terminer les zones d apparition des pics or dans certaines exp riences une seu
110. ant des experts dans diverses sp cial it s Le physicien proc de des simplifications pour l tablissement du mod le physique qui lie entr es et sorties du syst me de mesure incertitudes de mod le Le math maticien quant lui d finit des m thodes num riques pour approcher la solution valuer incertitudes num riques et un algorithme de r solution est impl ment dans un langage de programmation donn achevant ainsi la cr ation du code num rique Enfin le statisticien entre en sc ne pour comprendre comment la fois les don n es d entr e du syst me les observations mesur es pr sentant une certaine variabilit incertitudes stochastiques et les param tres du code num rique incertitudes pist miques vont modifier la quan tit d int r t Les incertitudes cit es jusqu alors sont li es au probl me direct qui mod lise la g n ration des obser vations Cependant dans notre cas d tude une inversion de donn es s op re ensuite Si les variations des entr es du syst me qui engendrent la variabilit sur les observations taient connues alors le mod le d inversion pour estimer la granulom trie f serait calcul avec ces m mes entr es or ce n est pas le cas ici Les incertitudes intervenant cette fois sont donc li es la m connaissance du mod le d inversion choisir pour chaque observation on rappelle que l exp rimentateur dispose d un jeu d observations pr sentant une certain
111. aram tre d ajustement Norme de l op rateur A Approximation reconstruite au niveau jw pour l ondelette W Coefficients d approximation au niveau jw pour l ondelette W Coefficients de d tails au niveau jw pour l ondelette W Matrice d approximation par diff rences finies de l int grale d crite par l quation 3 18 D tails reconstruits de l estimateur Fa au niveau jy pour l ondelette W D tails reconstruits au niveau jw pour l ondelette W Matrice des noyaux correspondant la discr tisation spatio temporelle de l op rateur int gral mod lisant la r ponse du SMPS Niveau de d composition game sous espace d approximation jan sous espace de d tail me Observation sur le canal correspondant au r r plicat de mesure Op rateur trace xiii Liste des symboles xiv Abstract This thesis aims to provide SMPS users with a methodology to compute uncertainties associated with the estimation of aerosol size distributions SMPS selects and detects airborne particles with a Dif ferential Mobility Analyser DMA and a Condensation Particle Counter CPC respectively The on line measurement provides particle counting over a large measuring range Then recovering aerosol size distribution from CPC measurements yields to consider an inverse problem under uncertainty A review of models to represent CPC measurements as a function of the aerosol size distribution is presented in the first chapte
112. as 2 B 1 Or il s agit pour r soudre de poser les conditions aux limites Stolzenburg consid re les conditions suivantes 1 concentration nulle sur les parois 2 gradient de concentration nul dans la direction axiale au niveau de la zone de collecte des par ticules 3 profil de concentration uniforme l entr e de la colonne du classificateur DMA La derni re condition traduit l hypoth se d une volution abrupte du champ lectrique en entr e de colonne et ainsi cela se traduit math matiquement par la condition 0 sir lt r c z r t 0 ae B 2 Consid rant que la concentration de particules l entr e de la colonne est constante au cours du temps le terme ge s annule et la fonction de transfert w est valu e comme le ratio entre le flux total de particules arrivant dans la zone d extraction sur le flux total entrant dans la colonne Se e z L r t t fin 2Tuz r dr B 3 i Le e z 0 r t 0 2ruz r dr ee Sachant l quation B 2 T2 T2 f c z 0 r t 0 2ru r dr f 2ru r dr B 4 Tb Tb et en rempla ant u r dans l quation B 4 par sa valeur en coulement piston ou coulement laminaire compl tement d velopp on obtient respectivement J et Ip Qsh Qa r2 r2 2r r2 r2 8 Ip A A Fp ee an ns n an Ba 119 Calcul de la fonction de transfert de Stolzenburg L expression de la fonction de transfert d pend encore
113. ation 2 pot Ce Ta EE 2 2 Tp 187 o Ce est d fini comme suit v7 l1l k A B 2 CAS Kn x A Bexp Kn a 2 3 La figure 2 2 montre l volution de la fonction corrective de Cunningham en fonction du diam tre des particules Plus les diam tres sont lev s et plus la fonction se rapproche de 1 car la loi de Stokes peut 1 Ajutage Tuyau court qu on adapte un orifice d coulement pour en accro tre ou en modifier le jeu Le diam tre a rodynamique x d une particule est le diam tre de la sph re de densit 1 ayant la m me vitesse de chute que la particule tudi e 10 2 1 tat de l art de l instrumentation iit 1 i iii BE A a i i poi jt i r 0 10 i 10 10 10 10 z m Figure 2 2 volution de la fonction corrective de Cunningham C en fonction du diametre x pour des valeurs de B C Kim et al 2005 alors s appliquer sans correction et inversement pour les faibles diam tres pour lesquels la correction est lev e Le triplet A B C dans l quation 2 3 correspond aux facteurs de Cunningham et Kn est le nombre de Knudsen sans dimension d fini comme le quotient de deux fois le libre parcours moyen des mol cules du gaz porteur sur le diam tre des particules Kn x 2am Ce nombre caract rise la continuit du milieu et dans le domaine des a rosols plusieurs ordres de grandeur sont scrut s ce qui engendre une modification du comporte
114. ation Souhai tant choisir la meilleure ondelette W ind pendamment de l erreur induite par le choix des poids ceux ci sont calibr s pour chaque distribution simul e f La calibration est effectu e en simulant par Monte Carlo un grand nombre de param tres de r gularisation et en choisissant ceux qui minimisent le crit re MSE Une contrainte ajout e l estimation de ces param tres est leur hi rarchisation En effet on souhaite p naliser plus fortement les grandes chelles ainsi le choix de mod lisation suivant est statu Mia 2 dS gt Ne Anod Anoa 3 40 Ainsi pour ny 1 les estimations Led et Moa sont r alis es pour chaque r alisation La recherche est alors effectu e sur un triangle pour respecter la contrainte hi rarchique Pour ny 2 la recherche est r alis e sur un t tra dre ou 3 simplex et enfin sur un 4 simplex pour nw 3 ordre de d composition maximal consid r Le nombre de simulations est alors augment e d un ordre de grandeur 4 mesure que la dimension du domaine d exploration augmente 100 points pour ny 1 1000 points pour Nw 2 10000 points pour ny 3 Reste pr sent d finir les bases d ondelettes choisies pour la comparaison Haar d finit la premi re base d ondelettes en 1910 Depuis une large vari t d ondelettes ont vu le jour Parmi les ondelettes d crites les plus c l bres sont celles de Daubechies Daubechies 1992 les Coiflets Daubechies 1994a le
115. ations x gt 400 nm N anmoins l int r t premier est d assurer que la variance de l estimateur propos soit comparable la variance de l estimateur classique pour les zones de con centrations lev es ce que confirme le cas test pr sent Cette phase pr liminaire de validation nous conforte dans l id e que faire porter la m connaissance sur les observations ou travers la d finition d une matrice d inversion al atoire conduit une variance de l estimateur final quasi similaire la variance de l estimateur classique pour un biais simul et donc connu Pour un biais inconnu comme c est le cas en pr sence de donn es r elles celui ci pourra donc tre caract ris par l interm diaire de l approche d velopp e Cette validation num rique est effectu e sur une distribution originale f une prochaine tape qui ne sera pas pr sent e dans ce manuscrit serait la validation sur un ensemble de fonctions tests afin d tendre la validit de la d marche pour tout type de granulom tries en nombre 4 2 8 Mise en uvre sur des donn es r elles La m thodologie g n rale de propagation des incertitudes travers l algorithme d inversion tant com pl tement d finie nous mettons en application la d marche compl te pour 2 mesures effectu es au LNE lors de la th se Les signaux mesur s pour les 2 essais consid r s ont t pr sent s en section 4 2 4 pour illustrer la mod lisation de la di
116. aut dans la proc dure de r gularisation classique pour un signal pr sentant des profils variations lentes 2 bosses et rapide 1 pic Le signal initial est repr sent en trait noir et les estimateurs pour diff rentes observations sont pr sent s en cyan Exemples de distributions granulom triques simul es Exemple de distribution simul e avec 1 pic et 2 bosses 500 observations simul es nombre de particules compt es en fonction du temps asso ci es la distribution f de la figure 3 6 500 estimations par m thode des moindres carr s connaissant le jeu d observations de Ie UR io D ke k KR he Se ee eee eek ee OR ee ae ee Bo 500 d tails reconstruits au 1 niveau partir des estimations de la figure 3 8 Exemple de fonction par morceaux a x et son lissage par le spline cubique pour une distribution pr sentant 2 pics ka oe aos a ee a ee Ok we pa Plan factoriel complet pour le pavage de l espace 2 dimensions le A be eae a ad Distributions simul es selon le plan factoriel complet figure 3 11 Surface de r ponse pour i a o A interpolation lin aire entre les n uds Surface de r ponse pour A q o A interpolation lin aire entre les n uds Surface de r ponse initiale pour A1a 0 A Surface de r ponse apr s lissage par la fonction gridfit pour Mule Ai beg Mm
117. by Knutson and Whitby 1975b Knutson and Whitby 1975a Coupl avec le d veloppement des compteurs noyaux de condensation ou CNC flux continu Agarwal and Sem 1980 et un con tr le informatique automatis Fissan et al 1983 le DMA devient un standard pour la d termination de la DGN dans la gamme 1 nm 1 um On parle alors de DMA op rant en mode stepping puisque Introduction g n rale Figure 1 3 Photo du SMPS mod le 3936 extraite du manuel d utilisation de l instrument pour obtenir la DGN de l a rosol l tude il faut effectuer une discr tisation de la gamme de tension afin de d finir le spectre du DMA repr sentation de la concentration en nombre de particules en fonc tion du voltage appliqu et une inversion de donn es permettant de d duire la DGN L inconv nient majeur tant alors le temps n cessaire la mesure de la DGN compl te Conscient de cette limita tion Wang and Flagan 1990 propos rent de consid rer un champ lectrique voluant contin ment en rampe exponentielle afin de pouvoir d terminer le spectre complet du DMA en un temps r duit moins de 30 s C est donc partir de ces d veloppements et l int gration de ce nouveau mode de fonctionnement dit mode scanning l int rieur du DMA que le terme SMPS a vu le jour Pour r sumer le dit SMPS est compos d un DMA pour la s lection des diam tres de particules d un CNC plac en aval pour le d nombre
118. ce en section 4 2 3 Concernant la temp rature et la pression la dur e d un essai tant suffisamment courte ces param tres seront int gr s au mod le de 80 4 2 Estimation de la granulom trie en nombre d un a rosol par SMPS dispersion exp rimentale ces param tres sont donc class s dans le groupe A04 Les variations induites par l instabilit de la g n ration de l a rosol apparaissent au sein d un m me essai et on ne sait pas mod liser a priori ces variations Les r plicats de mesure au sein de l essai sont utilis s pour int grer cette source au sein de la dispersion exp rimentale Les param tres m connus quant eux sont ceux qui ne sont pas mesur s lors d une exp rience les param tres g om triques du DMA les facteurs de correction de Cunningham etc La fonction mod lisant l efficacit de comptage du CNC en fonction du diam tre des particules int gre ce groupe car l incertitude associ e chaque diam tre est m connue Certains param tres et fonctions appartiennent aux deux groupes car on sait qu ils sont variables mais pour autant ils ne sont pas mesur s chaque exp rience C est le cas notamment pour les mobilit s et masses ioniques les tensions minimales et maximales utilis es pour la rampe de tension appliqu e l lectrode centrale du DMA ou encore les temps de transport tq et de r sidence ty des particules Certaines sources m connues et variables comme l humidit re
119. cernant la qualit de l air et les effets des a rosols ultra fins 114 Annexe Calcul de la valeur du champ lectrique dans le cas non stationnaire La figure A 1 pr sente un sch ma simplifi de la colonne DMA Les quations de Maxwell Amp re et Oa Osh eed Se OG N mad Figure A 1 Sch ma simplifi de la colonne DMA Maxwell Faraday r gissent le comportement du champ lectrique et du champ magn tique Partant des quations des ondes lectromagn tiques dans le vide o les deux champs sont alors coupl s on a les relations suivantes A mo i Tn tre A 1 AB H0 0 52 o B est le vecteur champ magn tique E est le vecteur champ lectrique uo est la perm abilit magn tique du vide et eg est la constante di lectrique A partir de l quation de Maxwell flux qui dit que divB 0 A 2 115 Calcul de la valeur du champ lectrique dans le cas non stationnaire on introduit alors le couple A u o A est le potentiel vecteur et u est le potentiel lectrique scalaire solution de B rotA 35 A 3 E grad u 3 Le report de ces deux grandeurs dans quation de Maxwell Gauss divE 2 A 4 0 et l quation de Maxwell Amp re a oa OE rotB moj Hoco y A 5 am ne r soudre AV divA A6 gt 27 gt 2 gt AA poco Sx grad noco St divA moj Le couple A u solution de A 3 n
120. ces d incertitude associ es au probl me et sur la proposition d une m thode de propagation qui peut s tendre d autres probl mes d inversion sous incertitudes La validation num rique de l alternative d crite pour la propagation des sources nous conforte dans l id e de cette possible g n ralisation d autres probl me du m me type Les grands axes stipul s au lancement de ces travaux de th se ont t trait s et pour chacun d entre eux une proposition a t pr sent e L automatisation de l valuation de l incertitude associ e l estimation de la granulom trie en nombre d un a rosol par le SMPS est pr sent possible et d ors et d j mise en application au sein des laboratoires du LNE et de IRSN Ce travail men en troite collaboration entre les 3 acteurs du projet a permis de r pondre un besoin r el du milieu industriel Il constitue une avanc e significative dans la caract risation des a rosols et ouvrira la voie comme nous l esp rons d autres propositions pour faire voluer cette valuation de l incertitude 111 Conclusion g n rale 112 Chapitre 6 Perspectives Commen ons par aborder les perspectives concernant le processus de mesure La finalit tant l valuation de l incertitude sur la granulom trie en nombre de l a rosol tudi il est important de garantir la stabilit de la concentration en particules en entr e du SMPS En lab oratoire l
121. change d une mesure l autre Dans cette configuration l inf rence est purement impossible il s agit donc de mod liser la 93 valuation des incertitudes k Yi 1 0 8 0 6 0 4 0 2 0 2 0 4 0 6 10 20 30 40 50 60 70 80 90 100 Num ro de ligne de T Num ro de colonne de T o Figure 4 16 Valeurs de l autocorr lation empirique pour chaque l ment de la matrice I et les comp tages mesur s pour un a rosol stable base d huile DEHP en premier plan Yik 1 0 8 0 6 0 4 0 2 0 2 0 4 0 6 10 20 30 40 50 60 70 80 90 Num ro de ligne de T or oO oO A O O w Num ro de colonne de T N s 10 Figure 4 17 Valeurs de l autocorr lation empirique pour chaque l ment de la matrice I et les comp tages mesur s pour une suspension collo dale de SiO2 en premier plan dispersion du signal mesur L observation y sera consid r e comme une r alisation d un processus gaussien non stationnaire avec J N pg g La diff rence principale par rapport l approche mise en uvre dans le cas du premier mesurande est la non prise en compte de l autocorr lation ainsi Uy o Ime o o est la variance des observations Ce choix de mod lisation s impose nous en raison de l absence de mod le existant pour la prise en compte des corr lations temporelles Dans ce cas pr cis nous recourons aux mod les de compteur prenant en compte
122. charge est repr sent e en trait noir elle correspond la fonction obtenue en consid rant le quadruplet de Reischl de Wang et Flagan est pr f r on parle cette fois de r gime ot le transport convectif pr domine e pour les particules dont le diam tre x 100 nm 400 nm alors un m lange de mod les est r alis par l interm diaire d une fonction de m lange on parle de r gime interm diaire o la fois le transport diffusif et convectif interviennent 101 valuation des incertitudes Le r gime interm diaire est mod lis de fa on arbitraire La discussion avec les experts dans le domaine d application a permis de statuer la valeur des bornes de ce r gime La mod lisation propos e consiste tirer al atoirement un diam tre x dans la gamme 100 nm 400 nm et partir de ce diam tre de construire une fonction poids g x lin aire qui va repr senter la transition entre les mod les Soient Qp et Onp respectivement les fonctions de transfert avec et sans prise en compte de la diffusion alors la fonction de transfert qui prendra en compte l incertitude associ e au choix du mod le sera la fonction Q telle que Q g x Qnp 1 g x Qp 4 28 Pour x 100 x 10 400 x 107 la fonction g est d finie comme suit 0 s Bow g x 1 gt 2 100x 107 4 29 aiz a e x x 100 x 107 NB les valeurs de a et ag sont calcul es de mani re garantir la continuit de g L
123. ci es zones en gris clair La fonction dite moyenne pour chaque charge est repr sent e en trait noir elle correspond la fonction obtenue en consid rant le qu druplel de REER socs ap 4 dE ne di DE die wee bin dde dust Fonction de m lange g pour 100 tirages de 4 Sch ma bloc simplifi de l chantillonnage par Monte Carlo pour la propagation de Tincertitude eas aug ee ee ee NE Dame se gr Estimateurs F i trait plein rouge et 9 trait plein bleu et S 1 1Vs SLi AVL Vestimateur fis trait noir avec des points noirs Variance empirique des estimateurs fl et ae ge OAs eae aes S 1L 1Vs el I 1000 Trajectoires de Monte Carlo pour le 1 essai figures du haut et pour le 2 essai figures du bas avec prise en compte de la m connaissance figures de gauche et sans prise en compte de la m connaissance figures de droite Estimateur moyen sur l ensemble des simulations de Monte Carlo et la r gion de con fiance associ e pour le 1 essai figures du haut et pour le 2 essai figures du bas avec prise en compte de la m connaissance figures de gauche et sans prise en compte de la m connaissance figures de droite 86 87 87 89 89 90 91 94 94 95 95 97 98 100 100 101 101 102 103 105 105 107 LISTE DES FIGURES A 1 Sch
124. classique de Tikhonov Tikhonov and Arsenin 1977 Le choix de Va prioni os e eos sae e ee Ao eve a me we le mi one Estimation du param tre de r gularisation Cas du SMPS limitations de la r gularisation avec a priori homog ne 3 3 R gularisation et d composition sur une base d ondelettes 3 3 1 3 3 2 3 3 3 3 3 4 4 valuation Les ondelettes la transformation et la synth se du signal R gularisation avec a priori de douceur sur chaque chelle Estimation de multiples param tres de r gularisation Comparaison num rique des estimateurs par r gularisation classique et par la nouvelle proc dure d velopp e des incertitudes Al M thodologie pen mle on ju sce Nu South eee OA BRGY dE UE a 4 1 1 4 1 2 4 13 4 1 4 D finition des mesurandes Regroupement des sources d incertitude Limitations de la m thodologie classique de propagation Alternative pour la propagation des sources 4 2 Estimation de la granulom trie en nombre d un a rosol par SMPS 4 2 1 4 2 2 4 2 3 4 2 4 4 2 5 4 2 6 4 2 7 4 2 8 Liste des sources d incertitude Analyse de sensibilit 2 oaoa a a Caract risation exp rimentale du d bit d air filtr et de la
125. colonne du classificateur lectrostatique soit s lectionn e Dans cette partie 3 mod les sont explicit s Le premier mod le consid re un champ lectrique E fix on parle alors de mod le statique alors que le deuxi me mod le consid re cette fois un champ lectrique E t voluant au cours de la mesure comme c est le cas pour le SMPS Pour finir le dernier mod le pr sente le mod le choisi qui couple la fois les aspects dynamiques li s l volution du champ lectrique mais aussi la diffusion des particules travers la colonne du classificateur lectrostatique qui tait n glig e dans les pr c dents mod les Il est noter que les quations du mod le sont adapt es aux DMA axiaux les particules entrent dans la colonne suivant un flux axial et les particules charg es migrent selon la direction radiale vers la zone de collection Fonction de transfert id ale pour un champ lectrique stationnaire Knutson and Whitby 1975b Knutson and Whitby 1975a ont montr qu en n gligeant la diffusion les particules traversent la colonne selon des trajectoires pour lesquelles la fonction de courant des particules I est constante T r z Uy Za u 2 45 o Yw est la fonction courant du gaz porteur d finissant les composantes axiales et radiales de la vitesse du gaz uz et ur par Uz 1 oh u 18t 2 46 Pa Oz Ie Partant des quations d finies en 2 46 la fonction courant w peut
126. courbe en U est d crite par Krawczyk Stando and Rudnicki 2007 il utilise cette fois une repr sentation de la somme de l inverse de la norme du r sidu et de la norme de la solution r gularis e d crite par la fonction g A telle que g La recherche du minimum de g conduit ensuite au choix de 1 1 fin fln AR a AI Cette nouvelle approche offre des performances comparables celles obtenues par la m thode de la courbe en L m me si la m thode doit encore tre prouv e sur de nombreux jeux de donn es comme conc d par l auteur La validation crois e g n ralis e Appliqu e des jeux de donn es discr tes la validation crois e g n ralis e ou GCV est d crite par Wahba 1977 La m thode est un cas particulier du principe de validation crois e pour des op rateurs lin aires qui revient omettre volontairement un point dans les observations Leave one out en anglais et calculer la solution associ e au probl me r duit est alors choisi comme le param tre qui permet d estimer au plus pr s la donn e omise En consid rant le syst me lin aire Af h avec A Mm R f R1 h R cela se traduit num riquement par la d termination du minimum de la fonction V A suivante 7 4 1 A AtA mAI 1A4 All VO So i hi T z i Trace I A AtA mAI 1At 3 25 o h est l observation estim e avec le point omis Trace est d fini comme la trace de la
127. cule est bas sur la condensation d une vapeur sursatur e de butanol ou d eau le plus souvent sur la particule d tecter Lorsque la vapeur entourant les particules atteint un certain degr de sursaturation la vapeur commence se condenser sur les particules On parle de condensation h t rog ne Si la sursaturation devient suffisamment lev e la condensation peut avoir lieu en l absence de particules On parle cette fois de nucl ation homog ne les mol cules du gaz porteur se regroupent pour former des clusters en raison du mouvement du gaz et des forces d attraction de Van Der Walls qui r gissent les interactions lectriques de faible intensit entre mol cules et atomes notamment Le degr de sursaturation Rsursat est valu par un rapport de saturation d fini comme la vapeur de pression partielle P divis e par la tension de vapeur saturante P une temp rature donn e P Rsursat p 2 13 S La taille minimale de particules capable d agir comme noyau de condensation est mod lis e par le diam tre dit de Kelvin not xx et d fini par la relation suivante 4ys Ms PRTa ln Rsursat TKel 2 14 Le diam tre thermodynamique est le diam tre de la sph re ayant le m me coefficient de diffusion que la particule tudi e 16 2 1 tat de l art de l instrumentation Assemblage de grilles Sortie d a rosol Entr e d a rosol Systeme d lectr
128. d le de Kotsen 1943 est utilis ici Il donne une expression du vecteur des variances o dans un cas asymptotique comme suit 2 2 Tp Tp T gt 14 2 md i 4 20 icu iu a 2 ata fhm a 95 valuation des incertitudes Le processus gaussien est alors d fini avec u vrai et Ug O a tmes ou OF ai est la variance calcul e en rempla ant dans l quation 4 20 la valeur des observations y par l estimation urai Une telle approche pour la mod lisation de la dispersion exp rimentale va permettre de g n rer un nombre important d observations simul es observations pr sentant une variabilit similaire celle des donn es r elles dans le cas du premier mesurande et une variabilit similaire celle induite par le comptage dans le cas du second mesurande Le recours la simulation va permettre une estimation de la variance de l estimateur f par simulations de Monte Carlo comme nous le verrons dans la suite Il reste maintenant d finir la m thodologie pour propager les sources d incertitude relatives la m connaissance 4 2 5 G n ration des fonctions noyaux al atoires La m connaissance prend diff rentes formes dans le cadre de la mesure r alis e En effet la m con naissance param trique peut provenir de l existence de diff rentes valeurs publi es dans la litt rature pour un m me param tre C est le cas du triplet A B C de la fonction corrective de Cunningham intervenant d
129. dard qui utilise un mod le fixe pour l inversion en faisant port toute l incertitude sur les entr es nous proposons d utiliser un mod le d inversion al atoire obtenu par tirage al atoire des l ments du second groupe Les simulations de Monte Carlo permettent alors de d duire une estima tion moyenne de la granulom trie en nombre de l a rosol l tude xvii R sum La m thodologie est finalement prouv e sur des mesures r elles d a rosols constitu s de gouttelettes de SiO2 et de DEHP huile Les r sultats r v lent que la principale source d incertitude provient du manque de connaissance pour la d finition du mod le physique En effet les mesures SMPS sont reproductibles en conditions contr l es de laboratoire ce qui rend la dispersion exp rimentale moins influente sur la variance de l estimation finale xviii Remerciements Voil une partie qui plut t que de privil gier le raisonnement va faire place la spontan it le na turel Et oui sur ces 2 pages d di es je suis sens remercier toutes les personnes qui ont contribu au bon d roulement de cette th se Tout a en seulement 2 pages autant dire raconter une histoire en oubliant la description des personnages et leurs particularit s Alors vite il faut commencer en t chant de n oublier personne Et oui forc ment comme pour tout clin d il il faut viter les oublis du coup apr s 3 caf s me voila pr t faire ma li
130. de fortes oscillations sur la solution reconstruite Les m thodes dites de r gularisation sont utilis es pour stabiliser le probl me au sens des moindres carr s afin de le rendre moins sensible aux perturbations sur les mesures r elles effectu es mais aussi pour garantir l unicit de la solution Partant des quations normales A Af A h l id e est d approcher l op rateur lin aire compact autoadjoint A A par un op rateur dit de r gularisation continu et qui converge vers 4 A Un r gulariseur du probl me A Af A h est d fini comme une famille d op rateurs 7x A C RH tels que Vf F limyno T A Af fI 0 avec 71 continu de H dans F VA A La stabilisation est obtenue g n ralement en d finissant une fonctionnelle minimiser fonctionnelle qui est commun ment choisie comme la somme d un crit re d ad quation aux donn es et d un crit re informatif sur la solution reconstruire on parle alors d a priori sur la solution estimer 3 2 1 La m thode TSVD Une m thode courante de r gularisation qui n est autre qu une variante de la d composition en valeurs singuli res des op rateurs se nomme le spectral cut off ou TSVD pour Truncated Singular Value Decomposition La m thode consiste r duire la dimension de l espace des solutions en tronquant la somme dans l quation 3 9 un niveau dit de troncature l Vogel 1986 d fini de sorte que l estimation f se r crive
131. de robustesse Estimateur de A a Estimateur de Estimateur de 1 4 Estimateurs de la moyenne de l cart type et de la constante d chelle des distri butions normales Estimateurs de la moyenne de l cart type et de la constante d chelle des distri butions lognormales Estimateur de la granulom trie en nombre f Estimateur de la granulom trie en nombre f par r gularisation via le param tre Estimateur de la granulom trie en nombre f au point log x Estimateur de la granulom trie en nombre au sens des moindres carr s pond r s Param tre de r gularisation Vecteur des poids de r gularisation associ s au 1 niveau de d tail reconstruit Param tre de r gularisation associ l approximation reconstruite au niveau lw Param tre de r gularisation associ au d tail reconstruit au niveau lw Fonctions orthonormales singuli res Syst me singulier de l op rateur A Suite de valeurs singuli res de l op rateur A xii A At Im A Ker A L 0 io A dw Vw All Vj yl Trace Op rateur int grable Op rateur int grable adjoint de A Pseudo inverse de A Image de l op rateur int grable A Noyau de l op rateur int grable A Type d ondelette Moyenne cart type et constante d chelle des distributions normales Moyenne cart type et constante d chelle des distributions lognormales Fonction d chelle associ e VAMR Ondelette m re P
132. des composantes incertaines Nous avons vu pr c demment que la dispersion exp rimentale tait engendr e par la variation de nombreux param tres Toutefois relier les variations individuelles de chaque param tre la variabilit fonctionnelle observ e est difficile Pour cette raison dans la prochaine section nous proposons de mod liser la dispersion exp rimentale en fonction du mesurande l tude 4 2 4 Mod lisation de la dispersion exp rimentale Consid rant les 2 configurations pr c demment tablies menant l estimation de mesurandes dis tincts la m thodologie propos e pour la caract risation du groupe appel dispersion exp rimentale se scinde encore une fois en 2 Le traitement sp cifique chaque configuration est d fini en fonction de l information disponible Par information il faut entendre nombre d observations disposition En pr sence d un nombre suffisant de r plicats de mesure cadre g n ralement associ la caract risation du premier mesurande l inf rence statistique est choisie Elle conduit l estimation des param tres d un mod le pr d fini Lorsque cette fois une seule exp rience est disponible comme c est le cas pour la caract risation du second mesurande une mod lisation compl te est requise Le mod le permettra alors en fonction des comptages observ s de d finir la dispersion associ e Les sections 4 2 4 et 4 2 4 d finissent la dispersion exp rimentale pour ch
133. des positions radiales rg et ry gouvern es par les quations suivantes On f res B 7 1 Qa J 2ructrar B 8 Tb Encore une fois en rempla ant u r par sa valeur en coulement piston ou coulement laminaire compl tement d velopp on obtient la valeur des couples rap bp et Ta f o f Comme Qm 2 2 2 r r ry 177 me Vas en Qa 2 oy a r r ri 7 b p Va 2 i r Aj A2 Ag A Qm A A2 A z A o terra 2 ae ee gt ee A1 4 A2 9 A2 A2 2 Qa A1 4 A2 9 A2 A2 2 POTT rnb A rat ETS a Je sachant que le couple ra f rb f est obtenu par approximation num rique 120 R f rences bibliographiques Abr 1997 1997 Ondelettes et turbulence Cli 2009 2009 Atmospheric aerosol properties and climate impacts Technical report U S Climate Change Science Program Agarwal and Fingerson 1979 Agarwal J K and Fingerson L M 1979 Real time aerodynamic particle size measurement with a laser velocimeter TSI Quarterly 1 Agarwal and Sem 1980 Agarwal J K and Sem G J 1980 Continuous flow single particle counting condensation nucleus counter Journal of Aerosol Science 11 4 343 357 Ankilov et al 2002 Ankilov A Baklanov A Colhoun M Enderle K H Gras J Julanov Y Kaller D Lindner A Lushnikov A A Mavliev R McGovern F O Connor T C Podzimek J Preining O Reischl G P Rudolf R Sem G J Szymanski W W
134. discr te ou TOD Dans le cas discret la d composition des variations du signal diff rentes chelles est effectu e par l interm diaire d une analyse multi r solution ou AMR Mallat 1999 La TOD est donc une AMR qui r alise cette d composition en projetant le signal tudier sur des sous espaces construits par un d coupage dyadique du plan temps chelle a 27 ju Z b kwa kw Z Une AMR est une famille de sous espaces Vj de L R r pondant aux propri t s suivantes jwEZ 1 VC View C C L R 2 Uj ez Vi est dense dans L R 3 ljsez Viw 0 4 Viw Z g x Vj amp g 2 x Vi 5 View Z g t Vig g x kw E Vig 6 Adw x L R tel que 2 4 2b 29 a kw kacz est une base orthonormale de Vj La fonction w est appel e fonction d chelle associ e l AMR Conform ment la propri t 1 AW LV C Vin tel que Vu Vi P Wia L espace W est appel espace des d tails pour le sous espace Vj La famille de fonctions 2u 24 2 ex kw e z est une base orthonormale de W et cons quence de la propri t 4 la famille de fonctions 27 2 p 2 0 Kw ku ju EZ2 est une base d ondelettes orthogonales de L R V est couramment appel e l ondelette m re Si on note ny le niveau de d composition choisi les coefficients d ondelettes sont alors r partis en deux ensembles que sont les coefficients d approximation cai et d
135. du m me ordre que la variance de l estimateur classiquement obtenue Une validation num rique sera pr sent e en section 4 2 7 une fois la mod lisation compl te des sources effectu e Tout d abord il s agit de d finir et de classer les sources d incertitude dans chaque groupe Afm Aa pour ensuite proposer une mod lisation de l incertitude associ e chaque groupe 4 2 Application au cas de l estimation de la granulom trie en nombre d un a rosol par SMPS Ayant d fini les groupements de sources d incertitude relatives au probl me ainsi que la m thode pour la propagation des sources il est pr sent temps de d finir chacun des l ments des groupes tablis Le paragraphe suivant liste les diff rentes sources intervenant dans la mesure d un a rosol par technique SMPS 79 valuation des incertitudes 4 2 1 Liste des sources d incertitude Tableau 4 1 Liste des sources d incertitude identifi es lors de la mesure d un a rosol par technique SMPS et classement des sources dans les groupes mod lisant respectivement la dispersion exp rimentale et ou la m connaissance Type Variable Unit Aba Ab Sources param triques Tension V Tension minimale Umin x x Tension maximale EP x x Temps du syst me s Temps de scanning t x Temps de transport ta x x Temps de r sidence tf x x G om trie
136. e D finition 3 Op rateur adjoint Soit A L F H un op rateur int grable lin aire l op rateur int gral A L H F est nomm op rateur adjoint de si Vf F Vh H h Af AR f 3 2 D finition 4 Adh rence ou Fermeture d un sous espace Un sous espace G d un espace de Hilbert F est ferm si toute suite de vecteurs de G convergente dans F converge vers un vecteur de ce sous espace G V 2n new EGY lim an gt y EG 3 3 Soit F un espace de Hilbert la fermeture du sous espace G not e G est le plus petit sous espace ferm de F contenant G D finition 5 Norme d un op rateur La norme d un op rateur A L F H est donn e par la formule suivante rer IFI D finition 6 Fermeture d un op rateur Un op rateur A L F H est dit ferm si et seulement si pour toute suite n F telle que limp soo Ln T et liMy00 Atn y on a alors x F et y Az D finition 7 Compacit d un op rateur Un op rateur est dit compact s il est ferm et born Soit A L F H A est born s il existe a tel que Af lt al f Vf F On dit que A est un op rateur compact si et seulement si l image de toute partie born e de F est relativement compacte dans H Cela quivaut dire que si G C F est born e et l adh rence de l image de G par l op rateur A not e A G est compacte dans H alors A est un op rateur compact ce qui est la d finition de
137. e l autre Chaque chantillon est alors consid r ind pendamment A rosols pr sents sur site Mesures exp rimentales G n ration par atomisation Chaque mesure est issue du m me mesurande La dispersion exp rimentale gt est alors caract ris e via les observations 4 fournies par le CNC tay jo gt Figure 4 3 Sch ma illustrant la n cessit de distinguer 2 mesurandes 76 4 1 M thodologie g n rale 4 1 2 Regroupement des sources d incertitude Face un probl me de grande dimension comme celui tudi l valuation de l incertitude requiert une segmentation ou regroupement des divers sources d incertitude Nous avons consid r trois ensembles de sources que sont e La dispersion exp rimentale Lors d une mesure il est vident que de nombreux param tres ou fonctions varient et g n rent ainsi une dispersion dite exp rimentale sur les signaux mesur s Cette dispersion exp rimen tale est constitu e d un premier ensemble de param tres dits environnementaux que sont en tre autres la temp rature la pression l humidit relative etc On parle alors de variabilit param trique partielle car la plage compl te de variation des sources environnementales incer taines est sup rieure la variabilit param trique observ e sur un nombre de r plicats de mesure limit dont on rappelle qu ils sont obtenus avec le m me appareil de fa on cons cutive donc dans un
138. e Il s agit de lier ces variations l estimation des 2 param tres de r gularisation par l interm diaire d une surface de r ponse Autrement dit les bosses tant mod lis es par des distributions log normales connaissant les param tres Le o et A nous serons en mesure d estimer A q et A1a Tout d abord la position de la bosse sur la gamme des diam tres n influe aucunement sur la p nalisation apporter dans la proc dure de r gularisation Pour cette raison l exploration de l espace des param tres s en voit r duit d une dimension ne consid rant plus que o et A Dans un premier temps la surface de r ponse sera cr e partir de l exploration d un espace 2 dimensions en utilisant un plan d exp riences qui fait l objet du paragraphe suivant Plan d exp riences et surface de r ponse associ e La planification d exp riences est utilis e ici afin de comprendre les variations des poids de r gu larisation pour diff rentes valeurs prises par les param tres d amplitude en concentration et de dispersion en diam tres Les poids deviennent alors fonction de o et A de sorte que la Malo A et Aird Malo A De nombreux plans d exp riences ont vu le jour depuis la cr a tion des plans factoriels par Fisher 1926 Pour plus d informations sur les plans d exp riences voir Box et al 1978 Montgomery 1984 ou Taguchi 1986 Un plan factoriel complet 2 fac teurs et
139. e d autocorrelation Figure 4 23 Visualisation de la valeur des coefficients de la matrice d autocorrelation T2 calcul e partir des 10 valeurs du quadruplet pour p 2 charges partir desquelles plusieurs sont calcul es et pr sent es en premier plan ce cas repose alors sur un a priori fort qui peut se traduire de la mani re suivante e pour des diam tres inf rieurs 100 nm le mod le de Stolzenburg est choisi on parle de r gime o le transport diffusif pr domine e pour des diam tres sup rieurs 400 nm la diffusion est n gligeable et par cons quent le mod le 100 4 2 Estimation de la granulom trie en nombre d un a rosol par SMPS EX Q O a O Num ro de colonne de la matrice d autocorrelation 1 0 9 0 8 0 7 0 6 0 5 0 4 0 3 50 100 150 200 250 300 350 400 450 500 Num ro de ligne de la matrice d autocorrelation Figure 4 24 Visualisation de la valeur des coefficients de la matrice d autocorrelation 3 4 calcul e partir des 10 valeurs du quadruplet pour p 3 charges partir desquelles plusieurs sont calcul es et pr sent es en premier plan 0 25 olp x Figure 4 25 Quelques trajectoires des processus gaussiens mod lisant l incertitude sur la fonction pour p 1 2 3 en fonction du diam tre des particules x et leurs r gions de confiance 95 associ es zones en gris clair La fonction dite moyenne pour chaque
140. e d tails cp Ils sont obtenus respectivement par projection du be jJw 1 Nw Jw 1 2w signal sur les sous espaces Vj ny t Win mu La synth se du signal est enfin obtenue par transformation inverse de sorte que le signal f s il est reconstruit pour le niveau de d composition n prenne la forme suivante Nw f AW SD 3 31 Jw 1 tant l approximation et les d tails reconstruits respectivement au niveau AP et DW Ie rs Nw et pour chaque niveau Les ondelettes sont ici consid r es comme un outil pour la cr ation d un nouveau type de p nalisation Cette th se n offre pas de nouveaut s sur ces apsects relat ifs la th orie des ondelettes pour plus d informations veuillez vous r f rer aux ouvrages suiv ants Cohen and Ryan 1995 Mallat 1999 L avantage de cette approche multi d composition est qu elle va permettre dans le cadre d une proc dure de r gularisation d ajuster les pond rations chaque chelle 52 3 3 R gularisation et d composition sur une base d ondelettes 3 3 2 R gularisation avec a priori de douceur sur chaque chelle Choix du crit re d ad quation aux donn es Tout comme pour la r gularisation classique de Tikhonov le crit re que nous proposons est constitu de la somme d un terme de fid lit aux donn es et d un a priori sur la solution estimer L estimation de la granulom trie en nombre f est effectu e sur un nombre fini de
141. e de r sultats exp rimentaux pour l estimation de ce temps ou d une approximation comme c est le cas pour ty la mod lisation effectu e est arbitraire Ainsi on consid re que la valeur centrale est bien estim e par le logiciel car d duite de mesures r elles et la variance de l estimateur sera quant a elle mod lis e par un pourcentage d erreur relative la valeur centrale de 5 La valeur de 5 tant totalement arbitraire bien que les experts en a rosol intervenant au cours de cette th se supposent cette valeur proche de la r alit des exp riences devront tre men es afin d estimer fid lement ce param tre Comme pr c demment une mod lisation par variable al atoire gaussienne est choisie pour tg Les param tres g om triques du DMA ils ont t mesur s par le NIST dans le cadre de l valuation de l incertitude sur f lorsque le DMA op re en mode manuel Hormis cette tude notre connaissance aucune autre valeur publi e de l incertitude associ e ces 3 param tres dimen sionnels n existe Encore une fois la norme ISO 15900 fournit une incertitude standard pour chacun des param tres Leurs mesures n ayant pas t r alis es au cours de la th se ces donn es bien que restreintes sont utilis es Ainsi sans plus d information une mod lisation par variables al atoires uni form ment distribu es est choisie pour mod lis es chacun des param tres Si on note Lo 71 0 72 0 et u Lo u r
142. e en suspend En effet la surface de r ponse est g n r e partir d une seule distribution lognormale autrement dit une seule bosse Comment proc der lorsque la solution estimer pr sente plusieurs bosses Doit on estimer les param tres d une bosse plut t qu une autre La section suivante apporte des r ponses sur ces points cl s Estimation des param tres de la loi lognormale partir d un jeu d observations Soient f une distribution analytique simul e et y le jeu d observations associ es de la 1 Np section 3 3 2 cf figure 3 6 et 3 7 Partant de ces donn es le calcul des param tres de r gularisation requiert l estimation des param tres A et o Une estimation par moindres carr s de la solution f est effectu e partir du jeu d observations seulement cette fois seule la moyenne sur l ensemble des reconstructions fi not e Fics est conserv e pour l estimation des 2 param tres Garder dei uniquement la moyenne permet de se lib rer du bruit haute fr quence et d obtenir ainsi une bonne premi re estimation de f Dans le cas de la distribution f tudi e 2 bosses existent alors partir de quelle bosse doit on estimer les param tres de la distribution lognormale Souhaitant viter de biaiser l estimation finale en favorisant trop fortement l a priori au d pend de la fid lit aux donn es le choix naturel r alis est d estimer les param tres de la bosse qui cond
143. e est sup rieur 2 nm Il pr conise toutefois de calculer la masse et la mobilit des ions exp rimentalement afin de garantir des valeurs adapt es pour les param tres cl s de cette th orie Le tableau 2 2 liste les valeurs des propri t s ioniques utilis es par divers auteurs et la figure 2 12 illustre la valeur prise par lorsque les diff rentes propri t s ioniques d crites dans le tableau sont utilis es et quand on consid re une seule charge port e par chaque particule Il est noter que les valeurs des propri t s ioniques pr sent es dans le tableau 2 2 ont t obtenues exp rimentalement pour de lair sec De ce fait l humidit relative et son impact sur la neutralisation sont ici n glig s Bien que pertinent et adopt par nombre d auteurs pour le calcul de la fraction de particules d a rosol charg es suite la neutralisation ce mod le reste complexe Pour ces raisons Standard 2009 recom mande d utiliser les mod les respectivement d velopp s par Wiedensohler 1988 et Gunn 1954 25 Mod lisation du processus de mesure Tableau 2 2 Valeurs des propri t s ioniques utilis es dans la litt rature par diff rents auteurs pour de Vair sec Auteurs Zr Zr m my em V 1 s fem V1 s jamu amu Vohra 1969 1 40 1 90 109 50 Mohnen 1977 1 40 1 90 130 100 Hussin et al 1983 1 15 1 39 140 101 Porstend rfer et al 1983 1 15 1 39 140 101 Wen et al 1984 1 40 1 90
144. e gale e 4 ee de Ge Ve ha pu ee R ie Han a Exemple d a rosol stable 40 mesures pour un a rosol base d huile Di Ethyl2 Hexil Philae ot DEREI ox a Li Dia eek oe set here met Exemple d a rosol instable mesures d a rosols urbains avec pr l vement au 2 tage du site du LNE Paris en milieu d apr s midi Sch ma illustrant la n cessit de distinguer 2 mesurandes Distribution analytique figure de gauche et la valeur moyenne des comptages associ s en prenant la valeur nominale des param tres du syst me figure de droite R ponses simul es pour un plan de Morris 21 param tres 5 niveaux par param tre et 10 r plicats pour un total de 210 simulations Temps d apparition des pics crit res 3 5 et 7 pour l ensemble des simulations Valeur du comptage aux pics crit res 4 6 et 8 pour l ensemble des simulations cart type estim des effets l mentaires en fonction de la moyenne estim e des effets l mentaires pour le crit re num ro 1 iv 50 59 56 57 58 59 59 63 64 64 65 66 66 67 67 69 70 71 71 72 72 75 76 76 82 84 85 85 86 LISTE DES FIGURES 4 9 4 10 4 11 4 12 4 13 4 14 4 15 4 16 4 17 4 18 4 19 4 20 4 21 4 22 4 23 4 24 4 25 4 26 4 27 4 28 4 29 4 30 4 31 cart type
145. e m thode capable d estimer la fois convenablement le pic comme sur la 1 T estimation pr sent e en figure 3 4 ainsi que les bosses comme sur la 3 estimation La d marche initi e ici r side dans la d composition des signaux sur une base qui va permettre la discrimination des chelles du signal La section suivante propose une m thode d inversion innovante dans le domaine d application qui couple r gularisation et d composition sur une base d ondelettes 49 L inversion de donn es 252107 Sem Figure 3 4 Effets de la valeur du param tre de r gularisation dans l estimation de f augmentation d un ordre de grandeur pour d une figure l autre sachant que 107 sur la figure du haut dans la proc dure de r gularisation classique pour un signal pr sentant des profils 4 variations lentes 2 bosses et rapide 1 pic Le signal initial est repr sent en trait noir et les estimateurs pour diff rentes observations sont pr sent s en cyan 50 8 3 R gularisation et d composition sur une base d ondelettes 3 3 R gularisation et d composition sur une base d ondelettes La m thode pr sent e dans cette section repose sur une proc dure de r gularisation coupl e avec une d composition sur une base d ondelettes lorsque la granulom trie en nombre f estimer est faite de variations rapides le terme pics sera
146. e propagation of the uncertainty through the data inversion Sources of uncertainty are gathered in two different groups one called the experimental dispersion and the second being the lack of knowledge Since there is no reference available to evaluate the bias on the final estimate of the size distribution the lack of knowledge is used here to characterize it Unlike standard propagation that uses a fixed model for the inversion we propose to use a random model drawn from random selection of elements of the second group The methodology is finally tested on real measurements of an aerosol made of SiO2 droplets and of DEHP droplets oil It reveals that the main source of uncertainty arises from the lack of knowledge for the definition of the physical model Indeed SMPS measurements are repeatable under controlled laboratory conditions making the experimental dispersion less influential in terms of the variance of the final estimate XV Abstract xvi R sum Cette th se a pour objectif de fournir aux utilisateurs de SMPS une m thodologie pour calculer les in certitudes associ es l estimation de la granulom trie en nombre des a rosols Le SMPS s lectionne et d tecte respectivement les particules en suspension avec un analyseur de mobilit diff rentielle DMA et un compteur noyaux de condensation CNC Le r sultat de mesure est le comptage des particules de l a rosol en fonction du temps Estimer la granulom
147. e r gularisation f fi F d croit de fa on monotone mesure que n augmente Cette observation ouvre la voie pour un crit re sur la monotonie est alors calcul comme la valeur maximale prise par dans l in galit KA a AASTAT KA A TR lt en0 o2 gt 1 3 23 M thodes ne n cessitant aucune connaissance sur la variabilit sur les observations Le crit re de quasi optimalit D crit par Tikhonov and Glasko 1965 c est l un des crit res les plus simples pour la d termination du param tre de r gularisation son expression dans sa version continue est donn e par Tikhonov and Arsenin 1977 est calcul comme le minimum de la fonction suivante pin arg min Q A arg min ES 3 24 La m thode de la courbe en L La m thode repose sur la repr sentation graphique en chelle cin logarithmique du r sidu de la r gularisation Af h en fonction de l a priori sur la solution re construire qui n est autre que fe pour la r gularisation classique de Tikhonov En effet cette tech nique propos e l origine par Hansen 1992 Hansen and O Leary 1993 comme son nom l indique utilise le fait que le passage entre sous r gularisation et sur r gularisation pour la suite En a don n e produit un coin sur la repr sentation bidimensionnelle A fr All fe comme illustr sur la figure 3 1 sur le cas test de Shaw La partie verticale de la
148. e variabilit partir duquel une inversion est r alis e pour estimer f Comprendre et caract riser chacune des sources est un travail d licat qui n cessite une troite col laboration inter disciplinaire Une question naturelle soulev e est alors pourquoi l valuation de l incertitude de mesure est elle si importante e Am lioration du code num rique repr sentant le ph nom ne physique pr cision de l estimation e Aide la d cision par exemple l estimation de la r sistance d une structure barrages et autres e R duction de l incertitude de mesure par un meilleur contr le des param tres identifi s e Compr hension approfondie du syst me de mesure et des m canismes intervenant au cours de la mesure 73 valuation des incertitudes e Identification des entr es occasionnant une forte variabilit sur la quantit d int r t valuer l incertitude associ e la sortie d un code num rique c est comprendre comment propager toutes les sources d incertitude travers le code num rique et estimer l impact en terme de variabilit et de biais sur la quantit d int r t Le guide pour l expression de l incertitude de mesure GUM JCGM 1995 et son suppl ment JCGM 2008 offrent une m thodologie g n rale pour valuer l incertitude associ e un mesurande de nature scalaire ou vectoriel par deux approches l approche par approximation de Taylor l ordre 1 et l approche par si
149. efficient de diffusion et donc du diam tre des particules En effet contrairement aux mol cules du gaz porteur qui rebondissent sur les parois suite une collision les particules elles restent coll es ainsi la concentration en particules au voisinage des parois est nulle d o la cr ation d un flux diffusionnel vers les parois La fonction de p n tration P qui traduit les pertes par diffusion en fonction du diam tre des particules est alors donn e comme le ratio entre la concentration en nombre entrante Cin et celle sortante Cout et est d pendante de la g om trie de la batterie de diffusion choisie repr sent e par le facteur A Ps a 2 12 OU Cette fonction peut tre valu e exp rimentalement ou th oriquement L estimation de la DGN est ensuite effectu e partir des valeurs prises par la fonction de p n tration et de la concentration en nombre calcul e en sortie du dispositif Le calcul de la concentration en nombre de particules en aval des batteries de diffusion est commun ment effectu e par un CNC comme pour l exemple pr sent sur la figure 2 7 extraite de Gensdarmes 2008 Le CNC flux continu est l instrument le plus couramment utilis pour mesurer la concentration en nombre des a rosols ultra fins Les particules tant trop petites pour tre d tect es par les compteurs optiques classiques il s agit de les grossir avant de les d nombrer Le principe de grossissement d une parti
150. ements actuels dans ce domaine est l objet de r flexion philosophique encore aujourd hui Toumey 2008 Mais encore une fois qu est ce que la nanotechnologie Selon l ISO la nanotechnologie est la science qui s int resse la manipulation et au contr le de la mati re nanoscopique ceci afin d exploiter les propri t s particuli res associ es sa taille et sa structure Les propri t s des nanomat ri aux se distinguent de celles des atomes et des mol cules isol es de m me que de celles des mat ri aux macroscopiques Gerd Binnig et Heinrich Rohrer membres de l quipe d IBM Zurich en 1981 facilit rent le contr le de la mati re cette chelle en inventant le microscope effet tunnel Introduction g n rale permettant de visualiser les structures nanom triques d couverte qui leur val t le prix Nobel en 1986 Binnig and Rohrer 1986 Cette avanc e technologique majeure a notamment permis Iijima NEC Tsukuba Japon d identifier dans un sous produit de synth se des fuller nes les d sormais c l bres nanotubes de carbone lijima 1991 Les fuller nes constitu es de 60 atomes de carbone furent d couverts par Kroto et al 1985 Jusqu a leur d couverte les seules formes cristallis es con nues de carbone pur taient le graphite et le diamant A pr sent chercheurs et industriels se fascinent pour les nanotubes de carbone prix Nobel pour le graph ne en 2010 d couvert
151. en 2007 Geim and MacDonald 2007 et l tendue de leurs applications parait illimit e nano inclusions dans les pneus pour modifier ses caract ristiques m caniques am lio ration de la conductivit des batteries lithium ion Wu et al 2003 renforcement du kevlar Coleman et al 2006 O Connor et al 2009 etc Pour tayer cette remarque il suffit de dire que c est le mat riau le plus r sistant sur terre connu ce jour il est extr mement lastique et c est un meilleur conducteur lectrique et thermique que le diamant N anmoins n est pas nano qui veut la miniaturisation ne suffit pas Par exemple les micropuces ont une taille nanom trique leur ma trise atomique est assur e par lithographie haute r solution mais pour autant leurs propri t s ne diff rent pas de celles observ es l chelle macroscopique Notre int r t se porte dans le cadre de cette th se sur la nanom trologie des particules en suspension dans lair couramment appel es a rosols Les a rosols sont constitu s de substances solides et ou liquides dont la vitesse de chute est n gligeable par rapport la vitesse d entra nement du gaz porteur De quelques nanom tres plusieurs microm tres ils forment un ensemble tr s h t rog ne particules min rales organiques compos es de mati res vivantes comme les pollens etc Naturels poussi res d sertiques sels marins a rosols biog niques etc ou anthropiques
152. ence majeure des d bits l int rieur du DMA des temps de r sidence et de transport des particules travers le syst me de mesure En effet les experts en a rosol abondent dans ce sens Cette analyse de sensibilit a t men e sur des donn es simul es en consid rant que le mod le physique est une bonne repr sentation de la mesure r elle r alis e N anmoins valuation de l incertitude de mesure ne peut tre r alis e qu en caract risant les composantes incertaines prenant part cette mesure comme nous le verrons dans la section suivante 87 valuation des incertitudes 4 2 3 Caract risation exp rimentale du d bit d air filtr et de la tension l lectrode centrale du DMA Certains param tres du mod le physique sont mesurables directement d autres au contraire sont plus difficiles d acc s ou tout simplement non mesurables Mesurer exp rimentalement certains param tres du mod le va permettre une quantification plus pr cise de la variabilit et d ventuels biais sur les param tres en question Parmi l ensemble des param tres servant expliciter la r ponse du compteur en fonction de la granulom trie en nombre de l a rosol l tude les mesures du d bit d air filtr Qsn l int rieur de la colonne DMA et de la rampe de tension exponentielle appliqu e l lectrode centrale du DMA ont t effectu es En effet d bits et tension entrent directement dans le
153. enus dans les 2 paragraphes pr c dents Ces estimations vont alors permettre de d finir la valeur moyenne estim e de la fonction f et aussi de fournir l exp rimentateur un niveau de confiance sur l estimation pr sent e ce qui est tout fait nouveau pour cette mesure De plus certains crit res statistiques vont pouvoir tre d livr s en sortie de l inversion des N observations on peut penser la m diane le mode et leurs incertitudes associ es Pour tre complet il faudrait pouvoir caract riser chaque point d estimation x de la fonction f par une incertitude bidimensionnelle diam tre et concentration q FAN CaN i 1 mo M0 0 0 48 g L N 719 J fo ee Figure 4 27 Sch ma bloc simplifi de l chantillonnage par Monte Carlo pour la propagation de l incertitude 4 2 7 Validation num rique de la propagation des incertitudes Nous avons vu pr c demment en section 4 1 3 les limitations de la m thode classique de propagation des sources d incertitude travers l algorithme d inversion pour caract riser le biais et la variance de l estimateur f n cessit de connaitre f pour estimer la variance de f et absence d un a rosol de r f rence pour valuer le biais Nous avons alors propos une alternative en section 4 1 4 afin d estimer la variance de l estimateur f et de caract riser le biais par la cr ation d un mod le d inversion al atoire
154. es l mentaires de signes positifs ou n gatifs et la concentration en ions positifs ou n gatifs Sous l hypoth se de conditions d tats stationnaires SE 0 Hussin et al 1983 donnent une expression de la fraction de particules de diam tre x portant p charges apr s la phase de neutralisation pt oo p 1 HE P gt 401 o p x IL 2 36 p 1 gt x Si p lt 1 4 Sinon oo 00 ce ce B 5 gt II gt I yi 2 37 p 1 p 1 Pp p 1 p 1 Bp 24 2 2 Mod le de r ponse du SMPS Contrairement aux quations de Boltzmann le calcul de la distribution de charges requiert ici la connaissance des propri t s ioniques mod lis es par les variables D7 v7 et A7 Ces propri t s ioniques sont d crites dans la norme ISO15900 Standard 2009 comme obtenues par la th orie fondamentale de la cin tique des gaz Ainsi le coefficient de diffusion est li la mobilit lectrique des ions Z7 par la relation d Einstein _ WT ZF Dy 2 38 La vitesse thermique des ions est donn e comme une fonction de la masse des ions positifs ou n gatifs my par l quation 4 Ska T UT l 2 39 TMI Partant des expressions de vy et de D7 le libre parcours moyen des ions A7 est mod lis dans la plupart des travaux relatifs la neutralisation des a rosols en milieu ionique bipolaire par les qua
155. es exp riences par l interm diaire de 10 histogrammes plac s sur la m me figure On remarque une r partition quasi similaire autour de la valeur nominale fix e par l utilisateur Comme attendu plus le d bit augmente et plus la dispersion autour de la valeur nominale est importante N anmoins la moyenne de chacun des chantillons est tr s proche de la valeur nominale fix e au d part le biais est par cons quent consid r comme n gligeable ce qui justifie le classement de ce d bit dans le groupe de la dispersion exp rimentale uniquement 88 4 2 Estimation de la granulom trie en nombre d un a rosol par SMPS 80 T r W Exp rience 1 W Exp rience 2 eT Exp rience 3 Exp rience 4 60 Exp rience 5 Exp rience 6 Exp rience 7 50 Exp rience 8 5 H Exp rience 9 240 W Exp rience 10 ps ea 30 20 10 297 2 98 2 99 3 3 01 3 02 3 03 3 04 Qsh lpm Figure 4 12 Histogrammes du d bit mesur par d bitm tre massique pour Qsan 3 lpm pour les 10 exp riences 50 W Exp rience 1 45H Exp rience 2 Exp rience 3 40 Exp rience 4 E Exp rience 5 35 Exp rience 6 Exp rience 7 30 Exp rience 8 H Exp rience 9 Bast W Exp rience 10 E A 20 15 4 10 4 mile all ey i 9 5 95 6 6 05 6 1 6 15 Qsh lpm Figure 4 13 Histogrammes du d bit mesur par d bitm tre massique pour Qsan 6 lpm pour les 10 exp riences M
156. esure de l volution de la tension appliqu e l lectrode centrale du classificateur DMA La tension est directement impliqu e dans le calcul de la mobilit lectrique des particules lors de la phase de s lection l int rieur de la colonne du DMA Depuis Wang and Flagan 1990 le DMA offre la possibilit d un scrutage continu des diam tres par l interm diaire d une mont e en tension en rampe exponentielle qui assure la conservation de la forme de la fonction de transfert du DMA tout en permettant de fournir un r sultat de mesure en un laps de temps tr s court il n est plus n cessaire 89 valuation des incertitudes 60 r W Exp rience 1 W Exp rience 2 Exp rience 3 507 Exp rience 4 Exp rience 5 MIExp rience 6 40 Exp rience 7 Exp rience 8 oo M Exp rience 9 is W Exp rience 10 230 a 20 ii li il 0 au sk il hmm p 10 15 10 2 lon a Figure 4 14 Histogrammes du d bit mesur par d bitm tre massique pour Qsan 10 lpm pour les 10 exp riences de scruter chaque diam tre manuellement Caract riser l incertitude associ e la rampe exponentielle de tension devient videmment de premi re importance En effet l automatisation de la mesure sur une large gamme de diam tres peut induire de larges erreurs si le contr le sur la tension n est pas assur L erreur se traduit alors dans ce cas par une translation temporelle des comptages et apr
157. ettes 12 a a 1 54 Fms m gt 0 54 10 10 10 x m Figure 3 19 D termination des param tres A et a de la bosse conduisant aux pond rations les plus faibles partir de l estimation moyenne par moindres carr s fins 3 3 4 Comparaison num rique des estimateurs par r gularisation classique et par la nouvelle proc dure d velopp e Tout comme pour la comparaison des familles d ondelettes en section 3 3 2 une famille de distributions est simul e cf figure 3 21 pour une comparaison num rique Concernant la proc dure de r gularisa tion classique le param tre de r gularisation est calibr pour chaque distribution comme minimisant le crit re MSE d fini par l quation 3 39 Pour la nouvelle m thode toutes les tapes d crites des sections 3 3 2 3 3 3 sont mises en uvre pour les estimations de 1 a et 14 MSE est enfin calcul e pour chacune des N observations et pour chaque distribution simul e conduisant ainsi l obtention de Ng x N valeurs de MSE N 100 Ng 100 soit 10000 valeurs Les valeurs calcul es pour chacune des 2 m thodes sont pr sent es en figure 3 22 par l interm diaire de deux histogrammes Les r sultats montrent le gain de l utilisation de la nouvelle proc dure sur des distributions m langeant des profils de diff rentes natures pour lesquels la p nalisation doit s adapter Le MSE est la fois plus faible en moyenne et en d
158. ew Pump Detecti On axis View from Beam Dump l Figure 2 6 Photo d un Aerodynamic Particle Sizer 3321 figure de gauche et le sch ma de fonction nement associ figure de droite extraits du manuel d utilisation de l instrument J DVe 2 6 o D est le coefficient de diffusion de la particule de diam tre x dont l expression est li e la constante de Boltzmann ky la temp rature du gaz porteur T la viscosit dynamique du gaz 7 et enfin la fonction de correction de Cunningham Ce D kTCe x 2 7 STL eu temp rature constante plus les particules sont petites et plus leur coefficient de diffusion est lev ce qui entra ne une plus grande mise en agitation sous l action du mouvement brownien La seconde loi de Fick traduit l volution temporelle de la concentration en nombre oe pour un gaz stationnaire Oc V DV o 2 8 D DV 2 8 En consid rant un gradient non nul dans la seule direction axiale z une solution de l quation 2 8 s crit c z t 2 9 1 z exp V4rDt 4Dt qui n est autre qu une gaussienne dont l cart type cro t lin airement avec le temps et dont la limite quand t 0 est la distribution de Dirac f c z t dz 2Dt 2 10 L quation de convection diffusion brownienne ajoute l quation 2 8 la prise en consid ration du mouvement fluidique ainsi connaissant i le vecteur vitesse du fluide 2 8 se r crit
159. fficients a p sont obtenus par une m thode de r gression aux moindres carr s et sont r pertori s dans le tableau 2 3 En ce qui concerne le mod le d velopp par Gunn il ne s applique que pour les Tableau 2 3 Valeur des coefficients a p de l quation 2 43 calcul s par Wiedensohler et al 1988 p ao p a1 p a2 p a3 p aa p a5 p 2 26 3328 35 9044 21 4608 7 0867 1 3088 0 1051 1 2 3197 0 6175 0 6201 0 1105 0 126 0 0297 0 0 0003 0 1014 0 3073 0 3372 0 1023 0 0105 1 2 3484 0 6044 0 48 0 0013 0 1553 0 032 2 44 4756 79 3772 62 89 26 4492 5 478 0 5049 particules portant au minimum p 3 charges Ce mod le est bas sur les exp riences qu il mena sur les poussi res de silice notamment Partant des quations de base d lectrification des a rosols il donne l expression suivante pour ct Ze A bin Zi p n 7e 20 i pp x exp 2 44 270 avec 0 ATOME o o est la constante di lectrique du vide Le mod le approche par une distribution gaussienne sym trique par rapport l axe p 0 particule neutre sous la condition 2 1 Cependant les ions positifs et n gatifs ont des comporte I I ments qui diff rent en terme de mobilit lectrique notamment Wiedensohler propose les estimations suivantes pour le rapport des concentrations et des mobil
160. hambre de d tection en calcu lant l intensit lumineuse que celles ci diffusent suite au passage de photo lasers Cette source d incertitude est couramment appel e le bruit de mesure La mod lisation de cette source in terviendra pour l valuation de l incertitude associ e au second mesurande et fera l objet de la section 4 2 4 e La m connaissance param trique et fonctionnelle C est le groupe des param tres et des fonctions dits m connus fixes ou variables au cours de la mesure Le terme m connu va prendre ici plusieurs interpr tations Certains param tres sont fixes ou variables au cours d un essai Un essai repr sente l ensemble des acquisitions dans le cas du premier mesurande ou bien une seule acquisition pour le second Concernant les param tres fixes on parle de m connaissance pure comme c est le cas pour les param tres g om triques du DMA Ces param tres d finissent le champ lectrique le champ d coulement d air et la migration des particules soumises au champ lectrique On sait que ces param tres sont fixes au cours de la mesure mais ces param tres n ont pas t mesur s lors de la th se Les valeurs de L r et r2 sont donc celles fournies par le constructeur du SMPS sans information quant aux tol rances associ es leurs mesures si ce n est celles fournies par la norme ISO 15900 Standard 2009 ou Kinney et al 1991 S agissant des param tres variables on mod lise s
161. intervalle de temps r duit La seconde source d incertitude int grant la dispersion exp rimentale provient du processus de g n ration de l a rosol En effet l hypoth se de stabilit pr alablement tablie dans le cas du premier mesurande sugg re de consid rer une granulom trie moyenne sur l ensemble des r plicats de mesure disposition Cela se justifie du fait que sous conditions exp rimentales contr l es comme c est le cas en laboratoire la variation du mesurande induite par le processus de g n ra tion est suffisamment faible pour pouvoir tre mod lis e comme une composante de la dispersion exp rimentale comme nous le verrons en section 4 2 4 e Le comptage des particules par le CNC La d tection des particules est sujette incertitudes incertitudes qui augmentent en fonction de la concentration en particules dans la chambre de d tection Le processus de comptage volue mesure que la concentration augmente Le comptage est r alis particule par particule Sin gle Particle Count pour des concentrations faibles en entr e lt 10 particules par cm Une estimation du nombre de particules amp manqu es par le d tecteur lorsque celui ci est paralys par le passage de plusieurs particules est effectu e Live Time Count pour des concentrations interm diaires entre 10 et 10 particules par cm Enfin lorsque la concentration d passe 104 particules par cm les particules sont d nombr es dans la c
162. ir une nouvelle m thode d chantillonnage qui permettrait de garantir moyennant un nombre d appels limit s l algorithme d inversion une valuation fid le de la moyenne et de la variance de l estimateur final de la granulom trie en nombre Une autre am lioration concerne la pr sentation des r sultats l exp rimentateur Le calcul d une r gion de confiance autour d une valeur centrale est une repr sentation graphique int ressante cepen dant une nouveaut serait la repr sentation de l incertitude par rectangles de confiance pour chaque point de reconstruction de l estimateur Pour finir int ressons nous aux perspectives d utilisation de la m thode compl te d inversion sous incertitudes dans le domaine d application La d marche compl te d valuation de l incertitude de mesure d crite dans ce manuscrit a t im pl ment e sous MATLAB Ce probl me d inversion sous incertitudes se retrouve dans de nombreuses mesures en a rosol Le d veloppement d un logiciel d inversion de donn es pour de multiples instru ments comme cela a t fait par Seinfeld code MICRON ou encore par Twomey code TWOM dans le cadre des mesures en statique pourrait alors tre tendu aux mesures en dynamique Les travaux entrepris ont aussi pour but d obtenir une caract risation fid le de la granulom trie en nombre en sortie du SMPS pour des probl matiques li es la normalisation europ enne qui volue con
163. ire des estimateurs plus faibles Souhaitant viter au maximum une sur estimation de la p nalisation qui conduit comme vu pr c demment 4 la destruction de la structure du signal estimer cette mod lisation assure une fois encore d une estimation qui si biais e le soit le moins possible 65 L inversion de donn es 12 10810 1 6 10 34 5 35 35 5 36 36 5 z 11 10 37 37 5 38 38 5 39 10 1 1 1 2 1 3 1 4 1 5 1 6 1 7 1 8 1 9 2 o Figure 3 15 Surface de r ponse initiale pour iu o A 12 log19 A1 2 10 34 5 35 35 5 36 36 5 11 10 37 37 5 38 38 5 39 1 o 1 1 1 2 1 3 1 4 1 5 1 6 1 7 1 8 1 9 2 o Figure 3 16 Surface de r ponse apr s lissage par la fonction gridfit pour ALale A 66 3 3 R gularisation et d composition sur une base d ondelettes log io A1 4 34 5 35 35 5 36 36 5 37 37 5 38 38 5 39 1 1 10 10 10 o Figure 3 17 Surface de r ponse initiale pour Malo A log yo A1 4 34 5 35 35 5 36 36 5 37 37 5 38 38 5 39 o Figure 3 18 Surface de r ponse apr s lissage par la fonction gridfit pour Malo A 67 L inversion de donn es La surface de r ponse tant d finie il est n cessaire d expliciter comment estimer les param tres A et o partir d un jeu d observations De plus une question intrins que la d finition du plan d exp riences rest
164. ispersion ce qui assure respectivement une estimation plus fiable et plus robuste En pr sence d un seul pic la nouvelle proc dure offre donc un vrai apport par comparaison avec la technique commune de r gularisation Le m me exercice est effectu cette fois avec des distri butions pr sentant 2 pics et une bosse afin de conforter la m thode et son applicabilit ce type de distributions La figure 3 23 montre les distributions simul es avec 2 pics et la figure 3 24 l histogramme des valeurs calcul es pour le crit re MSE dans ce deuxi me cas Cette fois encore la m thode est plus fiable et plus robuste m me si la diff rence est moins importante que dans le 1 cas Le MSE pour ce jeu de distributions est plus grand que dans le 1 cas et ceci uniquement pour la m thode d velopp e alors que la m thode classique pr sente des r sultats similaires Cette diff rence est principalement li e la robustesse de l algorithme de d tection des pics ainsi qu au choix de la constante dans l expression 69 L inversion de donn es ma paa 1 Me r r L Ny i i l p Me pi p ile g L N a ru I ii th je ti yo J Figure 3 20 Sch mas r capitulatifs de l heuristique d velopp e respectivement pour une seule obser vation sch ma du haut et pour plusieurs observations sch ma du bas en entr e du syst me du vecteur des poids estim
165. it re de la courbe en L le crit re GCV et le crit re de quasi optimalit Ce sont les crit res les plus couramment utilis s en pratique Le bruit sur les observations est ici choisi 46 3 2 La r gularisation comme un bruit blanc gaussien Les figures 3 1 3 2 et 3 3 montrent respectivement la d termination du coin pour le crit re de la courbe en L et les fonctions Q A et V A et leurs minimums respectifs pour les crit res de quasi optimalit et GCV io Crit re de la courbe en L 0 00087288 10 F r RET T T FT TTTTII z T FETTI 3 0124e 13 10 H 4 8 5334e 12 10 2 4173e 10 oropp rage lt 10 A 6 8475e 09 a 1 9397e 07 10 F 54947e 26 J OORE oS A 0 0044091 E 10 1 1 pi nr rl 1 pii ea 1 1o i raal 1 1 dr ri 10 10 10 10 10 IAA Alle Figure 3 1 Crit re de la courbe en L pour le probl me de Shaw a Fonction V A pour le crit re GCV 0 0046041 10 E T T T J 10 E 10 4 10 4 10 al 10 4 107 a i 8 1 10 10 10 10 10 10 Figure 3 2 Crit re GCV pour le probl me de Shaw A7 L inversion de donn es Fonction Q A pour le crit re de quasi optimalit 0 003998 10 T T T T Figure 3 3 Crit re de quasi optimalit pour le probl me de Shaw RESUME La r gularisation n cessite de r aliser un certain nombre de
166. it s lectriques entre les ions positifs et les PRE ZT Laps ey ions n gatifs z 0 875 et L 1 La diff rence en terme de concentration est consid r e comme I IT n gligeable et les ions n gatifs sont plus mobiles que les ions positifs RESUME Le mod le de Fuchs d crit en section 2 2 1 s av re plus complexe et plus difficile mettre en uvre que les mod les pr conis s par la norme relative la d termination de la distribution granulom trique par analyse diff rentielle de mobilit lectrique N anmoins le mod le est plus complet et offre une meilleure repr sentation de la physique associ e l acquisition de charges par les particules d a rosol en milieu ionique bipolaire d o le choix de ce mod le pour l expression de la loi de charges Les propri t s ioniques choisies sont celles d crites par Reischl et al 1996 et le mod le adopt consid re les modifications apport es par Hoppel and Frick 1986 au mod le de Fuchs pour la probabilit de collision ions particules 2 2 2 Mod lisation de la fonction de transfert du DMA Fonction de transfert du DMA Une fonction de transfert en math matique est une fonction reliant l entr e et la sortie d un syst me La fonction de transfert du DMA not w repr sente la probabilit qu une particule de diam tre x 27 Mod lisation du processus de mesure portant p charges lorsque soumise au champ lectrique E l int rieur de la
167. l Fe um 3 11 n 1 a Cela revient 4 projeter la solution sur un sous espace engendr par un nombre r duit de vecteurs singuliers On limine ainsi les coefficients associ s aux valeurs singuli res les plus petites coefficients qui sont souvent lev s afin de r duire les oscillations parasites dans l estimation finale L a priori pour cette m thode d pend uniquement du syst me et non de la solution estimer ce qui la diff rencie des techniques de r gularisation classique comme la r gularisation de Tikhonov 3 2 2 La r gularisation classique de Tikhonov Tikhonov and Arsenin 1977 La r gularisation de Tikhonov repose sur l id e que l on ne peut gu re se fier uniquement aux donn es comme c est le cas pour la m thode des moindres carr s lorsque le bruit de mesure est trop lev En 42 3 2 La r gularisation effet l instabilit induite par le bruit d grade la solution qui devient inacceptable Il sugg re donc d ajouter un crit re que l on peut caract riser comme un niveau d infid lit acceptable aux donn es au profit d une fid lit accord e un a priori sur la solution estimer Le crit re est alors d fini comme une minimisation de la somme d une distance aux donn es et d une distance l a priori Soient respectivement J et J ces deux mesures de distances alors une solution r gularis e du probl me s exprime par la formulation variationnelle suivante min AS Re
168. l ou que le probl me scientifique rencontr semblait outrepasser mes comp tences Pour toutes ces raisons je te remercie XX Chapitre 1 Introduction g n rale La compr hension des m canismes de l univers diff rentes chelles de la mati re a toujours t l essence des travaux de la communaut scientifique Des galaxies aux particules l mentaires le spectre est large les questionnements fleurissent et l objet de la r flexion entreprise touche l infiniment petit l invisible l il nu Les pr mices aux d couvertes majeures ont souvent t l observation de ph nom nes inex pliqu s moteur de la curiosit des chercheurs Pourquoi la coupe de Lycurgus coupe romaine en verre du IV si cle apr s J C constitu e de particules d or et d argent d une taille avoisinant les 50 nm est elle verte quand clair e de face et rouge de dos Une telle question peut sembler futile de prime abord mais les raisons de ce changement de couleur le sont moins Il a fallu patienter jusqu la fin du XIX si cle et Michael Faraday Faraday 1857 pour entrevoir la r ponse les informations quand la taille des particules n taient bien videmment pas connue l poque antique lorsque les particules m talliques ont des dimensions inf rieures la longueur d onde de l onde lectromagn tique qui les clairent ici la lumi re visible leurs couleurs d pend de leurs tailles Les particu
169. la loi de charges nous privil gierions une mod lisation par processus al atoires comme d taill en section 4 2 5 afin de prendre en compte les corr lations sur l espace des diam tres Ces diff rentes mod lisations vont conduire la cr ation d une matrice d inversion al atoire pour Vestimation de f pour chaque donn e pr alablement simul e comme d crit en section 4 2 4 et 4 2 4 Il faut noter que le traitement de la m connaissance est similaire pour les 2 mesurandes Mod lisation des param tres m connus du mod le physique par des variables al atoires Les param tres de Cunningham dans le premier chapitre de ce manuscrit un ensemble de valeurs extraites de la litt rature pour le triplet A B C est donn Parmi cet ensemble de valeurs la norme ISO 15900 recommande l utilisation du triplet publi en 2005 par Kim et al 2005 Les triplets donn s respectivement par Hutchins et al et Allen et Raabe sont donn s comme bornes inf rieures et sup rieures Partant de cette recommandation chacun des l ments du triplet est mod lis par une variable al atoire gaussienne tronqu e dont les moyennes respectives sont donn es par les valeurs de Kim Les variances sont mod lis es comme le carr du maximum des erreurs relatives des bornes aux 96 4 2 Estimation de la granulom trie en nombre d un a rosol par SMPS valeurs centrales 2 A Nag Aa ax max eet ane 4 21 2 EE oe 2x
170. lative les effets de charge ou encore les impuret s dans la solution dans le cas de l atomisation d une suspension liquide ne peuvent tre mod liser a priori par cons quent elles int grent tout comme la g n ration de l a rosol le groupe de la dispersion exp rimentale Elles seront n anmoins prises en compte partir des r plicats au sein de l essai S agissant de la m connaissance de ces sources celle ci est suppos e n gligeable du fait du manque de moyen pour la quantifier pas de mod les existants notre connaissance pour les consid rer et pas de mesures effectu es au cours de la th se Il est aussi noter que les sources fonctionnelles list es d pendent de certains param tres incertains d finis comme sources param triques comme c est le cas pour la loi de charges qui d pend des mobilit s et masses ioniques ou encore pour la fonction de transfert du DMA La mod lisation de l incertitude sur ces fonctions sera r alis e respectivement en section 4 2 5 et 4 2 5 En revanche pour l analyse de sensibilit qui fait l objet de la section suivante seuls les sources param triques seront consid r es Les composantes de l incertitude tant d finies il s agit maintenant de comprendre quelles sont celles qui sont les plus influentes Cette volont de r duire la dimension du probl me se retrouve couramment lorsque le nombre d entr es d un code num rique est important La prochaine section traite de
171. le lorsque les libres parcours moyens des particules sont diff rents En effet les particules tudi es pour le calcul des param tres tant de natures diff rentes on se focalise souvent sur les exp riences bas es sur une valeur commune de Am comme C est le cas pour Kim et al Hutchins et al et Allen et Raabe Ainsi les fonctions calcul es respectivement partir des param tres d Hutchins et d Allen et Raabe servent de bornes la fonction corrective d finie par les coefficients de Kim Reste pr sent d finir l expression de Am dans l quation 2 3 Le calcul du libre parcours moyen Am des particules d a rosol dans un gaz la temp rature T et pression P est effectu par correction du libre parcours moyen de r f rence Amo pour de Pair temp rature ambiante 3Le libre parcours moyen des mol cules est la distance moyenne parcourue entre deux collisions inter mol culaires 11 Mod lisation du processus de mesure Tableau 2 1 Valeurs des coefficients de Cunningham B et C donn s par divers auteurs pour la correction de la loi de Stokes Auteurs Am nm A B C Knudsen et Weber 1911 94 170 0 772 0 400 1 630 Millikan 1923b Davies 1945 94 170 0 864 0 290 1 250 66 000 1 257 0 400 1 100 DeMarcus Thomas 1952 65 500 1 250 0 440 1 090 Reif 1958 Fuchs 1964 Dahneke 1973 Allen et Raabe 1982 67 300 1 155 0 471 0 596 Allen et Raabe 1985 67 300 1 142 0 558 0 999
172. le mod le 3022 ce diam tre poss de une valeur aux alentours de 7 nm contre 11 nm pour le mod le 3010 et 4 nm pour le mod le 3025 La fonction v entrant dans la d finition des fonctions noyaux de l quation 2 23 est alors obtenue par interpolation lin aire entre les points exp rimentaux Nous ne proposons aucune mod lisation pour 36 2 2 Mod le de r ponse du SMPS gal F Lu ONG 3022 7 CNG 3010 ENG 3025 0 7 Fa a0 5 E a 0 3 s J 0 2 J 0 1 J x m Figure 2 16 Efficacit de d tection v en fonction des diam tres x pour 3 mod les de CNC utilis s au LNE et VIRSN la d finition de cette fonction elle est simplement d duite des exp riences En effet un tel mod le viendrait augmenter le nombre de param tres intervenant dans la d finition des fonctions noyaux et complexifier le mod le de r ponse de l instrument Toutefois de nombreux auteurs se sont int ress s aux effets induits par certains param tres sur cette fonction Mertes et al 1995 ont montr l influence de la diff rence de temp rature entre condenseur et satu rateur sur l efficacit de d tection du CNC 3010 Ankilov et al 2002 lors d une intercomparaison en 2002 ont quant eux mis en vidence la d pendance de l efficacit de d tection par rapport la compo sition de l a rosol tudi La figure 2 17 propose les r sultats publi s par Ankilov et al des mes
173. le observation est disponible Dans ce cas le mod le de bruit d crit au chapitre 4 en section 4 2 4 sera utilis pour la simulation d un grand nombre d observations pour la phase de d tection des pics 59 L inversion de donn es x 10 0 84 0 6 0 4 10 10 10 zim Figure 3 6 Exemple de distribution simul e avec 1 pic et 2 bosses Ce crit re est appliqu l ensemble des points de reconstruction xj 1 n Ainsi le r sultat obtenu nI par ce crit re est un ensemble de points r unis en groupe d intervalles Z J xa x o nz repr sente i 1 le nombre d intervalles d tect s Connaissant pr sent les r gions d apparition des pics il s agit d op rer une correction de la p nalisation associ e ce niveau de d tail reconstruit Correction du param tre de r gularisation associ la p nalisation du premier niveau de d tail Le crit re d fini par l quation 3 34 suppose que l ensemble des param tres de r gularisation R 1 Connaissant les zones d apparition des pics Z l objectif de cette section va consister remplacer le param tre de r gularisation scalaire 1 4 associ au 1 niveau de d tail reconstruit par une fonction poids qui sera valu e sur l ensemble des diam tres x jun afin de r gulariser plus faiblement les r gions des pics Un premier choix peut tre une fonction par morceaux A q x telle que finit ifr
174. le syst me r soudre se r sume donc Au 0 E grad u aay Le DMA tant constitu de deux lectrodes cylindriques le passage en coordonn es cylindriques pour la r solution de A 10 est r alis Le potentiel u s exprime en terme de position un temps donn t u u r z 9 t La sym trie de r volution de l instrument implique o o 116 Par cons quent le potentiel u s exprime en fonction de sa position radiale un temps t donn u ar te D s lors il reste d terminer les conditions limites pour pouvoir r soudre Les conditions aux limites suivantes sont pos es u ri t U t A 12 En effet la tension U est d finie comme une diff rence de potentiel entre les deux lectrodes Le syst me r soudre s crit alors Ou r FH 0 ant UG A 13 ua 0 La solution de A 13 est u r t B aln r A 14 En prenant en compte les conditions aux limites on d termine a et 6 tels que U t In r2 U t In r A l u r t in In 2 A 15 d o expression du champ lectrique E r t Ute A 16 HE 117 Calcul de la valeur du champ lectrique dans le cas non stationnaire 118 Annexe B Calcul de la fonction de transfert de Stolzenburg Partant de l quation traduisant l volution du mouvement d une particule soumise au mouvement brownien travers un champ lectrique d crit par Oc dc 3c c Oc ZaU D Fe Da D ue r 3
175. lement par l interm diaire du diam tre quivalent qui permet de conserver la propri t la plus importante pour son usage ult rieur Une comparaison est possible entre les diff rents diam tres quivalents par le biais d autres caract ristiques des particules telles que la masse volumique le facteur de forme etc S agissant de la mesure de la DGN le principe de mesure se d compose commun ment en 2 phases la phase de s lection des particules suivant une propri t et la phase de d tection Les para graphes 2 1 1 2 1 2 et 2 1 3 pr sentent l instrumentation associ e l estimation de la DGN pour une propri t donn e respectivement le diam tre a rodynamique le diam tre thermodynamique ou dif fusionnel et le diam tre de mobilit lectrique 2 1 1 Mesure de la distribution en diam tre a rodynamique L objectif de la s lection des particules est la s paration particules gaz porteur Deux m thodes couramment utilis es que l on peut retrouver dans Kleitz and Boulaud consistent en une variation du vecteur vitesse du fluide sur une chelle de temps inf rieure au temps de relaxation des particules La variation du vecteur vitesse du fluide peut alors se traduire en direction et c est le principe util is par l impacteur en cascade ou en amplitude dans le cas de PAPS Aerodynamic Particle Sizer respectivement d crit en 2 1 1 et 2 1 1 L impacteur en cascade Un impacteur en cascade est constitu
176. les d or et d argent constituant le verre ont dans ce cas pr cis des caract ris tiques dimensionnelles propres au groupe des nanoparticules Elles seront au moyen ge utilis es de fa on empirique notamment pour lustrer les c ramiques des tablissements religieux Mais qu est ce qu une nanoparticule C est une particule d finie selon la norme ISO TS 27687 Standard 2008 comme un nano objet dont les trois dimensions sont l chelle nanom trique la d f inition du nanom tre est donn e par le Bureau International des Poids et Mesures BIPM en 1956 Donc contrairement une id e re ue les nanoparticules ces assemblages d un nombre r duit d atomes trouvent des applications qui ne sont pas toutes r centes Toutefois un homme a ouvert notre soci t actuelle l utilisation de cette technologie Richard Feynman Consid r comme l un des physiciens les plus remarquables du XX si cle lors de son discours du 29 D cembre 1959 la soci t am ricaine de physique repris dans Feynman 1960 quelques mois plus tard il se prit de la formule suivante Why cannot we write the entire 24 volumes of the Encyclopaedia Brittanica on the head of a pin Ce visionnaire prix Nobel en 1965 en compagnie de Tomonaga et Schwinger pour leurs travaux dans le domaine de l lectrodynamique quantique lan a l id e m me des nanotechnologies qui font notre quotidien au point que son influence sur les d velopp
177. lf Pn F Vn 3 5 n 1 AR D un 3 6 o On nen R est la suite d croissante de valeurs singuli res qui selon le th or me d Hilbert Schmidt a la propri t d une part de positivit et de plus limpo 0 0 Les fonctions orthonormales singuli res n nen et Yn nen forment des bases respectivement de Ker A Ker A Le probl me Af h se r crit souvent sous la forme d un probl me des moindres carr s pour lequel une solution s crit comme le minimum de l cart aux donn es trouver f F tel que min Af hl 3 7 L id e est alors de remplacer le probl me initial Af h par le probl me aux quations dites normales A Af A h Partant des paneer 3 5 et 3 6 issues de la d composition spectrale de A si h Tm A et gt Oal lt oo condition de Picard alors l ensemble des solutions du probl me au sens des te carr s s crit f um Ker A 3 8 n 1 i Ce que l on met en vidence ici c est la pr sence de multiples solutions pour une observation donn e ce qui implique un choix et donc un crit re pour la s lection d une unique solution Parmi cet ensemble un choix courant est de consid rer la solution de norme minimale L op rateur lin aire AT Tm A Tm A F appel l inverse g n ralis de A ou pseudo inverse de A fournit l unique l ment de norme minimale proposant ainsi une solution f qui n est autre que f Ath o eS Laon 3 9
178. lors similaire pour les 3 autres cas Pour commencer il est int ressant de remarquer que ro r to ts r5 ri Aini 2 62 Qsh Le 2n Gen 2 63 En posant lt U gt 7 a U d qui n est autre que la tension moyenne pour un passage dans la colonne DMA on obtient In Qsn Qa Qm Qez 2 64 i 4 lt U gt Ttf En posant L tpv tpvg fus tfv4 pour les autres configurations on a In Qsh Qa a Qm T Qez a 4 lt U gt aL ey En proc dant de la m me mani re on obtient pour les configurations 2 3 et 4 In F Wan Qa Om Qez a A lt U gt TL aan 2 a 7 Qez 2 67 pe ae Qer 2 68 Les mobilit s lectriques sont alors tablies sous les hypoth ses suivantes 1 Quasi stationnarit du syst me 2 Vitesse limite ve atteinte instantan ment 3 D bits choisis tels que les vitesses v1 v2 v3 v4 soient constantes et gales 4 Profil de vitesse uniforme l int rieur de la colonne DMA Sous les hypoth ses d finies ci dessus la fonction de transfert du DMA est d duite 0 Zu t lt Z3 Zu O t gt Za i FAR Qn Qm Zs lt Zu lt min Z Z4 eei min 1 ca min Z1 Z4 lt Z U t lt max Z1 Za 2 69 1 Za p Fy Qa Qon F Qa fee max Z1 Z4 lt Z U t lt 22 31 Mod lisation du processus de mesure sachant que la tension moyenne pour un passage dans la c
179. m des effets l mentaires en fonction de la moyenne estim e des effets l mentaires pour le crit re num ro 1 14 Crit re 2 a6 a3 0 i i i i 10 10 10 10 10 10 10 10 fe Figure 4 9 Ecart type estim des effets l mentaires en fonction de la moyenne estim e des effets l mentaires pour le crit re num ro 2 e Le dernier groupe pr sentant les plus faibles int ractions environ 8 ordres de grandeur plus faibles que celles du premier groupe et plus de 2 ordres de grandeur par rapport celles du deuxi me groupe est compos des deux param tres num rot s 2 et 14 Cette analyse qualitative ne permet donc pas de discriminer des param tres sans aucune influence sur la sortie pour autant elle nous conforte dans l id e que les param tres du mod le sont tr s li s De 86 4 2 Estimation de la granulom trie en nombre d un a rosol par SMPS Crit re 7 6 a1 i 40 ef A4 10 Figure 4 10 Ecart type estim des effets l mentaires en fonction de la l mentaires pour le crit re num ro 7 Crit re 8 10 10 2 10 L 46 610 48 10 L 10 44 10 10 10 moyenne estim e des effets al A2 10 10 10 10 10 Figure 4 11 Ecart type estim des effets l mentaires en fonction de la moyenne l mentaires pour le crit re num ro 8 10 estim e des effets plus les r sultats de la m thode confirme l influ
180. ment et d une gestion informatique permettant le post traitement des donn es CNC concentration en nombre de particules en fonction du voltage ou du temps Partant de r sultats exp rimentaux le post traitement requiert d une part la cr ation d une mod lisation fine du processus de mesure et d autre part la mise en place d une proc dure d inversion robuste Un exem ple d inversion courant en imagerie consiste reconstituer une image originale partir d une version flout e de celle ci Le terme inversion traduit le fait que si le ph nom ne entra nant la perturbation est parfaitement connu appliquer une perturbation inverse permet une reconstruction parfaite de la version originale La difficult premi re provient ici de la complexit du mod le physique en pr sence rendant la mod lisation math matique difficile Si l on suit la doctrine de Laplace du d terminisme universel traduit par la c l bre phrase Une intelligence qui pour un instant donn connaitrait toutes les forces dont la nature est anim e et la situation respective des tres qui la composent si d ailleurs elle tait assez vaste pour soumettre ces donn es l analyse embrasserait dans la m me formule les mouvements des plus grands corps de l univers et ceux du plus l ger atome rien ne serait incertain pour elle et l avenir comme le pass serait pr sent ses yeux tentant de caract riser un a rosol en r alisant 100 mesures
181. ment mol culaire selon si Kn gt gt 1 domaine mol culaire Kn lt lt 1 domaine continu ou enfin An 1 domaine transitoire La fonction Ce d pendante du diam tre des particules traduit donc la correction appliquer par rapport au r gime continu Lorsque le diam tre des particules prend des valeurs proches du libre parcours moyen des mol cules du fluide alors les forces de frottement du gaz porteur la surface des particules sont amoindries ce qui entra ne une vitesse de chute plus importante que celle calcul e par la loi de Stokes dans le cadre continu La fonction corrective Ce est appliqu e pour prendre en compte le fait que la loi de Stokes surestime les forces de frottement Le tableau 2 1 pr sente les valeurs publi es pour les coefficients de correction de la loi de Stokes A B C ainsi que la valeur du libre parcours moyen Am associ e aux exp riences qui ont permis de les d terminer La norme ISO 15900 Standard 2009 sugg re de consid rer les coefficients donn s par Kim et al 2005 car les exp riences r alis es sont tra ables au SI Pour chaque ensemble de param tres A B C Am d crits dans le tableau 2 1 la fonction Ce est calcul e et une comparaison avec la fonction corrective obtenue via les param tres de Kim et al est pr sent e sur la figure 2 3 Sur toute la gamme de diam tres la diff rence relative 4 la fonction de correction de Kim n exc de pas 4 Une comparaison est toutefois diffici
182. mme tant co teux pour des signaux de grande taille un r arrangement en produit de convolution circulaire en utilisant l algorithme FFT permet de contourner ce probl me Connaissant la fonction d autocorr lation les observations sont vues comme les r alisations d un pro cessus gaussien y d fini partir de l information extraite partir des donn es r elles L inf rence des param tres de ce processus va alors permettre de disposer d un ensemble de signaux pr sentant des car act ristiques statistiques similaires l chantillon original y La fonction d autocorrelation empirique d finie par l quation 4 16 prend une forme matricielle not e Le noyau d autocorr lation pour la d finition du processus est obtenu par d composition de la matrice en valeurs singuli res ce qui revient exprimer I comme I UNV ou plus pr cis ment T UXU dans ce cas est alors d fini partir de cette d composition de la fa on suivante UVEz diag o n 4 17 o z N 0 1m avec Im la matrice identit de dimension me p et o tant respectivement les vecteurs des moyennes et des cart types pour chaque classe sur l ensemble des N r plicats Leurs expressions sont les suivantes r rl 2 hi Ny 2 Fi N dito hi t 1 3 Me 4 18 Les figures 4 16 et 4 17 pr sentent les valeurs de l autocorr lation calcul es pour chaque l ment de la matrice I pour des mesures
183. mme un compromis entre la fid lit aux donn es et l a priori sur la solution reconstruire le compromis tant repr sent par un scalaire connu sous le nom de param tre de r gularisation N anmoins lorsque la granulom trie estimer pr sente la fois des profils variations lentes et des profils variations rapides un a priori homog ne sur toute la gamme de reconstruction ne convient plus La nouveaut des travaux pr sent s r side dans l estimation de ce type de granulom tries L approche multi chelle que nous proposons pour la d finition du nouveau crit re de r gularisation est une alternative qui permet d ajuster les poids de la r gularisation sur chaque chelle du signal La m thode d velopp e est compar e avec une r gularisation classique avec un a priori homog ne de douceur Les r sultats montrent que les estimations propos es par la m thode d crite dans ce manuscrit sont meilleures que les estimations classiques aussi bien en termes de variance que de biais Le dernier chapitre de cette th se traite de la propagation de l incertitude travers le mod le d inversion des donn es Les sources d incertitude sont r unies en deux groupes diff rents l un appel la disper sion exp rimentale et le second nomm le manque de connaissances Ne disposant d aucun a rosol de r f rence ce jour le second groupe d incertitudes sera utilis pour le caract riser Contrairement Vapproche stan
184. mulation de Monte Carlo Si la premi re approche calcule l incertitude totale comme la somme des incertitudes individuelles sur chaque param tre selon les r gles de la propagation des variances la seconde n cessite de quantifier les sources d incertitude en associant chaque source param tre une distribution de probabilit normale triangulaire uniforme etc et de propager ces distributions travers le code num rique pour finalement repr senter l incertitude sur la quantit d int r t par un repr sentant statistique variance quantiles 95 etc Toutefois les limitations du GUM pour l valuation de l incertitude apparaissent rapidement pour les probl mes trait s dans l industrie du fait de la grande dimension des probl mes de la nature de la quantit d int r t ici une fonction ou encore dans le cas de probl mes inverses L estimation de la granulom trie en nombre par technique SMPS pr sente toutes ces difficult s Les observations sont obtenues par l interm diaire d un mod le physique qui pr sente un grand nombre de param tres et diff rentes fonctions pour traduire les ph nom nes de charge des particules leur s lection et leur d tection loi de charges fonction de transfert du DMA efficacit de d tection du CNC De plus plusieurs th ories existent pour la d finition des param tres par exemple le triplet de Cunningham en section 2 1 1 et des fonctions par exemple pour la mod lisation
185. n Partant de distributions granulom triques simul es les prochaines sections d taillent l heuristique d velopp e afin d estimer f suivant cette nouvelle approche en r pondant par la m me occasion aux questions soulev es Simulations num riques des distributions granulom triques Pour d montrer le gain de cette nouvelle m thode une famille de distributions est simul e La sim ulation va ainsi permettre de comparer les estimations effectu es par la m thode propos e avec les m thodes classiques de r gularisation ce qui est impossible sur donn es r elles car il n existe aucun a rosol de r f rence ce jour Comme sugg r dans Talukdar and Swihart 2003 les distributions granulom triques peuvent g n ralement tre repr sent es comme une somme de distributions normales et log normales Ainsi la fonction f est construite de la fa on suivante YA exp AL po SA exp w 3 3 35 2 log 0 o Aj A sont des constantes d chelle J et T correspondent au nombre de distributions normales j repr sentent respectivement la moyenne et l cart type de la 4 distribution normale et 7 lognormale Chaque distribution simul e sera compos e de 2 normales I 2 et d une lognormale 1 1 Pour repr senter cette famille 9 param tres sont donc consid r s comme des variables al atoires uniform ment distribu es Soit S A1 A2 Aj Hi H2 Ui 0i 0201 les variations de chacun des l ments
186. n temps de pr l vement donn Une relation entre distribution massique et distribution en nombre permet moyennant certaines hypoth ses d obtenir une estimation de la DGN La figure 2 4 pr sente un impacteur en cascade et le sch ma explicatif du fonctionnement du dispositif A roso Particles Last Stage Jet me Coliection Plate Filter Vacuum Figure 2 4 Photo d un impacteur en cascade figure de gauche et le sch ma de fonctionnement associ figure de droite L impacteur basse pression d tection lectrique L impacteur basse pression d tection lectrique ou ELPI d crit en 1992 par Keskinen et al 1992 est une association d instruments construite 4 partir d un impacteur en cascade comme d fini en 2 1 1 13 Mod lisation du processus de mesure auquel on vient ajouter un chargeur en amont et des lectrom tres chaque tage d impaction afin de pouvoir d nombrer en temps r el les particules collect es Le chargeur de particules est dans ce cas une t te effet couronne La figure 2 5 pr sente l ELPI et le sch ma de fonctionnement associ Sample Corona 2 Flush pump and filter charger Y HV and power source External PC or laptop Electro Impactor renee Internal External AD PC Inout Pressure Controls and sensor LCD display Vacuum pump Figure 2 5 Photo d un impacteur basse pression d tection lectrique figure de gauche et le sch ma
187. n n est pas si trivial en pratique Caract riser les a rosols par technique SMPS n cessite de d finir un mesurande qui n est autre que la granulom trie en nombre de l a rosol f Il est par cons quent de nature fonctionnel Ce mesurande est estim suite une inversion de donn es partir des comptages de particules y en sortie du CNC il est donc obtenu de fa on indirecte 2 configurations conduisant la caract risation de 2 mesurandes sont distingu es en fonction de la stabilit en concentration de particules en entr e du syst me de mesure lEn m trologie le VIM d finit le mesurande comme la grandeur que l on veut mesurer 74 4 1 M thodologie g n rale 4 1 1 D finition des mesurandes 1 l a rosol est stable l hypoth se de stabilit signifie que l objet que l on cherche caract riser n volue pas ou de fa on n gligeable d une acquisition l autre Une acquisition dure g n rale ment entre 1 min et 3 min et on peut les encha ner Ainsi un jeu d observations est finalement g n r on parle alors de r plicats de mesure correspondant au nombre d acquisitions effectu es C est le cadre choisi pour les mesures effectu es en laboratoire pour lesquelles les conditions op ratoires sont contr l es Toutefois dans ce cas pr cis la stabilit est d pendante du proces sus de g n ration de l a rosol En effet la g n ration d a rosol est souvent r alis e parti
188. ncertitude provient de la mod lisation physique du processus de mesure Ne pouvant valuer le biais la d marche qui consisterait estimer la granulom trie mod le fix sous estimerait grandement la variance de l estimateur final comme le sugg rent ces r sultats Il est donc tr s important de prendre en compte la m connaissance afin d valuer l incertitude associ e l estimation de la granulom trie en nombre de l a rosol tudi Les trajectoires de Monte Carlo pr sentent aussi l avantage de pouvoir fournir aux utilisateurs du SMPS des repr sentants statistiques de la granu lom trie en nombre estim e et leurs incertitudes associ es On pense par exemple au diam tre m dian moyen au mode de la distribution granulom trique etc 106 4 2 Estimation de la granulom trie en nombre d un a rosol par SMPS 12x10 12x10 CR a el 4 ak on ab J J 2L J ol i 10 10 107 10 z im 2 15X10 10 J a 5 4 o 1 o L 10 107 10 10 10 10 x m z m Figure 4 30 1000 Trajectoires de Monte Carlo pour le 1 essai figures du haut et pour le 2 essai figures du bas avec prise en compte de la m connaissance figures de gauche et sans prise en compte de la m connaissance figures de droite 12x10 12x10 Estimation moyenne gt Estimation moyenne R gion de confiance amp 95 R gion de
189. ne et S verine avec qui j ai tiss de r els liens d amiti Je n oublierai pas les blagues salaces de bon matin lors du rituel du caf de 9h et votre bonne humeur au quotidien Une petite pens e d ailleurs G raldine qui attend un 4 et dernier heureux v nement dans quelques mois Je n oublie pas le reste de l quipe form e par Catherine Alexandre et Pascal ainsi que l quipe de la DRTT form e de Gilles Alain et Jean Christophe avec qui nous d jeunons chaque midi Entre discussions futiles et grands d bats philosophiques les pauses au laboratoire ont toujours t des in stants d change que j ai beaucoup appr ci au cours de ces trois ann es Le travail de chercheur ne se r sumant cependant pas la vie du laboratoire ma famille et mes proches ont une part bien m rit dans ce d ballage de sentiments Et oui c est bien l ensemble de ma famille depuis le d but de ma th se que je dois le surnom de Mr Nanoparticules Je garde en m moire ces moments m morables o avec d termination j ai tent de justifier la n cessit de mes travaux En vain bien s r mais au final convaincu de la fiert et de l estime dans vos yeux et cela n a pas de prix Pour ces raisons je d die cette th se mes parents mon fr re a n et au restant de ma famille que je vois d ors et d ja lev e la main au fond de la salle Mais voila que les remerciements se poursuivent et que la place s amenuise san
190. ng of a microscopic aeroso N 1960 N G L 1960 On the th f the chargi f i i l particles as a result of capture of gas ions Soviet Physics Technical Physics 5 538 551 O Connor et al 2009 O Connor I Hayden H Coleman J N and Gun ko Y K 2009 High strength high toughness composite fibers by swelling kevlar in nanotube suspensions Small 5 4 466 469 Otto et al 1996 Otto E Droetboom M and Fissan H 1996 Transport of unipolarly charged aerosols accelerated by an electric field Journal of Aerosol Science 27 5195 S196 Phillips 1962 Phillips D 1962 A technique for the numerical solution of certain integral equations of the first kind Journal of the Association for Computing Machinery 9 1 84 97 Pui 1976 Pui D Y H 1976 Experimental Study of Diffusion Charging of Aerosols PhD thesis Mechanical Engeneering Department University of Minnesota Minneapolis Raus 1984 Raus T 1984 On the discrepancy principle for the solution of ill posed problems Acta et Comment University Tartuensis 672 16 26 Reischl et al 1996 Reischl G P M kel J M Karch R and Necid J 1996 Bipolar charging of ultrafine particles in the size range below 10 nm Journal of Aerosol Science 27 6 931 949 Roco 2005 Roco M C 2005 Environmentally responsible development of nanotechnology Envi ronmental Science and Technology 39 5 106 112 Russell et al 1995 Russell L M
191. nte pour le calcul des forces de train e est de d finir la mobilit m canique de la particule not e B telle que Ce x 3TNL B x 2 18 comme la force de tra n e par unit de vitesse relative entre le gaz porteur et la particule Ainsi ve ZE peBE La mobilit lectrique Z d finie en fonction de la tension U peut alors tre exprim e en fonction du diam tre x des particules par l interm diaire d une nouvelle expression de la mobilit lectrique not e Za et d finie par la relation suivante peC x l A PEBE 2 19 La s lection des particules repose sur l valuation de la mobilit lectrique pour une tension contr l e et sa traduction en terme de diam tre de mobilit lectrique quivalent Les deux paragraphes suivants proposent une liste non exhaustive des dispositifs utilisant cette m thode de discrimination partic ules fluide ainsi que diff rentes strat gies pour conf rer l a rosol en entr e du syst me une charge lectrique donn e En effet l tape qui consiste transmettre une charge lectrique aux particules a roport es est d importance car comme la relation 2 19 l indique le crit re de s lection d pend la fois du nombre de charges p port es par la particule et de son diam tre x Par d finition la fonction Za n est pas bijective ainsi une mobilit lectrique donn e peut correspondre plusieurs diam tres de mobilit lectrique traduisant la
192. ntr rent des distorsions de la fonction de transfert par rapport sa forme triangulaire id ale Hs imput rent alors ces dis torsions aux ratios des temps as des d bits Qen et au calcul du temps tg Ils furent ensuite repris par Mamakos et al 2008 qui d riv rent une expression analytique de la fonction de transfert bas e sur le calcul d une solution analytique pour les trajectoires des particules non diffusives l int rieur du DMA Contrairement Wang et Flagan qui assument un coulement dit piston ils choisissent un coulement laminaire compl tement d velopp l int rieur de la colonne du classificateur Les approches propos es dans cette section n gligent toutefois une propri t importante qui est la diffu sion des particules de faibles diam tres lors de la s lection La section suivante d crit les mod les permettant d int grer cet aspect Fonction de transfert diffusive Si le transport convectif est predominant pour les particules dont le diam tre d passe quelques centaines de nanom tres d s lors que la taille des particules d croit le transport diffusif prend progressivement le pas Le nombre de Peclet sans dimension Pe est g n ralement utilis pour caract riser l impact de la diffusion Il est d fini comme le ratio entre la mobilit et la diffusion des particules en terme de flux le flux lectrophor tique des particules divis par le flux diffusif des particules lors de la phase
193. obilit lectrique pour passer du diam tre repr sentant du canal au diam tre repr sentant du 21 Mod lisation du processus de mesure canal 1 Il s agit tout d abord de d finir les repr sentants de chaque canal not s x i Soient x li me xli et ali respectivement les diam tres minimum g om trique et maximum associ s au 7 canal en posant x 1 1 000 x 107 m x 1 1 018 x 107 m et xa 1 at une discr tisation uniforme en chelle logarithmique est d finie Les valeurs arbitraires pos es pour x 1 et x 1 sont en accord avec la discr tisation r alis e pour le mod le SMPS 3936 utilis aussi bien au LNE qu IRSN Ce choix est donc d pendant de l instrument et les valeurs doivent tre mises jour quand un autre appareil est utilis Ensuite pour l expression de la mobilit lectrique Z4 il est n cessaire de d finir l volution de la tension en fonction du temps U t Wang and Flagan 1990 d finirent une rampe exponentielle d volution du champ lectrique et ils furent repris par Collins et al 2004 qui propos rent la mod lisation suivante pour la rampe exponentielle de tension U t Umin exp G In z 2 25 o t est le temps de scanning Umin et Umax les tensions minimale et maximale pour la mesure effectu e Pour chaque repr sentant x i il est donc possible d exprimer la mobilit lectrique pour p gal une charge partir de 2
194. ollection La valeur du champ lectrique est obtenue par r solution des quations de Maxwell en annexe A et son expression d pend encore une fois uniquement de sa valeur radiale au cours du temps U t E r t 2 52 ED aye 2 52 1 La mobilit lectrique Z est d finie par les quations 2 17 et 2 19 o ve est la vitesse limite atteinte apr s une p riode d acc l ration Supposons cette p riode d acc l ration n gligeable ainsi la vitesse dit limite est atteinte d s l entr e des particules dans le champ lectrique Notons alors r t la position radiale d une particule l int rieur du DMA l instant t Par construction r t to est d fini comme la position radiale de la particule l entr e de la colonne du DMA En d rivant r t on a dr U t ZE r t Z mia 2 53 L quation diff rentielle d finie par 2 53 avec la condition initiale r t to ro a pour solution r2 t r2 22 f VOK 2 54 m Soit ty le temps de r sidence de la particule l int rieur de la colonne DMA d fini comme gal au temps de r sidence de l a rosol l int rieur de la colonne n r2 r L tp 2 55 j Qsh F Qa alors Z to tf to tty m TOK 2 56 In to et par cons quent la mobilit lectrique est telle que In 1 r r to t 2 57 2 fy OQac Connaissant l expression de la mobilit lectrique la suite consiste
195. olonne du DMA U t est d finie partir de l quation 2 25 comme z 1 t tg U t U t dt tf Jt ta ty 1 t ta A Umat 2 U min EXP In mt dt tf t ta ts ts Umin f min t t t UminT exp 1 exp 2 70 tf tf T ts Umax In Umin La tension moyenne calcul e en 2 70 prend en compte le retard entre s lection et d tection des partic avec T tel que 2 71 T ules en effet une particule d nombr e par le CNC au temps t a en r alit tait s lectionn e par le DMA dans l intervalle de temps t tq tf t ta en mod lisant par la variable tg le temps de transport des particules entre la sortie de la colonne et l entr e dans la chambre de d tection du CNC plus couram ment nomm temps de plomberie L quation d finissant la fonction de transfert en 2 69 rejoint la formulation r alis e par Wang and Flagan 1990 qui furent les premiers justifier la conservation de la forme de la fonction de transfert pour un champ lectrique suivant une rampe exponentielle lan ant ainsi le d veloppement du mode scanning du DMA qui permet aujourd hui d obtenir une estimation de la DGN d un a rosol en moins d une minute Suite ces d veloppements Collins et al 2004 propos rent une approche par simulations de Monte Carlo de la trajectoire des particules l int rieur de la colonne lorsque le champ lectrique suit une rampe exponentielle et mo
196. on Fonction de correction de Cunningham Coefficient de diffusion des particules Distribution granulom trique en nombre Fonction noyau spatio temporelle discr tis e en temps Nombre de canaux de mesure Nombre de charges lectriques Diam tre de mobilit lectrique des particules R ponse du CNC l instant t R ponse du CNC dans le canal i moyenn e pour le temps de comptage Teli Mobilit lectrique des particules Mobilit lectrique exprim e en fonction du diam tre x des particules Mobilit lectrique nominale d extraction pour une tension U donn e ix Liste des symboles Les tensions U t Umax Umin Les d bits Temps de relaxation de la particule Temps Temps d arriv e de la premi re particule dans le canal Temps de comptage dans le canal 7 Temps de transport des particules entre la zone d extraction du DMA et la chambre de d tection du CNC Temps de r sidence des particules dans la colonne du DMA Temps de retrace Temps de scanning Tension l lectrode centrale du DMA Vinstant t Tension maximale l lectrode centrale du DMA Tension minimale l lectrode centrale du DMA Qa Qex Qm Qsh Les param tres g om triques du DMA L ri T2 Les propri t s ioniques D bit d a rosol entrant dans la colonne du DMA D bit en exc s sortant de la colonne du DMA D bit d a rosol mono dispers sortant de la colonne du DMA
197. onal de m trologie ne peut fournir une incertitude asso ci e la DGN et ce bien que le besoin industriel dans ce domaine soit manifeste utilisation dans les lieux de travail nanomat riaux etc Le LNE Laboratoire National de M trologie et d Essais VIRSN Institut de Radioprotection et de S ret Nucl aire et SUPELEC membres actifs du groupe Incertitudes et Industrie de l Institut de Ma trise des Risques d veloppent des collaborations et des travaux scientifiques entre industriels et acad miques afin de r pondre ce type de probl matique La d marche scientifique entreprise consiste associer chaque mesure SMPS une incertitude par une m thodologie adapt e Si l on doit r capituler les divers probl matiques expos es jusqu alors elles s articulent selon 3 axes Le premier axe faisant l objet du premier chapitre d crit tout d abord le protocole de mesure suivi de sa mod lisation Un tat de l art des mod les possibles est pr sent Il conduit la s lection d un mod le au plus pr s de la physique et ce choix se justifie la fois par une connaissance approfondie de la mesure et par l expertise des chercheurs dans le domaine d application moyennant des contraintes li es au temps de calcul Les limitations associ es au temps de calcul sont l gitimes dans le cadre de la propagation de l incertitude travers un code num rique complexe et cette tude ne passe pas outre cet aspect L
198. ons ce qui motive notre choix Dans ce cas la mod lisation int gre la fois la dispersion exp rimentale variabilit param trique partielle instabilit caus e par le processus de g n ration et le bruit de mesure Les observations sont donc consid r es comme des r alisations d un processus gaussien non station naire autocorr l L autocorr lation d un processus traduit simplement la corr lation du processus par rapport une version d cal e dans le temps de lui m me ou autrement dit elle traduit les d pendances internes du signal 92 4 2 Estimation de la granulom trie en nombre d un a rosol par SMPS Soit Y un processus al atoire valeurs continuement r elles sa fonction d autocorr lation y est d finie comme la fonction h t R n telle que B Yan pern Yth 4 15 OtOt Rh o h est le d calage temporel o et u4 sont respectivement les moyennes et cart type du processus Y au temps t L quation 4 15 repr sente la fonction d autocorr lation d un processus continu or dans le cas l tude une repr sentation discr te est choisie L estimation de la fonction d autocorr lation empirique est alors donn e Vk comme suit DE vik Hest 6 TiOi k 1 Me k 1 Vik i 0 Cette estimation permet en r alit le calcul des vecteurs respectivement des moyennes et des cart types repr sent s par u et o Le calcul direct de cette so
199. opos e il s agit de simuler M observations pour un s donn le s tirage choisi est alors le m me que celui pour la premi re m thode et sera not 5 comme suit me ye K fooal f l 1 Ni 4 31 et de g n rer N matrices d inversion al atoires x b LA aJ pour calculer Ns estimateurs 7 i s 1 N LE ae acts f not s cette fois l 1 On consid re ici que Ns N et donc pour N observations simul es l 1 N par l quation 4 31 on aura N estimateurs apr s l inversion Les estimateurs fi et SL Nas ell S gt pots A A 5 fi a sont enfin compar es pour v rifier que la dispersion du premier ensemble d estimateurs I 1 L est similaire celle obtenue pour le second ensemble autour de l estimateur de r f rence fel La fig ure 4 28 pr sente les deux ensembles d estimateurs fi et pe a ainsi que l estimateur sl s l ls pour N M 100 Les estimateurs par la m thode classique et par l alternative propos e sem ble similaires au vue de la repr sentation graphique de la figure 4 28 La figure 4 29 montre les variances empiriques calcul es pour chaque ensemble d estimateurs et r v le que la variance de l estimateur pro pos est globalement sup rieure la variance de l estimateur classique sur l ensemble de la gamme de mesure Le seul b mol intervient en queue de distribution correspondant de faibles comptages au niveau des observ
200. ovannes Compteur de noyaux de condensation Figure 2 7 Exemple de syst me de mesure utilisant une batterie de diffusion grille et un CNC Gensdarmes 2008 o Ys est la tension de surface du fluide condens M la masse mol culaire du fluide condens R la constante universelle des gaz p la densit du fluide condens et T la temp rature absolue Ainsi x Ke est g n ralement de l ordre de quelques nanom tres entre 3 nm et 10 nm pour les CNC commer cialis s ce jour Laser et photo d tecteurs sont ensuite charg s de la d tection des microgouttelettes ainsi g n r es La figure 2 8 pr sente le CNC utilis au laboratoire et son sch ma de fonctionnement associ La s paration entre instrument d di la s lection et instrument d di la d tection des O high cm min A Bypass Flow 0 ow or 1200 high cmimi in Sample inlet Liquid soaked Felt Figure 2 8 Photo d un CNC mod le 3022A de la compagnie TSI figure de gauche et le sch ma de fonctionnement associ figure de droite extraite du manuel d utilisation de l instrument particules d a rosol a donn naissance d autres dispositifs Parmi ces associations un exemple est 17 Mod lisation du processus de mesure le Spectrom tre Diffusionnel et Inertiel SDI d velopp par Boulaud and Diouri 1988 qui associe en s rie un impacteur en cascade 2 1 1 avec une batterie de diffusion li
201. par ment les variations autour de la valeur moyenne de l essai dispersion exp rimentale de la m connaissance de la valeur moyenne de Vessai li e l appareil utilis aux param tres environnementaux que sont la temp rature ou 77 valuation des incertitudes la pression notamment etc C est le cas pour les mobilit s ioniques par exemple La distri bution des mobilit s ioniques n est pas mesur e on sait donc que ZF et Zy varient mais pour autant nous sommes incapables de statuer de leurs dispersions et valeurs moyennes respectives Les informations relatives leurs volutions lors de la mesure sont dans ce cas fournies par dif f rents auteurs ayant publi des valeurs mesur es dans d autres conditions exp rimentales ou avec d autres appareils Les valeurs faisant consensus valeurs donn es par Reischl et al 1996 sont choisies comme valeurs moyennes pour l essai La dispersion autour de cette valeur moyenne est quant elle mod lis e via l information disponible valeurs mesur es par d autres auteurs Concernant la m connaissance fonctionnelle elle provient de la d finition de multiple th ories pour la mod lisation d un ph nom ne physique C est la cas pour la fonction de transfert du DMA Q avec ou sans prise en compte de la diffusion ou encore pour la loi de charges comme nous le verrons respectivement en section 4 2 5 et 4 2 5 4 1 3 Limitations de la m thodologie classique de prop
202. parisien mesures dans l atmosph re etc Aucun processus de g n ration d a rosol n est requis car l a rosol est naturellement pr sent sur site Il s agit alors de caract riser la granulom trie en nombre f de l a rosol pour un laps de temps court autrement dit le temps d une seule acquisition La r alisation de r plicats de mesure s av re alors impossible avec un seul appareil L information n cessaire la quantification de l incertitude associ e au mesurande ne sera plus extraite des observations y mais proviendra d une mod lisation pointue du processus de mesure La figure 4 2 pr sente quelques profils de comptage obtenus sur un 75 valuation des incertitudes 600 500 400 300 200 100 0 20 40 60 80 100 120 Figure 4 2 Exemple d a rosol instable mesures d a rosols urbains avec pr l vement au 2 tage du site du LNE Paris en milieu d apr s midi a rosol urbain instable Les pr l vements ont t effectu s en plein apr s midi au 2 tage du batiment du LNE sur le site de Paris dans le XV arrondissement On comprend facilement la vue de cet exemple la n cessit de dissocier les traitements 4 apporter pour les a rosols stables et instables La figure 4 3 illustre graphiquement les propos tenus dans les 2 points ci dessus justifiant la cr ation de 2 sc narios conduisant l valuation de 2 mesurandes Evolution du mesurande d une mesur
203. r alablement la s lection un impacteur inertiel per met de retirer les particules pr sentant les plus gros diam tres la gamme de mesure de l instrument s tendant de 1 nm 1 um Ensuite les particules sont charg es par une source radioactive Kr pour le SMPS 3936 utilis ou un chargeur effet couronne afin de conf rer un tat de charges contr l aux particules avant leur s lection Finalement les particules a roport es charg es entrent dans la colonne du DMA o elles sont soumises un champ lectrique induit par une diff rence de potentiel 19 Mod lisation du processus de mesure entre deux lectrodes cylindriques qui va provoquer la migration des particules travers la colonne DMA de la buse d injection d a rosol vers la zone de collection La migration des particules charg es vers la sortie de l analyseur est d pendante de leurs diam tres de mobilit lectrique et du nombre de charges lectriques qu elles portent Tension et diam tre de mobilit lectrique sont intimement li s en effet la tension appliqu e l lectrode centrale du DMA correspond un diam tre de mobilit lectrique extrait pour chaque temps on parle de diam tre nominal d extraction pour chaque tension appliqu e Comme la tension volue continument au cours de la mesure d o l expression scanning on peut scruter une large gamme de diam tres de mobilit lectrique ce qui permet une caract risa tion de
204. r cis l expression de la variance de l estimateur requiert la connaissance de la granulom trie en nombre f que l on souhaite estimer Nous sugg rons alors de d composer les sources d incertitude en 2 groupes que sont la dispersion exp rimentale et la m connaissance Les l ments du premier groupe sont alors associ s aux observations alors que les l ments appartenant au second vont porter sur l inversion Contrairement l approche classique le mod le d inversion ne sera pas fix mais al atoire La m thodolo gie d velopp e distingue deux sc narios Le premier sc nario correspond la pr sence de plusieurs r plicats de mesure en entr e de la proc dure d inversion alors que le second traite du cas d une seule acquisition disposition En pr sence de r plicats de mesure l inf rence statistique prime pour la mod lisation de la dispersion exp rimentale alors que le cas ch ant une mod lisation principalement bas e sur la th orie des compteurs est choisie La mod lisation de la m connaissance est trait e de fa on identique pour le sc nario avec ou sans r plicats de mesure Cette tape de mod lisation pr sent e la fin du troisi me chapitre utilise prin cipalement l information mise disposition par les chercheurs dans le domaine des a rosols En effet 110 les param tres et autres fonctions m connus du mod le sont mod lis s respectivement par diff rents repr sentants statistiq
205. r chaque tension U partir de l quation 2 20 et de l expression de Zg en 2 19 il est possible de calculer un diam tre nominal d extraction en posant Za p Zu U Nous nous int ressons dans cette th se au cas o le DMA op re en mode scanning et dans ce cadre le r sultat de mesure est un nombre de particules compt es en fonction du temps Une inversion de donn es permet partir de cette mesure de fournir une estimation de la DGN sous la condition de mod liser finement le processus de mesure et toutes ses composantes La mod lisation du fonctionnement de l instrument fait l objet de la section suivante 20 2 2 Mod le de r ponse du SMPS 2 2 Mod le de r ponse du SMPS Les mesures effectu es par le SMPS sont des mesures inline que l on qualifie de mesures quasi temps r el car il existe un retard entre la s lection des particules par le classificateur lectrostatique et la d tection par le compteur noyau de condensation La mesure de la distribution granulom trique de l a rosol n est pas directe et n cessite une inversion de donn es partir des comptages effectu s par le CNC Cet aspect relatif au post traitement des donn es sera trait en d tails dans le chapitre 2 Cette section se focalise sur la d finition du mod le de mesure qui sera par la suite employ dans la proc dure d inversion La mod lisation requiert une connaissance approfondie de la physique des a rosols et des m c
206. r de nanoparticules pr sentes dans une solution liquide mise en suspension par atomisation ce qui entra ne une instabilit en concentration Le mesurande n est donc pas tout fait identique d une mesure l autre la l g re instabilit n est pas mod lis e la source car on dispose de trop peu de connaissances physiques sur la dispersion lors de la g n ration En revanche on dispose de plusieurs observa tions en sortie du CNC ce qui va nous permettre de mod liser par un mod le comportemental les cons quences de cette dispersion Du fait du temps r duit n cessaire la r alisation d une acquisition l exp rimentateur peut fournir facilement aux alentours de 40 r plicats de mesure ces r plicats sont requis pour l valuation de l incertitude La figure 4 1 pr sente 40 mesures de 4000 3500 3000 2500 2000 gt 1500 1000 500 l i 0 20 40 60 80 100 120 tls Figure 4 1 Exemple d a rosol stable 40 mesures pour un a rosol base d huile Di Ethyl2 Hexil Phtalate ou DEHP compatge par le CNC 3022 d un a rosol base d huile dont la mise en suspension est assur e par l atomiseur 3776 de la soci t TSI 2 l a rosol est instable le mesurande volue rapidement au cours du temps cette volution se traduit par le fait que d une mesure l autre l objet caract riser a chang C est le cas des mesures in situ sur le p riph rique
207. r showing that competitive theories exist to model the physic involved in the measurement It shows in the meantime the necessity of modelling parameters and other functions as uncertain The physical model we established was first created to accurately represent the physic and second to be low time consuming The first requirement is obvious as it characterizes the perfor mance of the model On the other hand the time constraint is common to every large scale problems for which an evaluation of the uncertainty is sought To perform the estimation of the size distribution a new criterion that couples regularization techniques and decomposition on a wavelet basis is described Regularization is largely used to solve ill posed problems The regularized solution is computed as a trade off between fidelity to the data and prior on the solution to be rebuilt the trade off being represented by a scalar known as the regulariza tion parameter Nevertheless when dealing with size distributions showing broad and sharp profiles an homogeneous prior is no longer suitable Main improvement of this work is brought when such situations occur The multi scale approach we propose for the definition of the new prior is an alter native that enables to adjust the weights of the regularization on each scale of the signal The method is tested against common regularization with homogeneous smoothness prior and shows improvements Last chapter of this thesis deals with th
208. re du signal reconstruire Une constante multiplicative arbitraire par rapport la valeur de la p nalisation fournie par la surface de r ponse pour les zones variations lentes est choisie Une am lioration serait alors d estimer la valeur de cette constante qui assurerait une p nalisation adapt e ces r gions Ensuite dans la perspective d une automatisation compl te de la proc dure d inversion le recours l utilisateur pour d finir les diff rentes r gions pr sentant des variations lentes devra tre remplac par une proc dure de d tection automatique Un autre apport l approche d velopp e serait la cr ation d une m thode d estimation des param tres de r gularisation associ s respectivement aux niveaux de d tail et d approximation une estimation pour chaque observation au lieu d une estimation pour l ensemble des observations Enfin si la m thode pr sente un gain par rapport l approche de r gularisation classique la prochaine tape est de confronter cette m thode celles pr sentes dans la litt rature La m thodologie de propagation de l incertitude est bas e sur un chantillonnage par Monte Carlo Cette m thode n cessite un nombre cons quent d appels la proc dure d inversion Or pour chaque 113 Perspectives appel l inversion une matrice al atoire est cr e et son remplissage est co teux en terme de temps de calcul Il serait int ressant de d fin
209. ro Tension V Tension minimale Umin 9 530 10 013 10 533 1 Tension maximale Umax 9111 25 9590 79 10070 33 2 Temps du syst me s Temps de scanning ts 118 120 122 3 Temps de transport ta 3 00 3 53 4 00 4 Temps de r sidence tf 7 00 7 52 8 00 5 G om trie du DMA m Rayon interne des lectrodes r 0 009364 0 009370 0 009376 6 Rayon externe des lectrodes r2 0 019590 0 019610 0 019630 7 Longueur du DMA L 0 44147 0 44369 0 44591 8 D bits l int rieur de la colonne DMA lpm D bit d air filtr Qsh 2 90 3 00 3 10 9 D bit d a rosol Qa 0 295 0 300 0 305 10 D bit de l chantillon Qepe 0 295 0 300 0 305 11 D bit en exc s Qer 2 90 3 00 3 10 12 Temp rature K Temp rature absolue du gaz porteur T 293 50 294 00 294 50 13 Pression kPa Pression absolue du gaz porteur P 97 70 101 70 105 70 14 Facteurs de Cunningham I Facteur 1 A 1 1420 1 1650 1 2310 15 Facteur 2 B 0 4695 0 4830 0 5580 16 Facteur 3 C 0 9970 0 9970 1 1783 17 Masses ioniques amu Masse des ions positifs My 109 140 290 18 Masse des ions n gatifs Mr 50 101 140 19 Mobilit s ioniques em V T s 1 Mobilit des ions positifs Zi 1 15 1 35 1 40 20 Mobilit des ions n gatifs Zr 1 35 1 60 1 90 21 21 param tres 5 niveaux par param tre et 10 r plicats autrement dit 10 trajectoires diff rentes 83 valuation des incertitudes pour l exploration de l espace des entr es sont donn s en figure 4 5
210. rs dans l h misph re nord en comparaison avec l h misph re sud en raison d une activit industrielle bien plus cons quente occasionnant des rejets de plus grande ampleur Une image de la ville de Mexico situ e dans une cuvette entour e de montagnes o s ajoute souvent la pollution atmosph rique d origine anthropique des particules de combustion parfois m lang es avec de la fum e faite de tra n es de poudre et de poussi res min rales provenant des r gions avoisinantes est pr sent e en figure 1 1 La pollution atmosph rique dans les zones urbaines n est pas une nouveaut en soit il suffit sou vent pour un citadin de lever la t te pour s en rendre compte N anmoins la ma trise des missions d a rosols de nature anthropique est devenue imp rative pour les gouvernements Pour preuve cet article de Brice Pedroletti dans le journal Le monde du 28 Janvier 2013 intitul Chine la pollution Les chiffres r f rent une concentration massique ceux ci sont invers s lorsque l on consid re une concentration en nombre Tableau 1 1 Estimation des missions annuelles Tg an o Tg repr sente un t ragramme sachant que 1 Tg 10 kg des principaux types d a rosols pour l ann e 2000 IPCC 2001 SOURCES H Nord H Sud Global Min Max AEROSOLS SECONDAIRES Sulfate issus de SO2 anthropique 106 15 122 69 214 issus des gaz biog niques 25 32 57 28 118 issus de SO2 volcanique 14 7 21 9
211. s de scanning ts 30 s 60 s 120 s 1806 ua ds made Re ee die ex Erreur relative l estimation originale de la tension maximale Umar pour divers temps de scanning ts 30 s 60 s 120 s 180 s ee ee Valeurs nominales des param tres pour la mesure des 2 a rosols consid r s Les valeurs pr sent es sont fournies par le logiciel AIM pour chaque essai tous les param tres mis disposition de l exp rimentateur pour chaque essai ne sont pas list s dans le tableau 12 26 27 61 80 83 88 91 91 106 vii Liste des symboles vili Liste des symboles Le mod le physique A B C Wi D x Les temps du syst me Facteurs de Cunningham Fonction de transfert moyenne du DMA pour le canal i pour une particule de diam tre x portant p charges Viscosit dynamique du gaz Viscosit dynamique de r f rence du gaz temp rature ambiante T et la pression atmosph rique Po Libre parcours moyen de r f rence des particules dans l air temp rature ambiante To et la pression atmosph rique Po Libre parcours moyen des particules Fonction noyau spatio temporelle repr sentant la physique du syst me de mesure Efficacit de d tection du CNC pour une particule de diam tre x Fonction de transfert du DMA l instant t pour une particule de diam tre x portant p charges Fraction des particules de diam tre x portant p charges la fin de la phase de neutralisati
212. s Ava En effet une valeur trop faible de cette constante induira une sous r gularisation du pic qui aura t au pr alable d tect En augmentant le nombre de pics on augmente par la m me occasion la partie du signal sous r gularis e ce qui engendre une augmentation du MSE N anmoins les r sultats sur 2 pics confirment la validit de la m thode pour le traitement 70 3 3 R gularisation et d composition sur une base d ondelettes 25X10 a EAA 1 5 fm x m Figure 3 21 Ensemble de distributions simul es avec 1 pic pour la comparaison entre la proc dure de r gularisation avec a priori homog ne de douceur et la nouvelle proc dure d inversion 300 300 250 250 1 a A 9200 4 200 S E 2 2 g 2150 1 9150 T ge 5 5 5100 100 Z Z 50 50 0 01 02 03 04 05 06 07 0 0 1 0 2 MSE MSE Figure 3 22 Histogrammes des valeurs prises par le crit re MSE r gularisation avec a priori homog ne figure de gauche et nouvelle proc dure figure de droite pour Ng 100 distributions simul es et N 100 observations g n r es pour chaque distribution de distributions profils multiples 71 L inversion de donn es Figure 3 23 Ensemble de distributions simul es avec 2 pics pour la comparaison entre la proc dure de r gularisation avec a priori homog ne de douceur et la nouvelle proc dure d inversion
213. s Symlets Daubechies 1994b ou celle de Meyer Abr 1997 Le jeu d ondelettes choisies pour la comparaison num rique est le suivant e Daubechies db4 db8 e Symlets sym4 sym8 58 3 3 R gularisation et d composition sur une base d ondelettes gt 10 2 i 1 5 4l 0 5 Z o 4 i q 0 5 d 1L J 15 J 2 J 2 5 Figure 3 9 500 d tails reconstruits au 1 niveau partir des estimations de la figure 3 8 F T T 3 i 4 piecewise function J H cubic smoothing spline J AO a D eal aus tiga tu B O BS O DE ius O teal ned 2 x 10 L 4 10 Emme a O A T E A A A A A femmes eee ares ee 3 10 Enr ene aan een 4 45 10 i i i i i i i i l i 10 10 10 m Figure 3 10 Exemple de fonction par morceaux 1 4 x et son lissage par le spline cubique pour une distribution pr sentant 2 pics e Coiflets coifl coif5 e Meyer dmey e Haar haar 59 L inversion de donn es Soit f a l ensemble des distributions simul es le jeu d observations g n r es pour une distri q 1 Nq bution q donn e est not yi rl et enfin l estimation pour la q distribution et pour chacune 1 N des observations est not e f kit Le crit re de s lection de l ondelette choisi not MSE TN est d fini comme la moyenne g n rale sur toutes les observations et toutes les distributions du crit re MSE
214. s hypoth ses r alis es concernant le gaz porteur Dans le cas d un coulement piston sa valeur est constante et gale ne ae 2 79 33 Mod lisation du processus de mesure alors que pour un coulement laminaire compl tement d velopp Kerouanton et al 1996 donne l expression suivante de uz uz r Ayr Ag In r 43 2 80 A 2 Qsh Qa i rit Ed ri C T r2 Ay A In 2 A3 Ajr3 Ao In r2 La r solution de l quation 2 78 par Stolzenburg 1988 donn e en annexe B tablit l expression de la fonction de transfert diffusive pour une tension fix e U Partant de cette expression nous consid rons une valeur moyenne de la tension pour un passage dans la colonne du DMA U t pour laquelle on d termine une fonction de transfert ce qui permet de conserver l hypoth se de champ stationnaire faite par Stolzenburg et ainsi pour le mod le g n rale d fini par l quation 2 22 de pouvoir d terminer une fonction de transfert diffusive moyenne relative 4 un temps de comptage Za p x 20 w p a Ze 8 He ON 1 8 gt V28 1 V25 1 JB Zap a ago LU 66 ze 0 89 V26 V26 2 81 o les param tres 6 et 6 sont d crits dans l quation 2 50 Le d placement diffusif des particules l int rieur de la colonne amp est alors valu comme une int grale le long de la trajectoire de migration des particules dans la colonne Il est
215. s que j ai pris le temps X1X Remerciements de faire tal des joies partag es avec mes amis Commen ons par les bordelais Vincent alias B20 l anticonformiste et r volutionnaire naissant attention toi au passage Amine le sage et confident tout jeune papa d Adam et enfin Momo le g n reux ces amis d enfance qui m ont suivis jusqu au jourd hui dans mes p rip ties Encha nons maintenant avec les parisiens Vincent mon cher bobo capitaliste avec qui j adore changer et mascotte du groupe des 4 1 fantastiques brillant parfois hilarant le plus souvent Loic Le Blond Vintello au grand coeur toujours partant pour une bonne soir e arros e Ugo le surfeur dernier sosie en activit de Guillaume Canet tout r cemment papa de la petite Constance et enfin R mi le tradeur en devenir le juste toujours partant pour une gu guerre avec Kiki A ces fantastiques il faut associer leurs compagnes Aude Maude et Gaelle qui sont venues toffer ce groupe de joyeux lurons En parlant de compagnes me voici arriv au dernier paragraphe de cette partie des remerciements et le meilleur tant pour la fin je tiens te la r server Et oui je n allais pas occulter celle qui partage ma vie Aur lie la belle rencontre faite au cours de cette th se Tu as endur mes humeurs mes nuits blanches mes poches sous les yeux et tu as t forte au quotidien une vraie bouff e d oxyg ne quand Vair au bureau semblait pestilentie
216. sant les propri t s ioniques que sont les mobilit s et masses des ions positifs et n gatifs repr sent es par les 4 variables Z ZT mf m Pour un quadruplet donn la loi de charges est alors d finie pour chaque diam tre x Ainsi la m connaissance est ici l incertitude occasionn e par un choix diff rent de quadruplet sachant que les valeurs nominales du quadruplet sont celles fournies par Reischl et al 1996 Comme l incertitude se propage sur toute la gamme des diam tres l int r t se porte naturellement sur la corr lation en espace entre loi de charges calcul es partir de quadruplets distincts L information disponible se r sume aux 10 quadruplets d crit dans le tableau 2 2 Cet ensemble de valeurs va rendre possible l estimation de cette corr lation sur l espace des diam tres est alors mod lis e par l interm diaire de processus gaussiens autocorr l s non stationnaire en espace dont les param tres sont estim s partir des 10 fonctions calcul es partir des 10 quadruplets Tout comme pour la mod lisation de la dispersion exp rimentale sur les observations il s agit d extraire de l information partir de mesures extraites non plus d exp riences r elles r alis es par nos soins mais de valeurs mesur es par d autres auteurs et publi es dans la litt rature N anmoins la m thodologie reste similaire Les figures 4 22 4 23 et 4 24 repr sentent les matrices empiriques d autocorr lation calcul
217. ser l expression suivante arg min CUTS y I Arall DAF Arall Da DEV 3 42 Rappelons que Aj 4 est le vecteur des poids associ s au premier niveau de d tail reconstruit qui requiert la valeur estim e de 1 4 dans son expression La prochaine section pr sente la m thodologie d velopp e pour l estimation des 2 param tres de r gularisation Aqa et 1 a 60 3 3 R gularisation et d composition sur une base d ondelettes Tableau 3 1 R sultats num riques de la comparaison des ondelettes pour N 100 N 500 et Nw 1 2 3 Type d ondelette Crit re MSE Niveau de d composition db4 0 0872 1 db5 0 0915 1 db6 0 0916 1 db7 0 0890 1 db8 0 0896 1 sym4 sd 0 0929 5 E are sym5 0 0860 1 sym6 0 0918 1 sym7 0 0859 1 sym8 0 0917 1 coifl 0 0930 ae coif2 0 0927 1 coif3 0 0926 1 coif4 0 0929 1 coif5 0 0927 1 dmey 0 0903 J 1 D haar 0 0961 ie ae db4 0 0918 2 db5 0 0962 2 db6 0 0934 2 db7 0 0900 2 db8 0 0918 2 sym4 sid 0 0927 727 o sym5 0 0860 2 sym6 0 0910 2 sym7 0 0900 2 sym8 0 0912 2 ea coifl 0 0941 2 Hz coif2 0 0921 2 coif3 0 0923 2 coif4 0 0928 2 coif5 0 0924 2 ion dmey 0 0907 27 fics haar sd 0 0962 5 2 a db4 0 0957 3 db5 0 0969 3 db6 0 0927 3 db7 0 0940 3 db8 0 0918 3 ign sym4 0 0966 T g Eg E sym5 0 0859 3 sym6 0 0903 3 sym7 0 0894 3 sym8 0 0905 3 coifl 0 0978 j Be
218. simul es selon le plan factoriel complet figure 3 11 Figure 3 13 Surface de r ponse pour 14 0 A interpolation lin aire entre les n uds 64 3 3 R gularisation et d composition sur une base d ondelettes Figure 3 14 Surface de r ponse pour Malo A interpolation lin aire entre les n uds Les r sultats montrent un comportement non monotone de chacune des surfaces de r ponse Ceci est due au fait que erreur quadratique moyenne comme crit re de s lection des poids offrent de multiples minimas diff rents ordres de grandeur Toutefois l int r t d une telle approche n est pas la d termination de l optimum mais plut t la capture d une tendance g n rale Pour cette raison les perturbations dans l estimation des poids sont d s lors consid r es comme une composante de bruit et une nouvelle surface de r ponse est g n r e par lissage de la surface initiale par l interm diaire de la fonction gridfit sous MATLAB D Errico 2006 qui permet une extrapolation douce entre les n uds du pavage o A en laissant l utilisateur le soin de choisir le degr de lissage Une telle proc dure va permettre d adoucir les transitions Les figures 3 15 et 3 16 offrent une repr sentation bidimensionnelle de Me A avant et apr s lissage De la m me mani re les figures 3 17 et 3 18 exposent les r sultats apr s lissage pour Malo A Pour les 2 surfaces cela a tendance a produ
219. son ions particules qui sont calcul s par galisation des flux ioniques la surface de la sph re limite Si l on note y le coefficient d attachement des ions positifs ou n gatifs avec une particule portant p charges p tant consid r comme positif si les charges des ions et de la particule sont de m me signe alors ew 2 B D 2 29 b vatt nE P 1 exp an Da Jo EXP iT d 23 a TU Mod lisation du processus de mesure o a est le rayon de la particule r tant la distance entre la particule et Vion 67 le rayon de la sph re limite a la probabilit de collision entre un ion positif ou n gatif et la particule et enfin y l nergie potentielle lectrostatique d un ion quand celui ci se d place dans le champ lectrostatique de la particule charg e 87 d pend du rayon de la particule a et du libre parcours moyen des ions positifs ou n gatifs A par la relation donn e par Wright 1960 e SRG GE EG ENT ew a souvent appel param tre de Fuchs repr sente quant lui la fraction d ions qui entrent dans la sph re limite et atteignent la particule pour transf rer leur charge En l absence de forces lectriques cette probabilit de collision est d finie par a 4 2 31 En revanche dans le cas de particules charg es a est calcul comme le param tre de
220. spersion exp rimentale Une solution liquide contenant du DEHP huile et une suspension collo dale de SiO2 sont mises en suspension par atomisation repr sentant respectivement 104 4 2 Estimation de la granulom trie en nombre d un a rosol par SMPS 44X10 Figure 4 28 Estimateurs fs trait plein rouge et a trait plein bleu et 1 N s 1 Ns l estimateur fs trait noir avec des points noirs x10 Variance de l estimateur par la m thode classique g Variance du nouvel estimateur propos 4 10 8 Him Figure 4 29 Variance empirique des estimateurs fl et s l Ns l 1 N le 1 et le 2 essai Le nombre d acquisitions est alors respectivement de 18 et 40 Le tableau 4 6 pr sente les valeurs nominales des param tres pour chacun des essais Pour les 2 exemples pr sent s dans cette section plusieurs r plicats de mesure sont disponibles Nous ne traiterons pas du cas sans 105 valuation des incertitudes Param tre Unit Valeur Essai 1 Valeur Essai 2 Qsh pm 3 0 3 0 Qa pm 0 3 0 3 Qepe pm 0 3 0 3 ts s 120 120 L m 0 44369 0 44369 r m 0 00937 0 00937 To m 0 01961 0 01961 Umir V 10 10 Umax V 9591 9565 T K 296 15 295 85 P K 101 3 100 6 Tableau 4 6 Valeurs nominales des param tres pour la mesure des 2 a rosols consid r s Les valeurs pr sent
221. ssurer de sa validit C est exactement ce qui motive l argumentation expos e dans la premi re partie du dernier chapitre de cette th se Quand les m thodes usuelles sugg rent de propager l incertitude mod le fix l information relative aux mod les concurrents est prise en compte et une d composition des sources par nature erreurs de mesure erreurs de mod les assurent une propagation de l incertitude facilit e par l interm diaire de simulations de Monte Carlo De plus la m thodologie est en ad quation avec l utilisation courante de l instrument par cons quent elle r pond un besoin d applicabilit court terme dans l industrie et les laboratoires de recherche Cette interlude g n raliste est mise en uvre par la suite sur le cas d application mise en uvre qui requiert la discrimination des sources d incertitude la mod lisation math matique associ e chacune pour finir par leur propagation Les difficult s majeures rencontr es proviennent de la diversit quant la nature des sources et du syst me complexe travers lequel celles ci doivent tre propag es La 7 Introduction g n rale m thodologie pr sent e est finalement mise en uvre sur des exp riences r elles r alis es au laboratoire suivant le protocole de mesure d crit dans le premier chapitre ainsi que sur des observations simul es partir de cas tests Chapitre 2 Mod lisation du processus de mesure 2 1
222. ste Tout d abord je tiens remercier les acteurs du projet au LNE l IRSN et SUPELEC que sont Nicolas Fischer Charles Motzkus Tatiana Mace Fran ois Gensdarmes Laurent Le Brusquet et enfin Gilles Fleury mon directeur de th se Je tiens tirer un grand coup de chapeau cette quipe et sa facult m encadrer au cours de ce projet car comme tout bleu qui se respecte il m a fallu du soutien de la consid ration et un bon coup de pied au cul de temps autre pour apprendre le m tier Je tiens aussi souligner l accueil qui m a t r serv dans chacun des laboratoires dans lesquels j ai t amen travailler que ce soit Saclay sur le site de l IRSN Gif sur Yvette sur le campus de SUPELEC ou encore au LNE sur les sites de Trappes et de Paris toutes ces personnes fr quent es pendant un laps de temps plus ou moins long le temps d une exp rience ou d une discussion un grand merci Parmi mes encadrants une pens e toute particuli re Nicolas un responsable attachant et l coute ainsi qu Laurent un encadrant hors pair la fois patient et p dagogue dont l absence lors de ma soutenance m a beaucoup pein J esp re que nos changes perdureront au del de ces travaux de th se car ils se sont toujours av r s tr s enrichissants Au sein du service math matiques et statistiques du LNE sur le site de Trappes je souhaite remercier tout particuli rement G raldi
223. stimation de ces multiples param tres Pour cette raison le pre mier angle d attaque envisag a t de d finir l ondelette assurant la meilleur estimation et d valuer l influence du niveau de d composition sur l estimateur de la granulom trie en nombre L ondelette et le niveau de d composition sont s lectionn s partir d une comparaison num rique sur des donn es simul es Une Symlet d ordre 5 et 1 seul niveau de d composition sont recommand s L heuristique pr sent e dans la seconde partie du deuxi me chapitre offre 3 contributions Tout d abord elle va permettre de d tecter les r gions d apparition des variations rapides ou pics de concentration partir des coefficients du premier niveau de d tail Les deux derni res contributions de cette heuris tique sont li es Ayant d tecter les r gions correspondantes aux variations rapides l attention est alors port e sur les zones o apparaissent les variations lentes L utilisateur est alors mis contribution Biot oan aes 1 z X 1 pour pr ciser le nombre d pisodes de variations lentes I et les diam tres u auxquels ils 1 interviennent Une surface de r ponse obtenue par simulation num rique permet ensuite d estimer la valeur des param tres de la r gularisation respectivement pour les coefficients d approximation et de d tail Les valeurs de chacun des param tres sont alors constantes pour l ensemble des observations
224. surer Comme nous le verrons dans le premier chapitre de cette th se de nombreux instruments permettent aujourd hui de r aliser cette mesure Parmi les directions possibles un instrument connait une plus grande reconnaissance si tant est que le crit re de quantification de la reconnaissance soit le nombre d tudes publi es pour lesquelles son utilisation est privil gi e Cet instrument est le Scanning Mobility Particle Sizer ou SMPS dont le mod le 3936 dernier mod le commercialis par la soci t am ricaine TSI est pr sent en figure 1 3 Aujourd hui fleuron de l instrumentation pour la mesure de la DGN son d veloppe ment repose sur la th orie de l analyse diff rentielle de mobilit lectrique dont le principe est de faire migrer des particules a roport es au travers d un champ lectrique induit par une diff rence de 4 g gt i Biomass Smoke 1 um La Nucleation Aitken Accumulation Coarse VY Number 1 10 100 1000 1000 Particle Diameter nm Figure 1 2 Quelques caract ristiques des a rosols atmosph riques forme taille et composi tion Brasseur et al 2003 potentiel entre deux lectrodes Ainsi pour une tension fix e et donc une valeur du champ lec trique donn e un diam tre nominal de particule est extrait d o l appellation classificateur lec trostatique pour l analyseur diff rentiel de mobilit lectrique ou DMA invent par Knutson et Whit
225. t bosses e la dispersion exp rimentale est fonction de l amplitude du signal plus il y a de particules compter plus la dispersion des comptages est lev e Une p nalisation forte des distributions variations lentes profils typique des a rosols atmosph riques ou des huiles assure une bonne reconstruction de f alors qu a contrario une faible p nalisation des distributions variations rapides garantit la conservation de la structure de f Dans le cas o les deux types de distributions sont associ es les limitations d une r gularisation homog ne apparais sent d gradation de la structure des pics pour une p nalisation trop importante ou solutions sous r gularis es avec oscillations caract ristiques si la p nalisation est trop faible A ces consid rations relatives au mesurande viennent s ajouter les effets de la dispersion des signaux mesur s par le comp teur noyau de condensation La variabilit observ e sur les comptages de particules d pend dans le cas consid r du nombre de particules d nombrer La figure 3 4 illustre les limitations de la r gular isation avec a priori de douceur en pr sence de diff rents profils bosses et pics Lorsque est faible le pic est bien estim mais les bosses sont sous p nalis es et lorsque augmente le contraire se pro duit jusqu lisser compl tement le pic et d truire par la m me occasion la structure du signal initial L objectif est de proposer un
226. te le mod le APS 3321 de la soci t TSI et son sch ma fonctionnel 2 1 2 Mesure de la distribution en diam tre diffusionnel ou thermodynamique Le mouvement des tr s petites particules dans un fluide est erratique al atoire et est commun ment appel mouvement brownien Mis en vidence par le botaniste Brown en 1857 et formul math ma tiquement par Einstein en 1905 qui d crivit ce ph nom ne comme initi par les impulsions transmises la particule par les mol cules du fluide soumises l agitation thermique le d placement brownien des particules s effectue des zones de fortes concentrations aux zones de faibles concentrations dif fusion particulaire La diffusion est r gie par la premi re loi de Fick qui traduit le fait que le flux de particules J travers une surface est proportionnel au gradient de la concentration en nombre Vc 14 2 1 Etat de l art de l instrumentation Aerosol In Sheath Flow Filter Pump Filter Inner Nozzie Sample Flow i 1 L min Orifice F Sheath Flow Pressure Transducer Outer Nozzle Sheath Flow 4U min __ Total Flow Acceleratin Orifice Nozz 5 L min ia Beam Shaping Optics i 1 Le iiin Absolute E F Pressure Dump Total Flow p J a ie el Transducer paai Collimated Elliptical Transducer Diode Mirror Laser RS N AERODYNAMIC PARTICLE SIZER Area Detection Area Total Flow Top Vi
227. teorology 11 5 339 347 Hadamard 1902 Hadamard J 1902 Sur les probl mes aux d riv es partielles et leur signification physique Princeton University Bulletin 13 49 52 28 Hagwood et al 1999 Hagwood C Sivathanu Y and Mulholland G 1999 The dma transfer function with brownian motion a trajectory monte carlo approach Aerosol Science and Technology 30 1 40 61 Hansen and O Leary 1993 Hansen C and O Leary D P 1993 The use of the Icurve in the regularization of discrete ill posed problems SIAM Journal on Scientific Computing 14 6 1487 1503 Hansen 1992 Hansen P C 1992 Analysis of discrete ill posed problems by means of the l curve SIAM Review 34 4 561 580 Hansen et al 2007 Hansen P C Jensen T K and Rodriguez G 2007 An adaptive pruning algorithm for the discrete lcurve criterion Journal of Computational and Applied Mathematics 198 2 483 492 Heisenberg 1927 Heisenberg W 1927 ber den anschaulichen inhalt der quantentheoretischen kinematik und mechanik Zeitschrift fiir Physik 43 3 4 172 198 Hoppel and Frick 1986 Hoppel W A and Frick G M 1986 Ion aerosol attachment coefficients and the steady state charge distribution on aerosol in a bipolar environment Aerosol Science and Technology 5 1 1 21 Hussin et al 1983 Hussin A Scheibel H G Becker K H and Porstendorfer J 1983 Bipolar diffusion charging of aerosol particles i
228. tf pour un million de simulations des param tres g om triques et de d bits Les valeurs de ty sont normalement distribu es fit gaussien en trait rouge sur la figure autour de la valeur nominale tfo 7 52 s calcul e dans la configuration choisie est donc mod lis comme la r alisation d une variable gaussienne de moyenne tro et de variance la variance empirique estim e partir des simulations de Monte Carlo pour le cas illustr V t 1 6367 x 107 4 24 97 valuation des incertitudes 25X10 a T Effectif 0 5 P35 7 4 7 45 75 7 55 7 6 7 65 ty 5 Figure 4 21 Histogramme des chantillons des valeurs calcul es pour tp pour un million de simulations de Monte Carlo pour la configuration standard o les valeurs nominales des d bits sont donn es par Qshn 3 lpm et Qa 0 3 lpm Concernant le temps de transport tg des particules entre la sortie du DMA et la chambre de d tection du CNC la valeur moyenne de ce param tre est extraite du logiciel commercial AIM Ce temps peut tre d termin soit par mesure directe du temps de transit entre s lecteur et d tecteur ou par injection de particules de taille connue telles que les billes de polystyr ne latex PSL en choisissant un temps de transit qui d cale le pic de la distribution estim au niveau de la distribution attendue La deuxi me approche est employ e par le logiciel AIM fourni avec le SMPS 3936 utilis En l absenc
229. tions de Mazwell Chapman Enskog En utilisant une approximation du premier ordre de ces quations Bricard 1965 donne AF comme suit 1 4 32 DF M 2 l 2 40 37 uy M m Fuchs and Sutugin 1970 proposent en 1970 une nouvelle expression 2 41 E tan M 1 8x vf M4mF et enfin Pui 1976 au cours de ses travaux de th se sur la charge par diffusion des a rosols apporte une correction l expression d crite par Bricard en exprimant A comme I M mF R 1 32 DF M TZ ox 0 132 2 42 1 o 37 UF Suivant le m me argument que celui donn par Reischl et al 1996 afin d tre coh rent avec la th orie de Fuchs et les donn es exp rimentales publi es dans la litt rature le choix de mod le pour l expression du libre parcours moyen des ions se porte sur le mod le de Fuchs et Sutugin L avantage de la th orie d crite par Fuchs est qu elle n cessite uniquement la connaissance des pro pri t s ioniques que sont la masse et la mobilit lectrique en effet les expressions pour D7 vy et 7 sont bas es sur la connaissance de ces 4 param tres Cette th orie est confront e depuis quelques ann es aux r sultats exp rimentaux afin d tre valid e Parmi les auteurs qui se sont int ress s cette validation Reischl et al 1996 statue que la th orie de Fuchs peut s appliquer aux particules dont le diam tr
230. ts partir d une norme Lo 3 2 4 Estimation du param tre de r gularisation Une fois les fonctionnelles J et Jp choisies un des points cl s de la r gularisation est la d termination de dans l quation 3 12 Ce param tre traduit le compromis entre le biais et la variance sur Vestimation de f Lorsque 0 le biais est nul et on retrouve la solution au sens des moindres carr s si la mesure d ad quation est choisie comme une distance La variance est alors lev e Lorsqu au contraire gt oo la variance est nulle et le biais devient important en effet on ne se fie plus aux donn es pour l estimation mais compl tement l a priori dans ce cas On comprend alors que le choix du est crucial dans cette d marche r gularisante Nous proposons de nous int resser plusieurs crit res couramment utilis s pour la d termination du Successivement nous consid rons les m thodes pour lesquelles une connaissance sur la variabilit des observations doit tre apport e et celles qui ne n cessitent aucune information Les sections 3 2 4 et 3 2 4 pr sentent les m thodes courantes pour d terminer le param tre de r gularisation associ au probl me r gularis d crit en 3 12 M thodes n cessitant une connaissance sur la variabilit sur les observations Le principe de discr pance Introduit par Phillips 1962 le principe de discr pance est utilis pour le choix du param tre de r gularisation
231. ts de billes de verre 2 1 3 Mesure de la distribution en diam tre de mobilit lectrique La mesure de la distribution des particules en diam tre a rodynamique ou diam tre thermodynamique se r f rant respectivement des principes de s paration inertielle ou diffusionnelle laisse place depuis quelques ann es une autre technique de s lection bas e sur les propri t s lectriques des particules Lorsqu elles sont entra n es par un fluide les particules sont soumises des forces d eue F et de tra n e F exprim es respectivement par la masse de la particule m fois son acc l ration 4 Gq pour la premi re et comme une correction de la loi de Stokes en fonction du milieu pour la seconde leurs expressions tant donn es comme suit gt dv gt 31x Sy F dt t Cex u v 2 15 Lorsque les particules a roport es portant p charges l mentaires sont soumises un champ lectrique E aux forces inh rentes aux particules en mouvement dans un fluide vient s ajouter une force lectrique Fe Cette force s exprime comme le produit de la charge p par le champ lectrique E appliqu F p 2 16 L galisation des forces de tra n e et lectriques conduit l expression de la vitesse de migration lectrophor tique finale ve i ZE 2 17 o Z est la mobilit lectrique des particules vitesse de migration de la particule par unit de champ lectrique Une pratique coura
232. ude en grande dimension et par l inversion de donn es qui permet l estimation de la granulom trie en nombre Pour ces raisons parmi les sous mod les retenus certains ne sont ni les plus r cents ni les plus complexes Le deuxi me chapitre de cette th se se focalise sur la d finition d un nouveau crit re pour l estimation de la granulom trie en nombre connaissant le mod le d fini dans le premier chapitre et les comptages de l instrument en fonction du temps Une description d taill e des m thodes classiques de r gularisation est pr sent e ainsi qu un panel des m thodes courantes pour l estimation du param tre de r gularisa tion Les limitations de la r gularisation classique apparaissent lorsque la solution estimer pr sente 109 Conclusion g n rale des variations la fois lentes et rapides Nous mettons en vidence ces limitations sur des donn es simul es partir d une granulom trie en nombre th orique pr sentant ce type de variations La contribution majeure de cette th se r side dans le d veloppement d une nouvelle proc dure d inversion La proposition faite est de coupler r gularisation et d composition sur une base d ondelettes pour la d finition du nouveau crit re La d composition multi chelles s accompagne alors de la n cessit d estimer plusieurs param tres de r gularisation 1 par chelle Or notre connaissance ce jour aucune m thode robuste ne permet l e
233. ue les param tres du mod le physique sont fix s leurs valeurs nominales La r ponse du compteur pr sente 3 pics de concentration relatifs respective ment aux particules monocharg es le pic le plus concentr n est autre que le 3 pic aux particules charg es 2 fois le 2 pic et enfin aux particules charg es 3 fois le 1 pic Pour ce cas test deux sorties peuvent tre consid r es La premi re est la sortie du mod le physique autrement dit le comptage des particules en fonction du temps ou bien l estimation de la granulom trie 81 valuation des incertitudes 910 F Han 0 20 40 60 80 100 720 z m t Is Figure 4 4 Distribution analytique figure de gauche et la valeur moyenne des comptages associ s en prenant la valeur nominale des param tres du syst me figure de droite en nombre suite l inversion Ces deux sorties sont fonctionnelles Notre choix se porte sur la sortie du mod le direct Nous recourons ensuite certains repr sentants scalaires pour caract riser la variabilit de cette sortie fonctionnelle Les 8 crit res suivants sont alors utilis s 1 Ratio entre aire sous la sortie courante et aire de r f rence aire obtenue lorsque les param tres sont fix s leurs valeurs nominales Valeur de l erreur quadratique moyenne Temps d apparition du 1 pic Valeur du comptage au 1 pic Valeur du comptage au 2 pic 2 3 4 5
234. ues variables et processus al atoires ou encore param tre de m lange Les moyennes de ces repr sentants sont fournies par les valeurs de consensus d finies dans le premier chapitre et leurs dispersions sont caract ris es par l interm diaire de l information extraite lors de l analyse bibliographique La propagation des sources d incertitude est finalement r alis e par simulations de Monte Carlo Dis tinguant chacun des sc narios les signaux r els obtenus par l exp rimentateur sont alors remplac s par des signaux simul s de moyenne et variance identique aux signaux mesur s L avantage de cette approche est alors de pouvoir g n rer un grand nombre de signaux simul s par rapport au nombre r duit d acquisitions r elles possibles Ensuite pour chaque observation simul e un mod le d inversion al atoire est g n r par tirage al atoire de chacun des l ments du groupe de la m connaissance ce qui conduit un estimateur de la granulom trie en nombre L op ration est alors r alis e pour l ensemble des observations simul es ce qui permet une valuation de la moyenne et de la variance de l estimateur f de f Une r gion de confiance un niveau d fini par Vutilisateur est calcul e partir des simula tions de Monte Carlo et fournit une valuation de l incertitude de mesure associ e la mesure effectu e Notre contribution dans ce dernier chapitre repose sur une mod lisation fine de chacune des sour
235. uisent des pond rations plus faibles L utilisateur pr cise simplement le nombre de bosses I visibles sur la reconstruction moyenne fms et auxquels ces bosses interviennent Un fit lognormal est ensuite effectu afin les diam tres u j l d estimer le triplet pour chacune des bosses not 4 a 4 gf COE suit j v a z j 1 1 I log ms ag min A exp Final 3 43 A T H Jaar log o et le param tre estim utile pour l estimation de Mud est tel que Aid sea Le a ur 3 44 Sachant que Malo A gt Ma o A pour tout couple o A la bosse choisie pour le premier param tre est conserv e pour l estimation du second La figure 3 19 illustre le choix de la bosse de fms lorsqu au pr alable le pic a t d tect colori en bleu sur la figure par l algorithme mis au point en section 3 3 2 La figure 3 20 r sume par un sch ma bloc simplifi l heuristique pour une ou plusieurs observations disponibles en entr La prochaine tape est d sormais la comparaison de notre approche avec la r gularisation classique avec a priori homog ne de douceur En pr sence d une seule observation un ensemble d observations simul es selon le mod le de bruit qui sera d fini dans le chapitre 4 en section 4 2 4 seront g n r es la m thode pr sent e s appliquant ainsi de fa on similaire pour chaque cas 68 3 3 R gularisation et d composition sur une base d ondel
236. ur le terrain INTEX B au printemps 2006 Cli 2009 des personnes expos es L inhalation semble tre la principale voie de contamination cependant les voies d exposition sont nombreuses comme d crites dans la r cente revue 2012 les pores de la peau les tissus affaiblis les secteurs olfactifs respiratoires et intestinaux ou encore par injection directe Les particules ultra fines diam tre lt 100 nm traversent toutes les barri res naturelles ce qui est d utilit en m decine tout particuli rement afin de d livrer des soins sp cifiques par transport guid de nanomat riaux Sung et 007 mais qui en m me temps soul ve des interrogations quand aux risques sanitaires encourus Dans un rapport de Agence Nationale de S curit Sanitaire de Alimentation de l Environnement et du travail ANSES de 2006 il est pr conis de manipuler les nanoparticules avec la m me prudence que les mati res dangereuses c est dire d appliquer les proc dures de s curit sanitaire qui sont utilis es pour diminuer l exposition aux mati res dangereuses et de caract riser les a rosols de particules fines par l interm diaire de leur distribution granulom trique en nombre ou DGN qui est la concentration en nombre de particules en fonction de leurs diam tres Le terme nanom trologie employ plus t t commence prendre tout son sens car il s agit pour caract riser cette grandeur fonctionnelle de la me
237. ures par NaCl CUT 4 Ag CUT 3 Tungsten Oxide CUT 1 TSI 3022A NaCl CUT 4 Ag CUT 3 Tungsten Oxide CUT 1 TSI 3010 ak Q Q Q a D D o Tungsten Oxide O Tungsten Oxide Relative Particle Concentration Relative Particle Concentration 20 20 e Silver i Silver v Sodium Chloride v Sodium Chloride 0 3 P meee f 0 A i i i 2 3 4 56 8 10 20 30 40 5060 2 3 4 56 8 10 20 30 40 5060 Particle Diameter nm Particle Diameter nm Figure 2 17 Effets de la composition de l a rosol sur l efficacit de d tection des CNC 3010 et 3022 Ankilov et al 2002 les CNC 3010 et 3022 sur des a rosols de chlorure de sodium d argent et d oxyde tungst ne L impact 37 Mod lisation du processus de mesure de la nature de l a rosol se traduit pour les 2 compteurs par une translation spatiale sur l espace des diam tres de l efficacit Les particules d argent sont plus facilement d tectable que ne le sont les gouttelettes de chlorure de sodium La m me ann e Sem 2002 propose une revue bibliographique des donn es publi es pour d crire les performances des CNC 3010 3022 et 3025 il y d crit les effets de la temp rature ambiante de l humidit relative et du syst me de g n ration de l a rosol sur l efficacit de d tection de ces 3 compteurs 38 Chapitre 3 L inversion de
238. utherland Nombre de Stokes Coefficient d largissement de la fonction de transfert du DMA Coefficient de p n tration de la fonction de transfert du DMA Param tre mod lisant les effets de la diffusion brownienne Param tre mod lisant le mouvement lectrostatique des particules en mouvement dans le DMA Vitesse moyenne du fluide dans l ajutage Fonction de courant des particules Tension de surface du fluide condens Mobilit m canique des particules Densit du fluide condens Fonction flux lectrique des particules Fonction de courant du gaz porteur Vecteur champ lectrique Force lectrique Forces d inertie Forces de tra n e Xi Liste des symboles M M wD P 3 P wn Rsursat Ta TKel Le mod le d inversion Eh Ei le Alay a Nw d on ns Vn n 0 bn Yn n On neNn Force d interaction entre ion et particule Vitesse de migration lectrophor tique finale Coefficients du mod le pour l expression de la loi de charges d velopp par Wiedensohler 1988 Le nombre de Knudsen Masse mol culaire moyenne de l air Masse mol culaire du fluide condens Pression partielle Tension de vapeur saturante Degr de sursaturation Diam tre a rodynamique des particules Diam tre de Kelvin Erreur de mesure Niveau de bruit sur les observations Erreur de mesure sur le canal i Matrice de variance covariance des erreurs d observations Param tre
239. utson E O and Whitby K T 1975b Aerosol classification by electric mobility Apparatus theory and applications Journal of Aerosol Science 6 6 443 451 Kotsen 1943 Kotsen L 1943 On the frequency distribution of the number of discharges counted by a geiger m ller counter in a constant interval Physica 10 9 749 756 Kousaka and Okuyama 1985 Kousaka Y and Okuyama K 1985 Determination of particle size distribution of ultra fine aerosols using a differential mobility analyser Aerosol Science and Tech nology 4 2 209 225 Krawczyk Stando and Rudnicki 2007 Krawczyk Stando D and Rudnicki M 2007 Regularization parameter selection in discrete ill posed problems the use of the u curve International Journal of Applied Mathematics and Computer Science 17 2 157 164 Kroto et al 1985 Kroto H W Heath J R O Brien S C Curl R F and Smalley R E 1985 C60 Buckminsterfullerene Nature 318 6042 162 163 Liu and Pui 1974 Liu B Y H and Pui D Y H 1974 A submicron aerosol standard and the primary absolute calibration of the condensation nuclei counter Journal of Colloid Interface Science A7 1 155 171 Lukas et al 2010 Lukas M A De Hoog F R and Anderssen R S 2010 Efficient algorithms for robust generalized cross validation spline smoothing Journal of Computational and Applied Mathematics 235 1 102 107 Mallat 1999 Mallat S G 1999 A Wavelet Tour
240. ype de dispositif toutefois un contr le de cette production peut tre assur en ajustant la valeur du courant Ce type de chargeur permet d obtenir une population de particules dont la r partition des charges lectriques positives ou n ga tives selon la polarit de la tension appliqu e est connue Les chargeurs effet couronne peuvent aussi tre employ s pour la neutralisation de l a rosol l tude cependant il est pr f rable de choisir les chargeurs bipolaires Bemer et al 2011 En effet les sources radioactives telles que Am ricium Am le Krypton Kr ou encore le Polonium 7 Po sont couramment utilis es pour la cr ation d ions bipolaires qui vont ensuite neutraliser l a rosol dans un milieu gazeux contenant des partic ules et une concentration suffisamment forte d ions bipolaires une distribution bipolaire de charges se d veloppe sur les particules a roport es en raison du mouvement thermique al atoire des ions et des collisions fr quentes ions particules Les a rosols tant par nature charg es lectrostatiquement cette tape permet de conf rer aux particules une distribution de charges contr l e Le spectrom tre de mobilit lectrique Le Scanning Mobility Particle Sizer SMPS est un dispositif qui couple un classificateur lectro statique appel Analyseur Diff rentiel de Mobilit lectrique DMA pour la s lection des particules et un CNC en aval pour le d nombrement P

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